Pd/C和Raney Ni催化有机卤代物的液相高效加氢脱卤研究

发布时间：2021-06-14 03:39

　　持久性有机污染物（POPs）由于卤素原子的存在而具有环境持久性、生物蓄积性以及高毒性,其对人类和环境造成了巨大的危害而受到各国政府和广大研究人员的重视。多相催化加氢脱卤技术可以在温和条件下有效脱除卤素原子并降低其毒性,因此在消除POPs的环境污染方面受到广泛的关注。本论文以Pd/C和Raney Ni作为催化剂,氢气作为氢源,对氯代苯酚、卤代苯酚、卤代苯、多氯联苯等在液相体系中的加氢脱卤进行了相关的研究。在液相体系中,详细考察了溶剂体系对催化剂活性和加氢脱卤反应的影响,并通过催化剂表征手段研究了催化剂在有机溶剂中失活的原因及其在含水体系中保持高活性和高稳定性的原因,发展了醇-水均相体系中PCBs等POPs的高效降解体系,实现了高浓度PCBs等POPs的高效加氢降解,同时实现了水中高浓度卤代苯酚在Raney Ni催化下的高效加氢降解,而且催化剂均能够保持高的活性和稳定性,这就为库存POPs的消减提供了一种有效的降解方法。针对DDT重污染场地土壤样品,发展了溶剂热萃取-催化加氢联合处理技术,可以有效消除DDT重污染场地土壤样品的毒性,并通过加氢处理达到降解萃取物毒性的目的。研究了溶剂及碱对加... 

【文章来源】：中国科学院大学(中国科学院烟台海岸带研究所)山东省

【文章页数】：172 页

【学位级别】：博士

【文章目录】：
致谢
摘要
Abstract
目录
第一章 文献综述
    1 持久性有机污染物（POPs）的研究概况
        1.1 持久性有机污染物（POPs）的性质
        1.2 持久性有机污染物（POPs）的危害
    2 持久性有机污染物（POPs）的处理技术
        2.1 物理处理法
        2.2 生物修复
        2.3 焚化法
        2.4 高级氧化技术（AOPs）
        2.5 化学还原处理法
        2.6 催化加氢脱卤法
    3 本研究的目的和内容
第二章 液相加氢脱卤反应中的溶剂效应
    第一节 Pd/C催化 4-氯联苯加氢脱氯中的溶剂效应
        1 实验材料、仪器与试剂
        2 实验方法
        3 结果与讨论
        4 小结
    第二节 Raney Ni催化 4-氯苯酚加氢脱氯中的溶剂效应
        1 实验材料、仪器与试剂
        2 实验方法
        3 结果与讨论
        4 小结
    本章小结
第三章 醇-水体系中库存PCBs及DDT重污染场地土壤样品的处理
    第一节 电容器油中多氯联苯在醇-水体系中的加氢降解
        1 实验材料、仪器与试剂
        2 实验方法
        3 结果与讨论
        4 小结
    第二节 溶剂热萃取-催化加氢联合处理DDT重污染场地土壤
        1 实验材料、仪器与试剂
        2 实验方法
        3 结果与讨论
        4 小结
    本章小结
第四章 Pd/C和Raney Ni催化卤代芳香化合物加氢脱卤的比较研究
    1 实验材料、仪器与试剂
        1.1 实验材料
        1.2 仪器与试剂
    2 实验方法
        2.1 实验过程
        2.2 GC色谱条件
        2.3 GC-MS分析条件
        2.4 催化剂表征分析
    3 结果与讨论
        3.1 卤代芳烃在Pd/C和Raney Ni催化下的加氢脱卤反应性
        3.2 液相加氢脱卤反应前后催化剂的表征分析
        3.3 卤素离子对 4-卤代苯酚加氢脱卤的影响
        3.4 不同芳香氯代物在Pd/C和Raney Ni催化剂催化下的加氢脱氯
    4 小结
第五章 Raney Ni催化水溶液中氯酚类化合物的加氢脱氯
    第一节 水---最有效的加氢脱氯反应溶剂
        1 实验材料、仪器与试剂
        2 实验方法
        3 结果与讨论
        4 小结
    第二节 碱对Raney Ni催化加氢脱氯的影响
        1 实验材料、仪器与试剂
        2 实验方法
        3 结果与讨论
        4 小结
    本章小结
第六章 结论及展望
    一、主要结论
    二、创新点
    三、展望
参考文献
个人简介
攻读博士学位期间发表学术论文及申请专利
    1. 论文
    2. 专利



本文编号：3228986