尖晶石Mn x Zn 1-x Fe 2 O 4 催化臭氧去除水中邻苯二甲酸二丁酯的研究

发布时间：2023-01-30 11:17

　　本文以蛋清为发泡剂,采用溶胶-凝胶法制备了具有磁性的尖晶石多孔催化剂MnxZn1-xFe2O4,改变锰元素的掺杂量得到Mn与Zn摩尔比分别为1:4, 1:1,4:1的锰锌铁氧体催化剂,制备了不同煅烧温度（400℃, 500℃, 600℃）的锰锌铁氧体催化剂。对六种不同的催化剂性能及催化臭氧去除水中邻苯二甲酸二丁酯（DBP）效果及机理进行了深入地研究。采用SEM、XRD、FT-IR等现代化测试手段对催化剂的性能进行了表征。结果表明六种催化剂均为多孔状的尖晶石结构铁氧体,具有较好的磁性;不同温度与不同掺杂量合成的催化剂结构大小不同,随着温度的升高孔结构坍塌,但结晶度变好;随着锰掺杂量的减小催化剂的孔径变小,孔表面均有晶体颗粒。研究了六种催化剂催化臭氧对水中DBP的去除效果。与单独臭氧对比,研究了催化剂投量、DBP初始浓度、初始pH值、水中常见阴阳离子等因素对催化臭氧去除水中DBP效果的影响;探讨了催化剂表面羟基与催化剂降解DBP的初始反应速率之间的关系,研究了催化剂的稳定性和催化剂金属元素的理论组成与实际组成之间的差异。结果表明,DBP去除效果不随锰元素掺杂量的增加和锻烧温度的升高而增加;... 

【文章页数】：68 页

【学位级别】：硕士

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摘要
ABSTRACT
第1章 绪论
    1.1 环境内分泌干扰物污染废水
        1.1.1 环境内分泌干扰物污染废水的来源及危害
        1.1.2 邻苯二甲酸酯类物质废水的特点
    1.2 邻苯二甲酸酯类物质废水的处理方法
        1.2.1 物理吸附法
        1.2.2 生物法
        1.2.3 高级氧化法
    1.3 强化臭氧氧化工艺研究
        1.3.1 均相催化臭氧氧化法
        1.3.2 非均相催化臭氧氧化法
    1.4 课题研究的目的意义和内容
        1.4.1 课题研究的目的和意义
        1.4.2 课题研究的内容
第2章 实验材料及方法
    2.1 实验药品与仪器
    2.2 表征测试方法及仪器
        2.2.1 扫描电子显微镜(SEM)
        2.2.2 X-射线衍射分析(XRD)
        2.2.3 X射线光电子能谱分析(XPS)
        2.2.4 红外光谱分析(FT-IR)
        2.2.5 磁振动样品磁强计(VSM)
        2.2.6 拉曼光谱分析
        2.2.7 电化学工作站
    2.3 分析方法
        2.3.1 邻苯二甲酸二丁酯(DBP)的检测
        2.3.2 金属离子的检测
        2.3.3 臭氧浓度的测定
        2.3.4 催化剂等电点(pH_(PZC))的测定
        2.3.5 催化剂表面羟基的测定
    2.4 催化臭氧降解DBP实验体系
        2.4.1 实验方法
    2.5 本章小结
第3章 催化剂的制备与表征
    3.1 催化剂的制备方法
    3.2 催化剂的表征
        3.2.1 SEM分析
        3.2.2 XRD分析
        3.2.3 FT-IR分析
        3.2.4 磁滞回线分析
    3.3 本章总结
第4章 Mn_xZn_(1-x)Fe_2O_4催化臭氧分解水中DBP的研究
    4.1 不同掺杂量的Mn_xZn_(1-x)Fe_2O_4催化臭氧实验
    4.2 不同煅烧温度下的Mn_xZn_(1-x)Fe_2O_4催化臭氧实验
    4.3 不同催化剂投量对催化臭氧降解DBP效果的影响
    4.4 不同DBP初始浓度对催化臭氧效果的影响
    4.5 溶液初始PH值对催化实验的影响
    4.6 水中阴阳离子对催化实验的影响
    4.7 催化剂的反复利用性与均相实验
    4.8 催化剂表面羟基与DBP最初降解速率的关系
    4.9 催化剂各金属原子比的测定
    4.10 本章小结
第5章 催化机理分析
    5.1 磷酸盐对催化臭氧实验体系的影响
    5.2 叔丁醇对催化臭氧实验体系的影响
    5.3 催化体系的拉曼光谱分析
    5.4 催化体系的循环伏安曲线研究
    5.5 催化剂反应前后XPS分析
        5.5.1 催化剂中Mn元素的XPS分析
        5.5.2 催化剂中Fe元素和Zn元素的XPS分析
    5.6 催化剂机理的推测
    5.7 本章小结
结论
参考文献
攻读硕士学位期间发表的论文和取得的科研成果
致谢


【参考文献】：
期刊论文
[1]Fe2+催化剂湿式催化氧化处理染料废水的试验研究[J]. 李晓燕,胡红伟,陈松涛,苏箐.  工业安全与环保. 2013(04)
[2]水体中环境内分泌干扰物（EDCs）污染现状及其对鱼类的生殖危害[J]. 孟顺龙,宋超,范立民,裘丽萍,陈家长,徐跑.  江苏农业学报. 2013(01)
[3]磁性多孔尖晶石铁氧体制备及催化臭氧性能[J]. 张亚菲,刘晓茜,董清,任月明,马军.  材料科学与工艺. 2012(06)
[4]邻苯二甲酸酯类增塑剂的危害及监管现状[J]. 张静,陈会明.  现代化工. 2011(12)
[5]共存物质对O3/H2O2工艺降解2,4-D的影响（Ⅱ）氯和过氧化氢动力学分析[J]. 陈岚,权宇珩.  化工学报. 2011(10)
[6]O3、O3/H2O2体系处理染料废水酸性嫩黄G的试验研究[J]. 代莎莎,张喆,王西云.  水科学与工程技术. 2011(02)
[7]靛蓝二磺酸钠褪色分光光度法测定水中臭氧[J]. 蒋丽春,唐绍明,游青,王月慧,彭军.  理化检验(化学分册). 2011(02)
[8]邻苯二甲酸酯及其生态毒性[J]. 陈如,蒋晓琪,王建平.  印染助剂. 2010(09)
[9]环境内分泌干扰物的处理研究进展[J]. 郭琇,孙彦富.  安徽农业科学. 2010(25)
[10]环境激素邻苯二甲酸酯类净化技术研究进展[J]. 郑怀礼,吴幼权,高旭,张鹏,郭劲松.  水处理技术. 2010(01)

博士论文
[1]超声强化臭氧/蜂窝陶瓷催化氧化去除水中有机物的研究[D]. 赵雷.哈尔滨工业大学 2008



本文编号：3733012