低硅铝比X型分子筛的合成研究

发布时间：2017-12-16 18:25

  本文关键词：低硅铝比X型分子筛的合成研究

  更多相关文章： LSX 沸石 双钠源 微波加热 变压吸附

【摘要】：变压吸附(PSA)分离是空分行业中获得氮气、氧气等重要工业原料气体的主要技术,但从长远来看,PSA技术的发展却主要取决于吸附剂,目前沸石分子筛是使用最广泛的吸附剂。低硅铝比X(LSX)型分子筛的骨架硅铝摩尔比n(SiO_2)/n(Al_2O_3)在2.0~2.2之间,因其骨架硅铝比低而具有较多的负电荷,故其阳离子交换量较大,电荷密度高且吸附能力强;同时它具有FAU拓扑结构,有着X型沸石分子筛本身较大的孔容和孔径,吸附容量大,因此LSX型分子筛具有优良的吸附性能。特别是经过Li~+交换改性成为高交换度的Li-LSX型分子筛后,氮氧分离系数和氮气吸附容量都将得到提高,选择吸附性能更优,是目前用于变压吸附法空分制氧技术中公认的最好的吸附剂。但LSX型分子筛的合成配比范围一般较窄,合成难度较大,不利于大规模工业生产。本文通过对水热法合成LSX型分子筛工艺过程中影响因素进行了全面考察,分别采用单钠源合成体系、双钠源合成体系、微波加热合成法制备LSX型沸石分子筛。主要研究工作包括以下几个方面:1、单钠源水热法合成LSX型分子筛水热法合成LSX型分子筛一般是先低温老化形成晶核,再高温晶化晶核长大。考察了合成过程中晶化条件、老化条件、体系n(H_2O)/n(NaK)等因素对合成LSX型分子筛的影响;并采用XRD、SEM、FT-IR、N_2吸附-脱附、化学分析法等手段对合成产物进行结构和物化性能等分析。结果表明,k+对体系中x型分子筛晶型的生成有着至关重要的作用;老化条件、晶化条件以及晶种溶液的加入影响着LSX型分子筛产物的纯度和相对结晶度。另外,单钠源水热法虽然可以合成出纯相LSX型分子筛,但是其合成配比范围较窄,合成体系配比中n(H_2O)/n(Nak)=16~17,产物对此比值变化非常敏感,变动范围宽度仅约为1,稍许偏离就会引起杂晶相的生成,合成难度较大。2、双钠源水热法合成LSX型分子筛在单钠源水热法合成LSX型分子筛的研究基础上,采用碱性相对较弱的Na_2Co_3部分取代NaOh作为钠源,通过考察Na_2Co_3加入量对LSX型分子筛合成产物的影响,发现当n(Na_2Co_3)/n(Na2O)=0.5,n(H_2O)/n(Nak)=11~16时均可以合成出纯相LSX型分子筛。由于碳酸钠较弱的碱性,使其可以在更宽的配比操作范围内保持碱度的稳定,从而实现了反应体系中碱度的精细调变,有效拓宽了n(H_2O)/n(Nak)的调变范围,降低了LSX型分子筛的合成难度,为大规模工业化生产改进提供参考数据。3、微波辐射加热法合成LSX型分子筛在单钠源水热合成法的基础上采用微波辐射加热合成LSX型分子筛。通过考察老化条件、晶化条件以及n(H_2O)/n(Nak)等条件对合成产物的影响,从而确定微波辐射加热法合成纯相LSX型分子筛的最佳配比。实验发现该原料配比中合成纯相LSX的合成范围中n(H_2O)/n(Nak)比值稍高于水热法,老化温度和晶化温度低于水热法,可以在短时间合成结晶度较高的纯相LSX型分子筛晶体,大幅度缩短合成周期,快速高效制得性能优良的LSX型分子筛。
【学位授予单位】：太原理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：TQ424.25

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前10条

1 王金渠;杨建华;李华征;李良清;;沸石分子筛膜研究进展[J];膜科学与技术;2014年03期

2 吴迪;李天文;孙烈刚;尚念刚;孙晓辉;;变压吸附制氧吸附剂的发展状况[J];现代化工;2014年01期

3 程志林;刘赞;韩贵;;微波合成纳米NaX分子筛的研究与表征[J];石油化工;2013年09期

4 王洪亮;胡宏杰;郝小非;康瑞琴;王艳;;LSX分子筛的合成及吸附性能研究[J];硅酸盐通报;2013年01期

5 田冬;鲍霞;胡云虎;陈永红;;粉煤灰合成NaX型和NaSOD型沸石的试验研究[J];煤炭科学技术;2010年10期

6 万林;郑昆鹏;江露英;吴丽芳;张巍;;煤系高岭土微波加热合成干燥用13X型沸石分子筛[J];非金属矿;2010年05期

7 杜春华;叶亚平;王明文;钱维兰;赵小红;李科;;导向剂室温老化合成低硅X型沸石[J];北京科技大学学报;2008年04期

8 姜杰;宋春敏;阎子峰;王慧欣;;无胺体系中ZSM-5分子筛合成的研究[J];石油炼制与化工;2008年04期

9 邵红;霍超;;微波技术在催化剂制备领域的应用研究[J];化工技术与开发;2006年11期

10 杨霞,王胜平,马新宾;微波技术在催化剂制备中的应用[J];化学通报;2004年09期

中国硕士学位论文全文数据库 前5条

1 闫跃阳;过渡金属氧化硅分子筛吸附稀有气体的机理研究[D];西南交通大学;2014年

2 范明辉;低硅铝比X型分子筛的合成、离子交换及吸附性能研究[D];北京工业大学;2014年

3 罗河济;煤系高岭土合成高纯LSX型分子筛[D];武汉科技大学;2012年

4 刘艳;复合模板剂下水热法合成UZM-5沸石[D];北京化工大学;2010年

5 戎娟;导向剂法合成低硅铝比X型分子筛及其应用研究[D];大连理工大学;2007年

，

本文编号：1297026