双电极同步产生·OH/SO 4 -· 降解苯酚体系的构建及机制研究
发布时间：2021-11-13 04:40
电化学氧化技术因具有反应条件温和、反应速度快、有机物降解彻底等优点,近年来在难生物降解有机物治理领域得到广泛的研究和关注。然而,该技术目前还存在着诸如氧化电流效率低、氧化剂利用率不高等缺点,很大程度地限制了电化学氧化技术在实际中的应用。针对上述问题,本论文建立了阴阳极成对产生·OH/SO4-·的电化学间接氧化体系。该体系以气体扩散电极为阴极合成H2O2,同时以Pt或掺硼金刚石电极（BDD）为阳极合成S2O82-,在此基础上,利用紫外原位催化H2O2/S2O82-产生·OH/SO4-·,实现阴阳极成对原位降解有机物污染物,成倍提高电化学氧化技术的电流效率。制备高效合成H2O2的气体扩散阴极。通过分析气体扩散阴极的电化学性能及电子转移数,揭示了阴极氧还原反应（ORR）的催化机理。炭黑（XC-72R）催化剂的ORR催化反应过程同时发生二电子和四电子反应,但二电子反应合成H
【文章来源】：哈尔滨工业大学黑龙江省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：141 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
电化学氧化技术原理示意图
1-2 有机污染物在金属氧化物电极（MOx）上的电化学氧化过程[13]cheme of the electrochemical oxidation of organic contaminants at MOxe表面电解水产生·OH 后，后续的反应过程则取决于电极材料过程，可分为两类不同的电极：活性电极和非活性电极。性电极的·OH 与阳极氧化物发生氧化反应，氧从·OH 迅速转移到 M有更高的氧化态的氧化物 MOx+1（式 1-6），随后 MOx+1与有化反应（式 1-7）。MOx/MOx+1氧化还原对，也称之为化学吸附电极转化或选择性氧化有机物的媒介。MOx(·OH)→MOx+1+H++e-R+MOx+1→RO+MOx活性电极成具有更高氧化性的·OH（式 1-4），也称之为物理吸附活性氧有机物，且完全燃烧为 CO2（式 1-8）。
图 1-3 MEO 过程的原理示意图[9]Fig. 1-3 Principle diagram of the MEO process的彻底氧化，需要选择具有高氧化电位的氧化1.98 V）、Co2+/Co3+（E0= 1.82 V）或者 Ce3+/Ce4+（CO2M+e→M
【参考文献】：
期刊论文
[1]双阳极氧化与日光/派生过硫酸盐氧化复合降解刚果红[J]. 栾万利,张乃东,朱正江. 化工学报. 2012(04)
[2]高掺杂Si/BDD薄膜电极的制备及电化学性能[J]. 陈朋,满卫东,吕继磊,朱金凤,董维,汪建华. 功能材料与器件学报. 2011(03)
[3]电化学氧化技术在废水处理中的应用[J]. 刘艳娟,葛伟青,杨雅雯,郝玉翠. 中国资源综合利用. 2011(06)
[4]Pd/C气体扩散电极用于电生成H2O2降解苯酚的研究[J]. 王辉,卞兆勇. 环境科学. 2010(06)
[5]硼掺杂金刚石微电极[J]. 高成耀,常明,沈花玉,沈锋英. 化学通报. 2008(12)
[6]C/PTFE气体扩散电极的制备及其在电合成过氧化氢中的应用[J]. 徐夫元,李星,祝社民,陈英文,宋天顺,沈树宝. 功能材料. 2008(10)
[7]Pd/C气体扩散电极用于电化学降解4-氯酚的研究[J]. 王辉,王建龙. 环境科学学报. 2007(10)
[8]新型气体扩散电极体系高效产H2O2的研究[J]. 郁青红,周明华,雷乐成. 物理化学学报. 2006(07)
[9]成对电合成技术的新进展[J]. 顾登平,张雪英,崔宝秋,张越,赵建玲. 精细化工. 2000(06)
