基于钙循环的准东煤内在碳捕集气化特性研究
发布时间：2022-01-14 13:27
我国煤炭占据一次能源主导地位的情势短时间内不会改变,且随着全球对于CO2排放的关注日益增加,煤的清洁高效利用研究具有重要意义。钙循环内在碳捕集气化工艺在煤气化过程中利用CaO吸收煤气中CO2强化制氢,得到富H2合成气。因受CaO吸收CO2温度窗口限制,气化炉内整体温度维持在650～800℃中温范围内,则可能会影响气化反应速率。以新疆准东煤为代表的高碱煤储量丰富,其中的碱金属可催化气化提高气化反应速率,同时较低的气化温度也有望降低气化过程中碱金属的挥发,缓解高碱煤燃烧过程中带来的粘结、腐蚀等问题。因此,本文基于钙循环内在碳捕集气化工艺,开展了准东煤气化反应动力学以及产气特性的研究,并针对CaO在循环气化过程中的失活问题,开展了钙基吸收剂改性实验研究。具体工作如下:1、碱金属赋存形态对准东煤气化反应动力学的影响对准东煤进行水洗或酸洗处理萃取不同赋存形态的碱金属,获得准东煤中不同赋存形态碱金属含量,并通过加压热重分析仪开展准东煤原煤、水洗煤和酸洗煤的气化反应动力学实验研究,明确了不同赋存形态碱金属对煤气化反应动力学特性的影响规律。分别利用缩核模型、均相模型和修正体积模型对实验数据进行拟合对比...
【文章来源】：中国科学院大学(中国科学院工程热物理研究所)北京市
【文章页数】：135 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
全球能源消费量[Itl(单位:百万吨油当量)
???第１章绪论???中（：０２浓度较高，采用低温甲醇洗等物理吸收ｃｏ２更为合适。吸附法利用吸附??剂选择性的对混合气中的Ｃ〇２通过可逆吸附作用来分离回收Ｃ〇２，主要有变温吸??附法（ＴＳＡ）、变压吸附法（ＰＳＡ）、变温变压结合吸附（ＰＴＳＡ）等。该方法一??大缺点为Ｃ０２分离率低，使用成本高。膜分离法主要利用特定材料为气体中Ｃ〇２??与吸收溶液提供高比表面积，使得吸收剂选择性吸收渗透Ｃ〇２来达到分离冃的。??深冷分离法又称低温精馏法，该方法旨在通过加压降温将气体中高浓度的Ｃ〇２??进行液化分离，但深冷过程能耗较高，设备投资大。燃烧前Ｃ〇２捕集主要适用??于煤气化系统，在燃料燃烧之前脱除含碳组分。传统的煤气化制氢的过程中，先??将煤气化得到以Ｃ０和Ｈ２为主的合成气，经过净化脱硫后进行水汽变换反应，??增加氢气产量同时提高ｃｏ２浓度，再分离ｃｏ２提纯封存。该捕集方法提高了?Ｃ０２??捕集浓度，降低了分离能耗。富氧燃烧在〇２／Ｃ〇２气氛下对燃料进行燃烧，从而??实现产气中Ｃ〇２高浓度的目的，可对烟气直接封存，降低捕集能耗。虽然捕集??Ｃ０２的能耗小，但是提供〇２的空分过程能耗增加，制氧技术投资将大幅度提高。??
以ＣａＯ为Ｃ０２接受体的煤气化技术可追溯至二十世纪七十年代??Ｃｏｎｓｏｌｉｄａｔｉｏｎ煤炭公司开发的针对褐煤和亚烟煤的Ｃ〇２接受体气化技术［１７］，其原??理见图１．３。与常规的气化技术相比，Ｃ０２接受体气化法在气化炉内引入了?ＣａＯ，??采用水蒸气作为气化剂，在气化的同时捕集Ｃ０２。生成的ＣａＣ０３与反应未完全??的半焦在再生炉内煅烧分解，重新生成Ｃａ〇循环使用［１￣。??ｈ２?烟气??＇?一」—、??ＣａＣ０３、半雋??气化炉??＾?再生炉??Ｉ?！?Ｉ??煤?＾?，?．－乂４凝减■均喊縫??？ＣＯｊ??＼?■?／?．?？?．／?＼?．？?????Ｉ?１??水蒸气?空气??图１．３?（：０２接受体法气化技术原理??Ｆｉｇｕｒｅ?１．３?Ｃ０２?ａｃｃｅｐｔｏｒ?ｇａｓｉｆｉｃａｔｉｏｎ?ｐｒｏｃｅｓｓ??４??
