甘氨酸功能化石墨烯量子点的合成及荧光传感的构建

发布时间：2017-12-17 20:07

  本文关键词：甘氨酸功能化石墨烯量子点的合成及荧光传感的构建

  更多相关文章： GLY-GQDs 柠檬黄 抗坏血酸 磷酸代谢产物

【摘要】：石墨烯量子点(Graphene quantum dots,GQDs)是近年来发展起来的一种新型石墨烯材料,具有比表面积大,生物相容性好等特点。GQDs具有光致发光的特性,使其作为新的荧光探针方面具有较大的应用前景。但单独的石墨烯量子点存在荧光量子产率低,反应活性低等缺点,大大限制其在传感分析中的应用。对石墨烯量子点进行功能化是改善石墨烯量子点性能的有效手段。甘氨酸(Glycine)是结构最为简单的氨基酸,修饰在量子点的表面不会引起较大的空间位阻而引起传感的敏感度下降;同时是富含氨基和羧基,在一定的条件下可以和金属离子发生络合反应,具有较多的分子功能。因此,本研究以合成甘氨酸(GLY)功能化的石墨烯量子点(GLY-GQDs)为出发点,围绕甘氨酸功能化石墨烯量子点的合成、表征及其在荧光传感中的应用展开了一系列的研究工作,合成了高质量的石墨烯量子点,并基于特殊的化学反应,构建了高灵敏高选择的荧光传感分析体系。所获为高质量石墨烯量子点的合成和应用提供了方法学的参考和依据。具体内容如下:(1)GLY-GQDs的合成及基于内滤光效应检测柠檬黄以乙二醇为碳源,甘氨酸为功能化分子,通过热裂解的方法合成甘氨酸功能化的石墨烯量子点(GLY-GQDs),利用透射电镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS),紫外及荧光光谱对GLY-GQDs进行了表征。GLY-GQDs荧光量子产率高达21.72%,在0.10 mol/L的NaCl、pH 2.0-11.0的PBS缓冲溶液及常温空气气氛下放置60天,荧光强度变化不超过5%。柠檬黄的紫外吸收与GLY-GQDs的激发和发射光谱在314-508 nm范围内有较大程度的重叠,基于内滤光效应,构建了GLY-GQDs检测柠檬黄的荧光传感体系。该传感体系对柠檬黄的检测线性范围为33.0-1.30×104 nmol/L,检测限为3.50 nmol/L。相对于报道的方法,该方法具有更高的灵敏度和选择性,可用于饮料中柠檬黄的检测。(2)基于GLY-GQDs荧光开-关型测定L-抗坏血酸GLY-GQDs与铈(Ce,Ⅳ)通过配位作用形成GLY-GQDs-Ce4+非发光配合物。由于抗坏血酸(AA)具有强的还原性,能将Ce(Ⅳ)还原成Ce(Ⅲ),GLY-GQDs荧光恢复。基于以上的原理,构建了检测AA的荧光传感。荧光恢复率与加入的AA的浓度在0.03-17.0μmol/L呈良好的线性关系,检测限是25.0 nmol/L,该传感的检测结果与文献报道的相比较,线性范围更宽、灵敏度更高。此外,该传感器在检测生物样本中的AA时,常见共存的生物小分子谷胱甘肽、半胱氨酸、多巴胺、尿酸等对该体系均不存在干扰,显示出较高的选择性,该方法已成功的应用到检测血清和细胞中的AA,为临床中高灵敏、高选择的检测AA提供了简便快捷的方法。(3)GLY-GQDs的合成及基于荧光开-关型磷酸代谢产物柠檬酸作为碳源,甘氨酸为功能化分子,通过热裂解的方法合成GLY-GQDs。该量子点表现出良好的水溶性和高的荧光量子产率(33.34%)。通过TEM,XPS,原子力显微镜(AFM)对合成的GLY-GQDs进行表征。Fe(Ⅲ)与GLY-GQDs由于配位作用,使GLY-GQDs的荧光猝灭。而Fe(Ⅲ)与磷酸根粒子有更强的配位作用,GLY-GQDs荧光恢复。基于以上原理构建了检测磷酸代谢产物的荧光传感体系。ATP的线性范围为0.03-2.0μmol/L,检测限为15.0 nmol/L,同时采用标准加入法做了生物样本(细胞和血样)的线性,测得在细胞和血样中的磷酸代谢产物的浓度分别为:2.19 mmol/L,4.29 mmol/L,与文献报道的吻合。为临床中高灵敏、高选择的检测提供了简便快捷的方法。
【学位授予单位】：郑州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：O657.3;R446.1

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