球磨法制备硫化微米零价铁及其降解地下水中三氯乙烯的研究
发布时间：2021-05-21 00:09
氯代烃是地下水的一类常见污染物,难以自然降解,其有效修复对保障地下水安全至关重要。零价铁（ZVI）是目前最有效的还原修复材料之一。在零价铁（ZVI）还原降解氯代烃的过程中,析氢反应（Hydrogen Evolution Reaction,HER）是一个负面性竞争反应,严重影响修复效果。为了提高ZVI的电子利用效率,必须有效地抑制HER。最新研究表明,零价铁的硫化可以有效抑制其HER,从而大幅度提高电子利用效率（或选择性）。迄今为止,相关研究工作都集中在纳米级ZVI（nZVI）的硫化,即硫化纳米零价铁（S-nZVI）,然而现有的S-nZVI的生产及应用存在诸多技术缺陷,例如:（1）S-nZVI的合成在水相进行,部分零价铁会因存在HER而消耗;（2）所用硫化剂为溶解相（如硫化物、连二亚硫酸盐或硫代硫酸盐等溶液）,会伴生大量的高盐废水;（3）以昂贵的硼氢化物为还原剂,会产生大量氢气,安全风险较大;（4）制备的ZVI和硫化亚铁缺乏有效保护,易被空气氧化,致使活性降低;（5）S-nZVI颗粒在应用中易团聚,从而削弱其反应活性。这些都极大地阻碍了硫化零价铁的规模化生产和应用。为了克服上述技术壁垒,...
【文章来源】：浙江工业大学浙江省
【文章页数】：126 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
符号说明
第一章 绪论
1.1 研究背景
1.1.1 我国地下水资源及其污染现状
1.1.2 我国地下水污染的特点
1.1.3 地下水中三氯乙烯的特点及其危害
1.2 氯代烃污染地下水修复技术概述
1.2.1 抽提修复技术
1.2.2 原位热脱附处理修复技术
1.2.3 原位化学氧化修复技术
1.2.4 表面活性剂/共溶剂洗脱修复技术
1.2.5 原位微生物修复技术
1.2.6 零价铁渗透反应墙(ZVI-PRBs)技术
1.3 铁基修复材料
1.3.1 微米或纳米级ZVI
1.3.2 铁基双金属材料
1.3.3 炭-铁复合材料
1.3.4 硫化纳米零价铁
1.4 本研究目标、内容及思路
1.4.1 研究目标
1.4.2 研究内容
1.4.3 研究思路
第二章 球磨硫化零价铁的合成以及性能研究
2.1 实验部分
2.1.1 药品试剂与仪器设备
2.1.2 材料制备
2.1.3 实验方法
2.1.4 实验检测分析方法
2.1.5 材料表征
2.1.6 反应动力学
2.1.7 效率计算
2.2 实验结果与讨论
2.2.1 材料结构与表征
2.2.2 电化学性能测试
2.2.3 TCE降解产物及其途径
2.2.4 TCE降解动力学
2.2.5 析氢反应(HER)
2.2.6 效率和还原容量
2.2.7 活性和选择性的增效机制
2.3 本章小结
第三章 球磨条件对S-mZVI~(bm)降解TCE的影响
3.1 实验部分
3.1.1 实验药品与仪器设备
3.1.2 材料制备
3.1.3 实验方法
3.1.4 实验检测分析方法
3.1.5 材料表征
3.1.6 反应动力学
3.1.7 效率计算
3.2 实验结果与讨论
3.2.1 材料结构与表征
3.2.2 TCE降解产物及其途径
3.2.3 TCE的降解动力学
3.2.4 析氢反应(HER)和电子效率
3.3 本章小结
第四章 pH对 S-mZVI~(bm)降解TCE的影响
4.1 实验部分
4.1.1 实验药品与仪器设备
4.1.2 材料制备
4.1.3 实验方法
4.1.4 实验检测分析方法
4.1.5 材料表征
4.1.6 反应动力学
4.1.7 效率计算
4.1.8 密度泛函理论(DFT)计算方法
4.1.9 DFT计算模型构建
4.2 实验结果与讨论
4.2.1 pH对 S-mZVI~(bm)降解TCE的产物以及途径的影响
4.2.2 pH对 S-mZVI~(bm)降解TCE的动力学影响
4.2.3 pH对析氢反应和电子效率的影响
4.2.4 pH对电子选择性的影响
4.2.5 硫化对颗粒活性钝化的减缓机制
4.2.6 硫化对ZVI-PRBs保持长效性的启示
4.3 本章小结
第五章 球磨炭-硫化微米零价铁(C-S-mZVI~(bm))降解TCE
