海水溶水石油烃的光催化降解研究

发布时间：2017-11-16 15:11

  本文关键词：海水溶水石油烃的光催化降解研究

  更多相关文章： 海水溶水石油烃 溶胶凝胶法 催化剂Fe~(3+)/TiO_2 TOC降解动力学

【摘要】：当今,随着人类航运事业的发展。航运中原油泄漏事件时常发生,石油烃进入海洋中经过物理化学等一系列反应,会有一部分石油烃溶入海水中,对海洋生物造成危害。本文研究针含油废水以及海水溶水石油烃的光催化降解,采用溶胶凝胶法结合超声波振荡制备负载于空心玻璃微珠上的Fe~(3+)改性Ti02光催化剂,通过正交实验确定各个制备参数的影响主次排序进而通过单因素实验确定各制备条件的最佳值,并结合理论分析原因,对最佳条件下制备的催化剂分别进行X一射线衍射分析(XRD)、电镜扫描(SEM)、比表面积测试BET、热重差热分析TG-DSC等表征分析得出自制催化剂的优势,实验确定催化剂最佳投加量以及最佳取样时间,验证了Fe~(3+)改性后的催化剂拓宽了其本身的吸收光谱,同时也对催化剂降解海水溶水石油烃的动力学进行了研究,得出了动力学参数。研究过程中得到以下结论：(1)催化剂最佳制备条件：前驱体钛酸丁酯、乙醇、硝酸、去离子水的体积比为V钍酬酯：V乙醇：V硝酸：V去离子水=5：20：0.4：1,Fe-Ti原子比为5%、煅烧温度为500℃。煅烧时间为2h,(2)通过比表面积测试(BET)分析对制得的催化剂进行表征,得出Fe~(3+)改性负载后的催化剂比较面积增大到147.909 cm3/g,同时粒径减小到16.96 nm,大大提高了光催化效率。(3)在降解海水溶水石油烃时,催化剂的最佳投加量为2g/L,最佳条件下,自制催化剂对海水溶水石油烃含油量的降解最大为84%,TOC降解最大达到45.7%.(4)反应条件相同,Fe~(3+)改性催化剂和未改性的催化剂在可见光和紫外可见混合光中降解TOC为30 mg/L海水溶水石油烃时,改性催化剂比未改性催化剂的降解效率分别提高23%和8%,验证了Fe~(3+)改性催化剂拓宽了催化剂的吸收光谱。(5)海水光催化降解分为2个阶段,第一个阶段表观降解速率较快；第二个阶段油污降解复合Langmuir-Hinshelwood动力学模型。紫外光下,海水溶水石油烃的TOC降解率随着油污初始TOC浓度的增高呈现先增快后减慢的趋势,反应24 h后,油污初始TOC浓度越大,TOC降解速率常数越小。对于24 h以后的第二阶段,TOC降解较好的复合Langmuir-Hinshelwood动力学方程,线性拟合求出Langmuir速率常数k为12.47 mg/L·day,吸附平衡常数K为0.029 mg/L；计算出24 h后油水不同初始TOC浓度的降解半衰期,半衰期随着初始TOC浓度的增加出现了延长的现象。
【学位授予单位】：天津科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：X703

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