新型高级氧化技术改性活性炭材料脱硝的机理研究

发布时间：2017-12-16 15:24

  本文关键词：新型高级氧化技术改性活性炭材料脱硝的机理研究

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【摘要】：氮氧化物是一种常见的大气污染物,我国目前每年总排放量仍达2000万吨以上,严重影响人类正常生活,而火电厂燃煤烟气是NO排放的主要来源,烟气脱硝研究已经迫在眉睫。活性炭作为一种高效、多功能的新型吸附材料,成为烟气脱硝研究的重要吸附剂载体,但未经过处理的炭材料对NO脱除率有限,需对其进行改性提高其物理化学吸附性能及吸附稳定性。高级氧化技术的原理是活性自由基提高材料催化活性,本研究基于高级氧化法改性活性炭的脱硝机理进行实验,成功制备出几类成本低,效率高的新型改性材料,使活性自由基的氧化活性与炭材料的吸附性形成协同效应,为吸附法烟气脱硝提供新的研究前景。构建H_2O_2和H_2O_2/Fe~(2+)两类体系氧化ACF,得出H_2O_2/Fe~(2+)体系改性可以有效提高样品氧化吸附NO的能力,用氨水处理后提高吸附亲和力,同时提高了ACF表面含氮量,有助于脱硝效率的提高,但光助芬顿体系改性ACF效果并不明显。TiO_2/Cu_2O改性活性炭纤维(ACF)后ACF表面孔径减小,但C-C和C=O官能团增加,ACF对NO的吸附能力增强,样品表面负载催化剂均匀,且粒径一致,该样品在低温可见光催化下脱硝效率达61.07%。利用过硫酸盐(PMS)改性活性竹炭,证明改性后样品在低温状态下,可见光强度达到10 A时NO脱除率可达62.50%。PMS改性过程不仅可以增大竹炭的比表面积与孔容,提高其物理吸附性能,同时促进竹炭表面石墨化程度降低、C=O双键和-COO形式的酸性官能团含量提高,催化碱性官能团和偶氮类多元环官能团分解,提高样品化学吸附性能。在有氧氮气气氛下,低温时改性样品表面活性基团可将NO氧化为NO2和其他中间产物,达到较高效稳定的NO脱除率。在可见光辅助作用下激发电子跃迁,促进样品表面活性基团进一步分解生成新官能团,从而进一步提高其化学吸附能力。基于惰性氛围下热处理改性竹炭(BC)脱硝的影响规律研究中,热聚温度为1000℃时,氮气保护下未经过H_2O_2氧化处理的活性竹炭脱硝效率最好,对NO和NO2的脱除率分别达到57.3%和71.1%。改性后BC表面C-C、C-O单键和-COO基团发生分解,并在N2的催化作用下,重组形成含氮官能团,从而有助于脱硝效率的提高。
【学位授予单位】：武汉纺织大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：X773

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本文编号：1296545