纤维素稳定Pd/Fe纳米颗粒的制备及催化还原2,2’,4,4’-四溴联苯醚的研究
发布时间：2021-06-07 20:55
多溴联苯醚（PBDEs）是一种新型的持久性有机污染物,化学性质稳定,在环境中难以降解,给生态环境和人类健康造成了严重危害。PBDEs同系物中2,2’,4,4’-四溴联苯醚（BDE47）的毒性最大且在环境中的检出频率高。因此,开发安全高效、环境友好的BDE47降解技术日益受到人们的关注。近年来,Pd/Fe纳米颗粒（Pd/Fe NPs）因其比表面积大、反应活性高等优点,被广泛应用于卤代有机污染物的脱卤降解,但其在使用过程中易发生团聚和氧化现象,致使其迁移性和反应活性下降。针对这一问题,本研究在Pd/Fe NPs的制备过程中,分别添加聚阴离子纤维素（PAC）、羟乙基纤维素（HEC）和羟丙基甲基纤维（HPMC）等稳定剂对纳米颗粒表面改性,并通过表征和反应活性实验,筛选出性能更优的稳定剂。在此基础上,本研究利用聚阴离子纤维素稳定Pd/Fe NPs（PAC-Pd/Fe NPs）构建了高效的BDE47催化还原反应体系,考察了PAC投加量、Pd负载率、PAC-Pd/Fe NPs投加量、温度、初始pH、BDE47初始浓度、腐殖酸（HA）、溶解氧（DO）和阴离子等因素对BDE47去除的影响,并建立反应动力...
【文章来源】：华南理工大学广东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：129 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
PBDEs结构式Figure1-1ChemicalstructureofPBDEs
始浓度 10 mg/L 的 BDE47 模拟废水降解 96%以上。马彬[135]对比研泳法和水合脱还原-恒温干燥法制备的钯修饰石墨烯电极对 PBDEs性能，发现这两种电极都对目标污染物有很好的降解效果，3 h 内可%。桑那大学的Cheng等[136]通过考察钯负载碳布和石墨烯电极对苯酚的催化还原脱氯的机理，如图 1-2 所示。反应系统中的 H2O 分子或 H+电解和析氢作用，产生强还原性的 H 原子或 H 负离子[137]，并吸附Hads复合物，然后与吸附在电极表面的氯代有机物发生加氢还原反裂。为了保证电解和析氢反应产生的 H 原子不进一步形成 H2分子（如 Pd、Pt、Ru 和 Ni 等）作为催化剂。过渡金属（Pd、Pt、Ru 和中存在 d 电子和空的 d 轨道，氢原子易被吸附并存储在其晶格中，应所需的强还原剂。另外，过渡金属还能一定程度上削弱 C-Cl 的键ds对有机氯化物的加氢还原反应。
第一章 绪论化剂，在微波的协同作用下，可实现对 BDE209 和 BDE47 的快速脱溴，其中间产物分别为一溴~二溴联苯醚和 DE、一溴~三溴联苯醚。研究表明[149-155]，Pd/Fe 双金属系统还原 PBDEs 的脱溴顺序与 nZVI 不相同。Zhuang 等[151]认为 Pd/Fe 纳米颗粒降解 BDE20的反应中，对位上的溴原子首先脱除，其次是间位，最后是邻位。Fang 等[146]和 Lv 等[152也发现在 nZVI 双金属系统中邻位的溴原子比间位和对位上的溴原子难脱除。Wang等[154]和李长芳等[155]认为催化加氢是Pd/Fe NPs降解PBDEs的主要反应机制薛南冬等[156]推测其主要反应历程如图 1-3 所示：
【参考文献】：
期刊论文
[1]双金属系统还原脱溴降解多溴联苯醚（PBDEs）研究进展[J]. 薛南冬,陈宣宇,刘寒冰. 环境工程学报. 2016(05)
[2]长江中游沉积物中多溴联苯醚的污染特征及风险评价[J]. 田奇昌,唐洪波,夏丹,王莎莎,高丽荣. 环境科学. 2015(12)
[3]多溴联苯醚在电子拆解区及周边土壤和灰尘中的分布规律和源分析[J]. 张龙,王俊霞,徐峰,张刚,王雅珏,张卫,林匡飞. 农业环境科学学报. 2015(09)
[4]多溴联苯醚（PBDEs）光降解研究现状[J]. 刘芃岩,路佳良,孙佳惠,田燕燕,张彦娜. 环境化学. 2015(02)