[10]成对电合成技术[J]. 张宏坤,顾登平. 电化学. 1999(03)
博士论文
[1]掺硼金刚石薄膜微电极阵列的性质及其测定水体COD的方法研究[D]. 张卫.上海交通大学 2009
硕士论文
[1]阴阳极同步产过氧化氢和过硫酸铵研究[D]. 宋浩然.哈尔滨工业大学 2014
[2]改进氧阴极还原法原位生产过氧化氢研究[D]. 王志韩.哈尔滨工业大学 2013
本文编号：3492340
【文章来源】：哈尔滨工业大学黑龙江省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：141 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
电化学氧化技术原理示意图
1-2 有机污染物在金属氧化物电极（MOx）上的电化学氧化过程[13]cheme of the electrochemical oxidation of organic contaminants at MOxe表面电解水产生·OH 后，后续的反应过程则取决于电极材料过程，可分为两类不同的电极：活性电极和非活性电极。性电极的·OH 与阳极氧化物发生氧化反应，氧从·OH 迅速转移到 M有更高的氧化态的氧化物 MOx+1（式 1-6），随后 MOx+1与有化反应（式 1-7）。MOx/MOx+1氧化还原对，也称之为化学吸附电极转化或选择性氧化有机物的媒介。MOx(·OH)→MOx+1+H++e-R+MOx+1→RO+MOx活性电极成具有更高氧化性的·OH（式 1-4），也称之为物理吸附活性氧有机物，且完全燃烧为 CO2（式 1-8）。
图 1-3 MEO 过程的原理示意图[9]Fig. 1-3 Principle diagram of the MEO process的彻底氧化，需要选择具有高氧化电位的氧化1.98 V）、Co2+/Co3+（E0= 1.82 V）或者 Ce3+/Ce4+（CO2M+e→M
【参考文献】：
期刊论文
[1]双阳极氧化与日光/派生过硫酸盐氧化复合降解刚果红[J]. 栾万利,张乃东,朱正江. 化工学报. 2012(04)
[2]高掺杂Si/BDD薄膜电极的制备及电化学性能[J]. 陈朋,满卫东,吕继磊,朱金凤,董维,汪建华. 功能材料与器件学报. 2011(03)
[3]电化学氧化技术在废水处理中的应用[J]. 刘艳娟,葛伟青,杨雅雯,郝玉翠. 中国资源综合利用. 2011(06)
[4]Pd/C气体扩散电极用于电生成H2O2降解苯酚的研究[J]. 王辉,卞兆勇. 环境科学. 2010(06)
[5]硼掺杂金刚石微电极[J]. 高成耀,常明,沈花玉,沈锋英. 化学通报. 2008(12)
[6]C/PTFE气体扩散电极的制备及其在电合成过氧化氢中的应用[J]. 徐夫元,李星,祝社民,陈英文,宋天顺,沈树宝. 功能材料. 2008(10)
[7]Pd/C气体扩散电极用于电化学降解4-氯酚的研究[J]. 王辉,王建龙. 环境科学学报. 2007(10)
[8]新型气体扩散电极体系高效产H2O2的研究[J]. 郁青红,周明华,雷乐成. 物理化学学报. 2006(07)
[9]成对电合成技术的新进展[J]. 顾登平,张雪英,崔宝秋,张越,赵建玲. 精细化工. 2000(06)
[10]成对电合成技术[J]. 张宏坤,顾登平. 电化学. 1999(03)
博士论文
[1]掺硼金刚石薄膜微电极阵列的性质及其测定水体COD的方法研究[D]. 张卫.上海交通大学 2009
硕士论文
[1]阴阳极同步产过氧化氢和过硫酸铵研究[D]. 宋浩然.哈尔滨工业大学 2014
[2]改进氧阴极还原法原位生产过氧化氢研究[D]. 王志韩.哈尔滨工业大学 2013
本文编号：3492340
本文链接：https://www.wllwen.com/shengtaihuanjingbaohulunwen/3492340.html