【参考文献】：
期刊论文
[1]添加CaO的准东煤中温水蒸气气化特性的研究[J]. 刘洋,杨新芳,雷福林,肖云汉. 燃料化学学报. 2018(03)
[2]羧酸钠对准东煤热解过程的影响[J]. 刘辉,赵登,姜雷宵,许连飞,闫永宏,吴东阳,高继慧,吴少华. 化工学报. 2016(11)
[3]新疆准东高碱煤流态化气化过程中碱金属的迁移特性[J]. 宋国良,齐晓宾,宋维健,吕清刚. 过程工程学报. 2015(04)
[4]高钠煤水热脱钠处理及其对燃烧特性的影响[J]. 赵冰,王嘉瑞,陈凡敏,王小悦,李小江. 燃料化学学报. 2014(12)
[5]成灰温度对准东煤灰理化特性影响的实验研究[J]. 付子文,王长安,车得福,翁青松. 工程热物理学报. 2014(03)
[6]准东煤中碱金属的赋存形式及其在燃烧过程中的迁移规律实验研究[J]. 刘敬,王智化,项飞鹏,黄镇宇,刘建忠,周俊虎,岑可法. 燃料化学学报. 2014(03)
[7]新疆高钠煤中钠的赋存形态及其对燃烧过程的影响[J]. 陈川,张守玉,刘大海,郭熙,董爱霞,熊绍武,施大钟,吕俊复. 燃料化学学报. 2013(07)
[8]准东煤灰沾污指标研究[J]. 杨忠灿,刘家利,姚伟. 洁净煤技术. 2013(02)
[9]添加剂改善钙基CO2吸收剂的循环特性[J]. 乔春珍,肖云汉. 燃烧科学与技术. 2011(04)
[10]高温下钙基吸收剂循环吸收CO2的研究进展[J]. 李芹超,陕绍云,贾庆明,蒋丽红,王亚明. 化工新型材料. 2011(05)
博士论文
[1]基于CaO载碳体的煤化学链气化关键过程实验研究[D]. 荣鼐.浙江大学 2015
[2]煤直接制甲烷的热力学分析和实验研究[D]. 程晓磊.中国科学院研究生院（工程热物理研究所） 2013
[3]CaSO4载氧体应用于CaO再生过程的热力学分析与实验研究[D]. 樊腾飞.中国科学院研究生院（工程热物理研究所） 2013
[4]高温固体吸附剂循环捕获燃煤烟气CO2的实验与动力学研究[D]. 王珂.华中科技大学 2011
[5]含碳能源直接制氢的实验研究[D]. 王峰.中国科学院研究生院（工程热物理研究所） 2007
硕士论文
[1]准东煤热解过程中羧酸钠的转化及其对热解特性的影响[D]. 吴东阳.哈尔滨工业大学 2015
[2]准东煤热解及气化反应特性研究[D]. 董倩.中国科学院研究生院(工程热物理研究所) 2015
[3]新型近零排放煤气化燃烧综合利用系统分析与优化[D]. 孙登科.浙江大学 2007
本文编号：3588589
【文章来源】：中国科学院大学(中国科学院工程热物理研究所)北京市
【文章页数】：135 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
全球能源消费量[Itl(单位:百万吨油当量)
???第１章绪论???中（：０２浓度较高，采用低温甲醇洗等物理吸收ｃｏ２更为合适。吸附法利用吸附??剂选择性的对混合气中的Ｃ〇２通过可逆吸附作用来分离回收Ｃ〇２，主要有变温吸??附法（ＴＳＡ）、变压吸附法（ＰＳＡ）、变温变压结合吸附（ＰＴＳＡ）等。该方法一??大缺点为Ｃ０２分离率低，使用成本高。膜分离法主要利用特定材料为气体中Ｃ〇２??与吸收溶液提供高比表面积，使得吸收剂选择性吸收渗透Ｃ〇２来达到分离冃的。??深冷分离法又称低温精馏法，该方法旨在通过加压降温将气体中高浓度的Ｃ〇２??进行液化分离，但深冷过程能耗较高，设备投资大。燃烧前Ｃ〇２捕集主要适用??于煤气化系统，在燃料燃烧之前脱除含碳组分。传统的煤气化制氢的过程中，先??将煤气化得到以Ｃ０和Ｈ２为主的合成气，经过净化脱硫后进行水汽变换反应，??增加氢气产量同时提高ｃｏ２浓度，再分离ｃｏ２提纯封存。该捕集方法提高了?Ｃ０２??捕集浓度，降低了分离能耗。富氧燃烧在〇２／Ｃ〇２气氛下对燃料进行燃烧，从而??实现产气中Ｃ〇２高浓度的目的，可对烟气直接封存，降低捕集能耗。虽然捕集??Ｃ０２的能耗小，但是提供〇２的空分过程能耗增加，制氧技术投资将大幅度提高。??