[5]PBDEs的来源特征、环境分布及污染控制[J]. 韦朝海,廖建波,刘浔,吴超飞,吴海珍,关清卿. 环境科学学报. 2015(10)
[6]多溴联苯醚在环境中的污染现状研究进展[J]. 王维,周俊丽,裴淑玮,高富,刘征涛. 环境化学. 2014(07)
[7]纳米零价铁降解水中多溴联苯醚（PBDEs）及降解途径研究[J]. 杨雨寒,徐伟伟,彭思侃,卢善富,相艳,梁大为. 环境科学. 2014(03)
[8]太湖沉积物中多溴联苯醚和类二英多氯联苯的水平垂直分布[J]. 马召辉,金军,亓学奎,王英,姜霞,何松洁,李明圆. 环境科学. 2013(03)
[9]纳米Pd/Fe催化甲醇/水中2,2’,4,4’-四溴联苯醚（BDE-47）还原脱溴[J]. 李长芳,胡勇有,黄国富. 环境科学学报. 2012(10)
[10]Characterizing the optimal operation of photocatalytic degradation of BDE-209 by nano-sized TiO2[J]. Ka Lai Chow,Yu Bon Man,Nora Fung Yee Tam,Ming Hung Wong. Journal of Environmental Sciences. 2012(09)
博士论文
[1]纳米零价铁钯/微生物联合体系降解2,2’,4,4’-四溴联苯醚的研究[D]. 吕源财.华南理工大学 2016
[2]用改性纤维素制备高分散贵金属催化剂及其加氢性能研究[D]. 张火利.北京化工大学 2013
[3]还原—氧化两步处理法降解水中典型溴代阻燃剂的研究[D]. 罗斯.南京大学 2011
[4]腐殖酸对纳米零价铁修复污染物的抑制及抗抑制机理研究[D]. 纳曼.浙江大学 2010
[5]纳米钯/铁双金属体系对氯代有机物催化还原脱氯研究[D]. 王向宇.哈尔滨工业大学 2009
[6]广州市大气环境中多溴联苯醚（PBDEs）和多氯联苯（PCBs）的初步研究[D]. 陈来国.中国科学院研究生院（广州地球化学研究所） 2006
硕士论文
[1]改性纳米零价铁去除水中溴酸盐的研究[D]. 徐咏咏.浙江大学 2013
[2]纳米Pd/Fe催化还原降解2，2’，4，4’-四溴联苯醚的研究[D]. 李长芳.华南理工大学 2012
[3]石墨烯电极制备及其电催化PBDEs脱溴性能[D]. 马彬.大连理工大学 2011
[4]钯修饰石墨烯电极对PBDEs的电还原脱溴[D]. 赵淼.大连理工大学 2010
[5]碳纳米管修饰电极对PCBs和PBDEs的电催化还原脱卤[D]. 赵世岩.大连理工大学 2009
本文编号：3217292
【文章来源】：华南理工大学广东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：129 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
PBDEs结构式Figure1-1ChemicalstructureofPBDEs
始浓度 10 mg/L 的 BDE47 模拟废水降解 96%以上。马彬[135]对比研泳法和水合脱还原-恒温干燥法制备的钯修饰石墨烯电极对 PBDEs性能，发现这两种电极都对目标污染物有很好的降解效果，3 h 内可%。桑那大学的Cheng等[136]通过考察钯负载碳布和石墨烯电极对苯酚的催化还原脱氯的机理，如图 1-2 所示。反应系统中的 H2O 分子或 H+电解和析氢作用，产生强还原性的 H 原子或 H 负离子[137]，并吸附Hads复合物，然后与吸附在电极表面的氯代有机物发生加氢还原反裂。为了保证电解和析氢反应产生的 H 原子不进一步形成 H2分子（如 Pd、Pt、Ru 和 Ni 等）作为催化剂。过渡金属（Pd、Pt、Ru 和中存在 d 电子和空的 d 轨道，氢原子易被吸附并存储在其晶格中，应所需的强还原剂。另外，过渡金属还能一定程度上削弱 C-Cl 的键ds对有机氯化物的加氢还原反应。
