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紫外光化学氧化/还原处理全氟辛酸的研究

发布时间:2022-07-01 09:42
  全氟辛酸(PFOA)具有优良的稳定性、表面活性以及疏水、疏油性,已被广泛用于灭火剂、表面活性剂、乳化剂、清洁剂、氟聚合物材料及包装材料等中。随着PFOA使用量的增加,其在几乎所有的环境介质和生物体系中均有检出。近年来,因PFOA在环境介质中的稳定性、持久性和生物累积性所造成的污染问题备受关注。由于PFOA化学稳定性甚强,没有发现其任何自然降解的途径,常规的有机污染物处置方法如O3、O3/UV、O3/H2O2和H2O2/Fe2+等对它无效,经高温高压等较苛刻的条件反应也仅能获得该物质的部分降解。目前,紫外光化学法在有效消除环境介质中的PFOA方面显示出优良的发展前景。该方法主要通过紫外光激活反应介质的氧化剂或还原剂,产生具有强氧化性或还原性的物种进攻PFOA,实现其有效降解。除此之外,紫外光照本身可以活化PFOA,从而起到强化体系的氧化或还原能力的作用。因此,应用紫外光化学法的关键是研发高效的反应介质以构筑高反应活性的体系。高效的反应介质需满足以下两点:第一,产生的活性物种可以有效进攻PFOA;第二,产生的活性物种浓度足够高。然而,现有关于紫外光化学法降解PFOA的研究中,过硫酸盐(S2... 

【文章页数】:150 页

【学位级别】:博士

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摘要
ABSTRACT
1 绪论
    1.1 引言
    1.2 PFOA的介绍
        1.2.1 PFOA的性质及其用途
        1.2.2 PFOA在环境中的分布
        1.2.3 PFOA的危害
    1.3 PFOA的污染控制技术
        1.3.1 生物法
        1.3.2 物理法
        1.3.3 化学法
    1.4 PFOA降解的关键问题及解决方法
    1.5 本文的研究思路及主要内容
    参考文献
2 紫外光助亚铁离子活化过硫酸盐氧化降解PFOA
    2.1 引言
    2.2 实验部分
        2.2.1 实验试剂
        2.2.2 主要仪器
        2.2.3 PFOA降解实验
        2.2.4 相关分析方法
    2.3 结果与讨论
        2.3.1 紫外光助Fe~(2+)活化过硫酸盐促进PFOA的脱氟
        2.3.2 Fe~(2+)浓度对PFOA脱氟效果的影响
        2.3.3 过硫酸盐浓度对PFOA脱氟效果的影响
        2.3.4 溶液初始pH对PFOA脱氟效果的影响
        2.3.5 PFOA降解的中间产物分析
        2.3.6 降解条件的调控进一步提升PFOA的脱氟效率
        2.3.7 紫外光助Fe~(2+)活化过硫酸盐氧化降解PFOA的机理
    2.4 本章小结
    参考文献
3 氯氧化铋紫外光催化氧化降解PFOA
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 实验试剂
        3.2.2 主要仪器
        3.2.3 纳米BiOCl的制备
        3.2.4 纳米BiOCl的表征
        3.2.5 PFOA的降解实验
        3.2.6 相关分析方法
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 纳米BiOCl的表征
        3.3.2 纳米BiOCl光催化氧化降解PFOA的性能
        3.3.3 纳米BiOCl用量对PFOA光催化氧化降解的影响
        3.3.4 PFOA光催化氧化降解的中间产物分析
        3.3.5 PFOA光催化氧化降解的主要活性物种鉴别
        3.3.6 PFOA与BiOCl的配位作用方式
        3.3.7 氧空位介导的hvB~+直接氧化降解PFOA
        3.3.8 纳米BiOCl光催化氧化降解PFOA的机理
    3.4 本章小结
    参考文献
4 亚硫酸盐紫外光化学还原降解PFOA
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 实验试剂
        4.2.2 主要仪器
        4.2.3 UV/SO_3~(2-)体系光化学还原降解PFOA
        4.2.4 相关分析方法
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 SO_3~(2-)介导的紫外光化学还原降解PFOA
        4.3.2 UV/SO_3~(2-)/N_2体系e_(aq)~-的准稳态浓度
        4.3.3 SO_3~(2-)浓度及溶液初始pH对PFOA降解的影响
        4.3.4 PFOA还原降解的中间产物分析
        4.3.5 UV/SO_3~(2-)/N_2体系还原降解PFOA的机理
    4.4 本章小结
    参考文献
5 全文总结
    5.1 本论文的主要研究成果
    5.2 本论文的创新之处
    5.3 课题展望
致谢
附录1 攻读博士学位期间发表和待发表的学术论文
附录2 主要缩写词表(按字母顺序)
附录3 原位表面修饰纳米铁酸铋类芬顿催化氧化降解三氯生
    References



本文编号:3654004

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