以ＣａＯ为Ｃ０２接受体的煤气化技术可追溯至二十世纪七十年代??Ｃｏｎｓｏｌｉｄａｔｉｏｎ煤炭公司开发的针对褐煤和亚烟煤的Ｃ〇２接受体气化技术［１７］，其原??理见图１．３。与常规的气化技术相比，Ｃ０２接受体气化法在气化炉内引入了?ＣａＯ，??采用水蒸气作为气化剂，在气化的同时捕集Ｃ０２。生成的ＣａＣ０３与反应未完全??的半焦在再生炉内煅烧分解，重新生成Ｃａ〇循环使用［１￣。??ｈ２?烟气??＇?一」—、??ＣａＣ０３、半雋??气化炉??＾?再生炉??Ｉ?！?Ｉ??煤?＾?，?．－乂４凝减■均喊縫??？ＣＯｊ??＼?■?／?．?？?．／?＼?．？?????Ｉ?１??水蒸气?空气??图１．３?（：０２接受体法气化技术原理??Ｆｉｇｕｒｅ?１．３?Ｃ０２?ａｃｃｅｐｔｏｒ?ｇａｓｉｆｉｃａｔｉｏｎ?ｐｒｏｃｅｓｓ??４??
【参考文献】：
期刊论文
[1]添加CaO的准东煤中温水蒸气气化特性的研究[J]. 刘洋,杨新芳,雷福林,肖云汉. 燃料化学学报. 2018(03)
[2]羧酸钠对准东煤热解过程的影响[J]. 刘辉,赵登,姜雷宵,许连飞,闫永宏,吴东阳,高继慧,吴少华. 化工学报. 2016(11)
[3]新疆准东高碱煤流态化气化过程中碱金属的迁移特性[J]. 宋国良,齐晓宾,宋维健,吕清刚. 过程工程学报. 2015(04)
[4]高钠煤水热脱钠处理及其对燃烧特性的影响[J]. 赵冰,王嘉瑞,陈凡敏,王小悦,李小江. 燃料化学学报. 2014(12)
[5]成灰温度对准东煤灰理化特性影响的实验研究[J]. 付子文,王长安,车得福,翁青松. 工程热物理学报. 2014(03)
[6]准东煤中碱金属的赋存形式及其在燃烧过程中的迁移规律实验研究[J]. 刘敬,王智化,项飞鹏,黄镇宇,刘建忠,周俊虎,岑可法. 燃料化学学报. 2014(03)
[7]新疆高钠煤中钠的赋存形态及其对燃烧过程的影响[J]. 陈川,张守玉,刘大海,郭熙,董爱霞,熊绍武,施大钟,吕俊复. 燃料化学学报. 2013(07)
[8]准东煤灰沾污指标研究[J]. 杨忠灿,刘家利,姚伟. 洁净煤技术. 2013(02)
[9]添加剂改善钙基CO2吸收剂的循环特性[J]. 乔春珍,肖云汉. 燃烧科学与技术. 2011(04)
[10]高温下钙基吸收剂循环吸收CO2的研究进展[J]. 李芹超,陕绍云,贾庆明,蒋丽红,王亚明. 化工新型材料. 2011(05)
博士论文
[1]基于CaO载碳体的煤化学链气化关键过程实验研究[D]. 荣鼐.浙江大学 2015
[2]煤直接制甲烷的热力学分析和实验研究[D]. 程晓磊.中国科学院研究生院（工程热物理研究所） 2013
[3]CaSO4载氧体应用于CaO再生过程的热力学分析与实验研究[D]. 樊腾飞.中国科学院研究生院（工程热物理研究所） 2013
[4]高温固体吸附剂循环捕获燃煤烟气CO2的实验与动力学研究[D]. 王珂.华中科技大学 2011
[5]含碳能源直接制氢的实验研究[D]. 王峰.中国科学院研究生院（工程热物理研究所） 2007
硕士论文
[1]准东煤热解过程中羧酸钠的转化及其对热解特性的影响[D]. 吴东阳.哈尔滨工业大学 2015
[2]准东煤热解及气化反应特性研究[D]. 董倩.中国科学院研究生院(工程热物理研究所) 2015
[3]新型近零排放煤气化燃烧综合利用系统分析与优化[D]. 孙登科.浙江大学 2007
本文编号：3588589
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