第一章 绪论化剂，在微波的协同作用下，可实现对 BDE209 和 BDE47 的快速脱溴，其中间产物分别为一溴~二溴联苯醚和 DE、一溴~三溴联苯醚。研究表明[149-155]，Pd/Fe 双金属系统还原 PBDEs 的脱溴顺序与 nZVI 不相同。Zhuang 等[151]认为 Pd/Fe 纳米颗粒降解 BDE20的反应中，对位上的溴原子首先脱除，其次是间位，最后是邻位。Fang 等[146]和 Lv 等[152也发现在 nZVI 双金属系统中邻位的溴原子比间位和对位上的溴原子难脱除。Wang等[154]和李长芳等[155]认为催化加氢是Pd/Fe NPs降解PBDEs的主要反应机制薛南冬等[156]推测其主要反应历程如图 1-3 所示：
【参考文献】：
期刊论文
[1]双金属系统还原脱溴降解多溴联苯醚（PBDEs）研究进展[J]. 薛南冬,陈宣宇,刘寒冰. 环境工程学报. 2016(05)
[2]长江中游沉积物中多溴联苯醚的污染特征及风险评价[J]. 田奇昌,唐洪波,夏丹,王莎莎,高丽荣. 环境科学. 2015(12)
[3]多溴联苯醚在电子拆解区及周边土壤和灰尘中的分布规律和源分析[J]. 张龙,王俊霞,徐峰,张刚,王雅珏,张卫,林匡飞. 农业环境科学学报. 2015(09)
[4]多溴联苯醚（PBDEs）光降解研究现状[J]. 刘芃岩,路佳良,孙佳惠,田燕燕,张彦娜. 环境化学. 2015(02)
[5]PBDEs的来源特征、环境分布及污染控制[J]. 韦朝海,廖建波,刘浔,吴超飞,吴海珍,关清卿. 环境科学学报. 2015(10)
[6]多溴联苯醚在环境中的污染现状研究进展[J]. 王维,周俊丽,裴淑玮,高富,刘征涛. 环境化学. 2014(07)
[7]纳米零价铁降解水中多溴联苯醚（PBDEs）及降解途径研究[J]. 杨雨寒,徐伟伟,彭思侃,卢善富,相艳,梁大为. 环境科学. 2014(03)
[8]太湖沉积物中多溴联苯醚和类二英多氯联苯的水平垂直分布[J]. 马召辉,金军,亓学奎,王英,姜霞,何松洁,李明圆. 环境科学. 2013(03)
[9]纳米Pd/Fe催化甲醇/水中2,2’,4,4’-四溴联苯醚（BDE-47）还原脱溴[J]. 李长芳,胡勇有,黄国富. 环境科学学报. 2012(10)
[10]Characterizing the optimal operation of photocatalytic degradation of BDE-209 by nano-sized TiO2[J]. Ka Lai Chow,Yu Bon Man,Nora Fung Yee Tam,Ming Hung Wong. Journal of Environmental Sciences. 2012(09)
博士论文
[1]纳米零价铁钯/微生物联合体系降解2,2’,4,4’-四溴联苯醚的研究[D]. 吕源财.华南理工大学 2016
[2]用改性纤维素制备高分散贵金属催化剂及其加氢性能研究[D]. 张火利.北京化工大学 2013
[3]还原—氧化两步处理法降解水中典型溴代阻燃剂的研究[D]. 罗斯.南京大学 2011
[4]腐殖酸对纳米零价铁修复污染物的抑制及抗抑制机理研究[D]. 纳曼.浙江大学 2010
[5]纳米钯/铁双金属体系对氯代有机物催化还原脱氯研究[D]. 王向宇.哈尔滨工业大学 2009
[6]广州市大气环境中多溴联苯醚（PBDEs）和多氯联苯（PCBs）的初步研究[D]. 陈来国.中国科学院研究生院（广州地球化学研究所） 2006
硕士论文
[1]改性纳米零价铁去除水中溴酸盐的研究[D]. 徐咏咏.浙江大学 2013
[2]纳米Pd/Fe催化还原降解2，2’，4，4’-四溴联苯醚的研究[D]. 李长芳.华南理工大学 2012
[3]石墨烯电极制备及其电催化PBDEs脱溴性能[D]. 马彬.大连理工大学 2011
[4]钯修饰石墨烯电极对PBDEs的电还原脱溴[D]. 赵淼.大连理工大学 2010
[5]碳纳米管修饰电极对PCBs和PBDEs的电催化还原脱卤[D]. 赵世岩.大连理工大学 2009
本文编号：3217292
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