杂多酸和MOF材料的氧化脱硫研究

发布时间：2018-02-09 04:51

本文关键词： 氧化脱硫核壳结构杂多酸高可回收性　出处：《石河子大学》2017年硕士论文　论文类型：学位论文

【摘要】：燃料油中的含硫化合物燃烧后生成SOx,这是形成酸雨的主要来源,造成严重的环境污染,损害人类的健康;随着国内外环保法规的日益完善,各国对燃料油中的硫化物含量标准越来越严格,均通过法律法规的形式提高硫的排放标准,欧V标准要求燃料油的硫含量降到10 ppmw,美国要求燃料油中硫含量低于30 ppmw,中国的国V标准要求硫含量需低于10ppmw。面对燃料油中日益严格的硫含量排放标准,也使我国的燃料油脱硫行业面临着严峻的考验。毫无疑问,燃料油品质量的提高已经迫在眉睫,采取措施降低燃料油中的硫含量已经刻不容缓。对于减少含硫化合物对环境的污染,开发新型燃料油深度脱硫技术,增加催化剂在氧化脱硫反应中的回收次数,创造新型无磷造成工业水污染的新型催化剂,是氧化脱硫反应亟待解决的问题。针对以上问题,本论文研究了以下三部分内容:(1)通过水热合成法,制备出H_4SiMo_(12)O_(40)@SiO_2-X催化剂。通过透射电镜证明了H_4SiMo_(12)O_(40)@SiO_2催化剂是核壳空心结构,活性组分H4Si Mo12O40在介孔二氧化硅壳内。在最佳反应条件下,DBT的脱硫率达到100%,计算得到DBT的氧化反应活化能是22.08 kJ mol-1。这些结果表明对于氧化脱硫反应,H_4SiMo_(12)O_(40)@SiO_2-X催化剂展现出了优良的催化性能,催化剂在氧化脱硫反应中重复使用13次后,催化活性并没有显著的降低,仍保持在90%以上,这种明显提高的再循环能力可能是由于催化剂的核壳结构造成的。(2)HPW/ZrO_2-Si O_2催化剂是将ZrO_2改性的SiO_2载体负载在HPW上,并应用于氧化脱硫反应。在最佳反应条件下,DBT的脱除率达到了100%。另外,HPW/ZrO_2-SiO_2催化剂回收19次后,在氧化脱硫反应中催化活性没有显著的降低。HPW/ZrO_2-SiO_2催化剂对于氧化脱硫反应展示出了优良的催化活性,归因于活性组分HPW和载体ZrO_2-SiO_2之间有一个很强的相互作用力。(3)在工业化的道路上,杂多酸催化剂中含有磷,会产生大量的含磷工业废水,为了解决这一问题,在上一章节研究的基础上,我们发现Zr元素可以提供给载体更多的正电荷,通过文献调研,锁定了UIO-66(Zr)MOF材料。我们在没有HPAs活性组分负载的情况下,将模拟油配置成500 ppmw,发现UIO-66(Zr)MOF材料也有很好的脱硫效果。在最优反应条件下,脱硫率可达到100%,但是回收次数还有待进一步的提高,有待深入研究。
[Abstract]:The sulfur content in fuel oil is more and more strict with the increasing standards of sulfur content in fuel oil .

【学位授予单位】：石河子大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：TE624.5

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