基于计算流体力学的聚合反应分子量分布的模拟与优化

发布时间：2018-01-29 17:53

本文关键词： 计算流体力学自由基聚合反应分子量分布过程优化　出处：《浙江大学》2017年硕士论文　论文类型：学位论文

【摘要】：分子量分布(molecular weight distribution,MWD)是聚合物的重要质量指标,它决定了聚合物的加工及使用性能,针对聚合物MWD进行模拟和优化研究对控制和提升产品质量具有重要作用。目前面向MWD的研究大多基于理想反应器假设。然而对于大规模的工业反应器这一假设并不合理。随着计算机的普及和发展,计算流体力学(computational fluid dynamics,CFD)方法逐渐成为针对非理想反应器的有力研究手段。但是,CFD方法的空间离散导致的高维问题和MWD计算本身的高维问题结合后,导致计算复杂度大增。因此,目前鲜有利用CFD方法进行聚合物MWD分布的研究报道。本文针对上述挑战,结合非理想反应器模型,对聚合反应的MWD的模拟和优化问题进行了较为深入的研究。具体研究内容总结如下:1.针对非理想聚合反应器进行了 MWD空间分布的模拟。首先建立了自由基聚合反应的机理模型,通过引入矩方法,将无穷维的MWD求解问题转化为有限维问题,并引入Flory分布理论,获得MWD的求解方法。随后在CFD软件中通过编写用户自定义函数程序引入聚合反应描述,利用CFD计算获取反应器内的浓度分布。最后建立接口技术,实现从外部平台读取浓度分布,再通过矩模型计算方法获得整个反应器内MWD的空间分布。论文通过管式和釜式两种反应器算例,展示了该求解方法的可行性和有效性,并比较了理想反应器与非理想反应器的差异。2.利用直接搜索算法求解给定MWD约束下最大化产品转化率的优化命题。首先以产品特定的MWD曲线为约束,以最大化转化率为优化目标建立了优化命题。该优化命题中自变量为入口引发剂质量分数、入口温度、和进料流率,因变量为产物转化率。然后针对非理想反应器,利用上述CFD计算方法和接口技术进行转化率和MWD误差的自动计算。最后,建立了优化平台与CFD模拟平台的接口,进一步采用无梯度算法一Nelder-Mead单纯形方法进行自动优化求解。论文分别对管式和釜式反应器进行了MWD优化研究,展示了方法的可行性,并对优化结果进行了系统分析。3.鉴于直接搜索算法的效率问题,进一步提出了结合信赖域方法的组合优化算法。利用信赖域方法代替Nelder-Mead单纯形法求解MWD优化命题可以显著提升求解速度,但是在可行域边界附近收敛变慢,易于陷入局部最优解。结合信赖域方法与单纯形方法的各自优点,论文进一步提出了组合优化方法,即先使用信赖域方法进行可行域的搜索,再利用Nelder-Mead单纯形算法搜索最优解。以管式聚合反应器的优化命题为例,测试了组合优化的改进效果。论文针对非理想反应器内聚合反应MWD的模拟和优化提出了有效解决方案,设计开发了不同平台之间的接口技术,通过典型工业实例验证了计算方法的可行性和有效性,并对进一步的工作研究进行了展望。
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【学位授予单位】：浙江大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：O631.61;O35

【参考文献】