金属有机骨架材料MIL-100（Fe）用于选择性催化还原氮氧化物的研究

发布时间：2021-11-16 09:01

　　氨法选择性催化还原（NH3-SCR）氮氧化物是一种高效的固定源烟气脱硝技术。目前,广泛应用的商用V2O5-WO3（MoO3）/TiO2脱硝催化剂在较高的温度范围内（300-400℃）表现出良好的氮氧化物去除效果。然而,该催化剂仍存在低温（<300℃）活性不佳、活性组分钒具有毒性、易受802影响等不足之处,限制了其进一步推广应用。因此,开发低温活性高、抗硫性能良好的新型无钒催化剂具有重要意义。金属有机骨架材料（MOFs）具有可调控的金属中心节点、可选择的孔尺寸、高密度的活性位点、大的比表面积等特点,为其在催化领域的应用提供了优势。本论文探索性地研究了通过水热合成法制备的金属有机骨架材料MIL-100（Fe） （MIL为Materials of Institute Lavoisier,拉瓦锡研究所材料）选择性催化还原氮氧化物的去除效率和反应机理。取得的主要研究成果如下：（1）选择以多孔金属有机骨架材料MIL-100（Fe）作为SCR催化剂,在30,000 h-1空速条件下,NOx在225℃即可实现90%的转化率,与传统的V2O5-WO3/TiO2催化剂相比,T90（NOX转化率为90... 

【文章来源】：大连理工大学辽宁省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

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【学位级别】：博士

【部分图文】：

图１．１?２００６－２０１３年我国ＮＯｘ排放量统计Ｗ??Ｆｉｇ．?１．１?Ｔｈｅ?ｄａｔａ?ｓｔａｔｉｓｔｉｃ?ｆｏｒ?Ｎ〇ｘ?ｅｍｉｓｓｉｏｎ?ｉｎ?Ｃｈｉｎａ?ｆｒｏｍ?２００６－２０１３［４］??

将ＳＣＲ系统布置于电除尘和脱硫工艺（ＦＧＤ）之后，可进一步避免Ｓ〇２对催化剂的毒害作??用，但烟气温度会进一步下降。??烟气脱硝系统中的核也部分为整体式脱硝催化剂，如示意图１．４所示。整体式臘硝??催化剂为孔道式结构，一般呈青石作为载体，其不足之处是材料的比表面积较小。通??过在载体的表面涂覆一层活性氧化铅涂层，提高载体的比表面积，有利于增加活性组??分的负载量，提高活性组分的分散性。??」編乃．?ｙｉ?＿＾活性组分??整体式傕化剂??图１．４整体式脱硝催化剂??Ｆｉｇ．?１．４?Ｔｈｅ?ｍｏｎｏｌｉｔｈｉｃ?ＳＣ民?ｃａｔａｌｙｉｓｔ??烟气中的ＮＯｘ和还原剂ＮＨ３在进入整体式催化剂后，通过扩散、吸附、反应等物??理化学过程，在催化剂的作用下，Ｎ化和ＮＨ３反应生成无害的＾＾２和Ｈ２０。主要反应过??程如下所示??主反应过程：??４ＮＨ３?＋?４ＮＯ＋〇２?—＾?４Ｎｓ?＋６ＨＵＯ?（＾１－１）??４ＮＨ３?＋?２Ｎ０２?＋?〇２?￣＾?３Ｎｔ?＋?６Ｈ＾Ｏ?（１．２）??２ＮＨ３?＋?ＮＯ?＋?ＮＯ，?＾?２Ｎ．?＋?３Ｈ．Ｏ?（１．３）??副反应过程：??２ＮＨ３?＋?２０２?＾?Ｎ２Ｏ?＋?３Ｈ２Ｏ?（１．４）??－４－??

ＮＨａ?吃，吃０??图１．１２?Ｐａｏ山ｃｃｉ等人提出的Ｃｕ－ＳＳＺ－１３催化剂的反应机姐Ｗ??Ｆｉｇ．?１．１２?艮ｅａｃｔｉｏ打?ｍｅｃｈａ打ｉｓｍ?ｏｖｅｒ?Ｃｕ－ＳＳＺ－１３?ｃａｔａｌｙｓｔ?ｐｒｏｐｏｓｅｄ?ｂｙ?Ｐａｏｌｕｃｃｉ?ｅｔ?ａｌ．［７４］??－１７－??

【参考文献】：
期刊论文
[1]中国燃煤工业锅炉现状[J]. 余洁.  洁净煤技术. 2012(03)



本文编号：3498559