5.1 实验部分
5.1.1 实验药品与仪器设备
5.1.2 材料制备
5.1.3 实验方法
5.1.4 实验检测分析方法
5.1.5 反应动力学
5.1.6 电子效率计算
5.2 实验结果与讨论
5.2.1 TCE降解产物及其途径
5.2.2 TCE降解动力学
5.2.3 析氢反应和电子效率
5.3 本章小结
第六章 结论与展望
6.1 研究结论
6.2 研究展望
参考文献
致谢
作者简介
1 作者简历
2 攻读博士学位期间发表的学术论文
3 发明专利
学位论文数据集
本文编号：3198681
【文章来源】：浙江工业大学浙江省
【文章页数】：126 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
符号说明
第一章 绪论
1.1 研究背景
1.1.1 我国地下水资源及其污染现状
1.1.2 我国地下水污染的特点
1.1.3 地下水中三氯乙烯的特点及其危害
1.2 氯代烃污染地下水修复技术概述
1.2.1 抽提修复技术
1.2.2 原位热脱附处理修复技术
1.2.3 原位化学氧化修复技术
1.2.4 表面活性剂/共溶剂洗脱修复技术
1.2.5 原位微生物修复技术
1.2.6 零价铁渗透反应墙(ZVI-PRBs)技术
1.3 铁基修复材料
1.3.1 微米或纳米级ZVI
1.3.2 铁基双金属材料
1.3.3 炭-铁复合材料
1.3.4 硫化纳米零价铁
1.4 本研究目标、内容及思路
1.4.1 研究目标
1.4.2 研究内容
1.4.3 研究思路
第二章 球磨硫化零价铁的合成以及性能研究
2.1 实验部分
2.1.1 药品试剂与仪器设备
2.1.2 材料制备
2.1.3 实验方法
2.1.4 实验检测分析方法
2.1.5 材料表征
2.1.6 反应动力学
2.1.7 效率计算
2.2 实验结果与讨论
2.2.1 材料结构与表征
2.2.2 电化学性能测试
2.2.3 TCE降解产物及其途径
2.2.4 TCE降解动力学
2.2.5 析氢反应(HER)
2.2.6 效率和还原容量
2.2.7 活性和选择性的增效机制
2.3 本章小结
第三章 球磨条件对S-mZVI~(bm)降解TCE的影响
3.1 实验部分
3.1.1 实验药品与仪器设备
3.1.2 材料制备
3.1.3 实验方法
3.1.4 实验检测分析方法
3.1.5 材料表征
3.1.6 反应动力学
3.1.7 效率计算
3.2 实验结果与讨论
3.2.1 材料结构与表征
3.2.2 TCE降解产物及其途径
3.2.3 TCE的降解动力学
3.2.4 析氢反应(HER)和电子效率
3.3 本章小结
第四章 pH对 S-mZVI~(bm)降解TCE的影响
4.1 实验部分
4.1.1 实验药品与仪器设备
4.1.2 材料制备
4.1.3 实验方法
4.1.4 实验检测分析方法
4.1.5 材料表征
4.1.6 反应动力学
4.1.7 效率计算
4.1.8 密度泛函理论(DFT)计算方法
4.1.9 DFT计算模型构建
4.2 实验结果与讨论
4.2.1 pH对 S-mZVI~(bm)降解TCE的产物以及途径的影响
4.2.2 pH对 S-mZVI~(bm)降解TCE的动力学影响
4.2.3 pH对析氢反应和电子效率的影响
4.2.4 pH对电子选择性的影响
4.2.5 硫化对颗粒活性钝化的减缓机制
4.2.6 硫化对ZVI-PRBs保持长效性的启示
4.3 本章小结
第五章 球磨炭-硫化微米零价铁(C-S-mZVI~(bm))降解TCE
5.1 实验部分
5.1.1 实验药品与仪器设备
5.1.2 材料制备
5.1.3 实验方法
5.1.4 实验检测分析方法
5.1.5 反应动力学
5.1.6 电子效率计算
5.2 实验结果与讨论
5.2.1 TCE降解产物及其途径
5.2.2 TCE降解动力学
5.2.3 析氢反应和电子效率
5.3 本章小结
第六章 结论与展望
6.1 研究结论
6.2 研究展望
参考文献
致谢
作者简介
1 作者简历
2 攻读博士学位期间发表的学术论文
3 发明专利
学位论文数据集
本文编号：3198681
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