基于两亲性分子稳定的贵金属纳米粒子的制备及其催化性能的研究
发布时间：2020-12-16 02:24
工业废水内含有的有机污染物严重危害人类的生命健康。贵金属纳米粒子虽然能够催化降解有机污染物,但是在水溶液中易发生严重的聚集,从而降低其催化性能。寻求合适的载体,制备粒径较小且稳定的贵金属纳米粒子催化剂是目前亟需解决的问题。本文从提高贵金属纳米粒子催化活性位点的利用率出发,采用纳米胶束调控贵金属纳米粒子的粒径和稳定性,研究了贵金属纳米粒子的制备、催化性能和抗菌性能,建立了胶束稳定贵金属纳米粒子的方法,具体的研究内容如下:首先,利用正十四碳酸键合聚乙烯亚胺,合成了PEI-C14两亲性分子,其在水中能够自组装形成平均粒径为23.1 nm的胶束。利用PEI-C14胶束为载体负载金纳米粒子（AuNPs）和钯纳米粒子（PdNPs）,所制备的PEI-C14-AuNPsn和PEI-C14-PdNPsn中金和钯的粒径均在1-4 nm且分散均匀。位于胶束壳层的贵金属纳米粒子能够在催化过程中更容易地与反应底物接触从而大大提高催化效率。PEI-C14-PdN...
【文章来源】：燕山大学河北省
【文章页数】：84 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
Au-Fe3O4异质结构循环催化硝基酚机理[3]
垡蚁┭前?嵌段-聚(e-己内酯)(PEG-PEI-PCL)为稳定剂制备高分散AuNPs(如图1-2所示)，AuNPs的平均粒径在8nm左右，呈现良好的正态分布。实验通过二嵌段共聚物PEG-PEI与羧基封端的PCL进行缩合反应，形成了ABC三嵌段共聚物，该共聚物在水中自组装形成胶束，经NaBH4的化学还原反应，将金离子还原为金纳米粒子，制备了PEG-PEI-PCL稳定的AuNPs催化剂并考察了其稳定性和催化活性。事实证明，嵌段共聚物在稳定具有不同性质的颗粒提高其原有性能方面展现出巨大的优势，也为我们制备稳定的贵金属纳米粒子催化剂提供了良好的思路。图1-2ABC三嵌段共聚物稳定的AuNPs的形成和催化反应的示意图[16]1.4催化降解有机污染物1.4.1苯酚类有机污染物苯酚和酚类化合物作为工业废水中广泛存在的有机污染物，已经被列为需要在水中控制的污染物之一。目前处理此类有机污染废水的主要方法有吸附法、电化学处理法、微生物降解法、光催化降解法、电凝法等，但是以上方法都存在如设备成本较高、处理不彻底等特点。贵金属纳米粒子作为一种高效的催化剂，在催化降解有机污染物方面也有着广泛的应用。Vellaichamy等人[17]利用还原氧化石墨烯负载AuNPs，制备的催化剂对4-NP有良好的催化效果，催化速率为567s-1g-1；Liu等人[18]设计合成两亲性超支化聚合物，以此聚合物为模板合成了粒径在3-5nm的AuNPs，对4-NP催化效率达到114s-1g-1；Guo等[19]使用一锅法制备的中空性金纳米粒子对4-NP表现出较高的催化降解效果，催化速率为742s-1g-1。大量实验结果表明贵金属纳米粒子能够在还原剂或者氧化剂存在的条件下有效降解有机污染物，且粒径较孝稳定性较高的贵金属纳米粒子催化剂具有更高的催化效率。
燕山大学工学硕士学位论文-6-1.4.2有机染料污染物有机染料污染物通常存在于纺织工业产生的废水之中，这些剧毒的有机染料可能对人体造成不可逆的伤害，如损害肝脏和肾脏，毒害中枢神经系统、致癌、诱发器官病变等，并且在自然条件下这些有机染料不能降解，长期存在于土壤和水源之中。典型的有机染料有亚甲基蓝(MB)、罗丹明B(RhB)、甲基橙(MO)等。Umamaheswari等人[20]利用黄檀根提取物制备了粒径在10nm左右的AuNPs，该方法绿色、高效，对MO的降解效率达到1.7×10-3s-1；Liu等人[21]采用简便的静电纺丝法制备了含氧化亚铜纳米颗粒的碳纳米纤维(Cu2O/CNFs)，并对其进行碳化处理，对RhB具有良好的光催化活性，在过氧化氢的作用下，其催化效率达到7.07×10-2s-1；Ilunga等人[22]研究了第五代树枝状大分子包封银(AgDENs)和金(AuDENs)纳米颗粒催化氧化亚甲基蓝的反应(如图1-3所示)。采用Langmuir-Hinshelwood方法对其动力学过程进行了建模。MB在催化剂表面的吸附与金属纳米粒子的种类有关，并给出了确定反应速率的步骤。其中AgDENs催化速率为8.08±0.69×10-5molm-2s-1，AuDENs的催化速率为3.12±0.31×10-4molm-2s-1，都对MB表现出良好的催化降解效果。之前的文献报道都验证了贵金属纳米粒子催化剂在催化降解有机染料方面的有效性，同时其展现出的优异催化性能也为处理工业废水中有机染料提供了新的思路。图1-3树状大分子包封AgNPs和AuNPs催化氧化MB示意图[22]1.5聚合物抑菌效果的研究随着社会工业化的进程日益推进，人们生活水平不断提升，淡水资源面临巨大压力，尤其是工业废水的排放也对自然环境造成了巨大影响。常见工业废水中除了对环境甚至人体有巨大危害的有机污染物外，大量繁殖的细菌等微生物也对水质有着重
本文编号：2919347
【文章来源】：燕山大学河北省
【文章页数】：84 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
Au-Fe3O4异质结构循环催化硝基酚机理[3]
垡蚁┭前?嵌段-聚(e-己内酯)(PEG-PEI-PCL)为稳定剂制备高分散AuNPs(如图1-2所示)，AuNPs的平均粒径在8nm左右，呈现良好的正态分布。实验通过二嵌段共聚物PEG-PEI与羧基封端的PCL进行缩合反应，形成了ABC三嵌段共聚物，该共聚物在水中自组装形成胶束，经NaBH4的化学还原反应，将金离子还原为金纳米粒子，制备了PEG-PEI-PCL稳定的AuNPs催化剂并考察了其稳定性和催化活性。事实证明，嵌段共聚物在稳定具有不同性质的颗粒提高其原有性能方面展现出巨大的优势，也为我们制备稳定的贵金属纳米粒子催化剂提供了良好的思路。图1-2ABC三嵌段共聚物稳定的AuNPs的形成和催化反应的示意图[16]1.4催化降解有机污染物1.4.1苯酚类有机污染物苯酚和酚类化合物作为工业废水中广泛存在的有机污染物，已经被列为需要在水中控制的污染物之一。目前处理此类有机污染废水的主要方法有吸附法、电化学处理法、微生物降解法、光催化降解法、电凝法等，但是以上方法都存在如设备成本较高、处理不彻底等特点。贵金属纳米粒子作为一种高效的催化剂，在催化降解有机污染物方面也有着广泛的应用。Vellaichamy等人[17]利用还原氧化石墨烯负载AuNPs，制备的催化剂对4-NP有良好的催化效果，催化速率为567s-1g-1；Liu等人[18]设计合成两亲性超支化聚合物，以此聚合物为模板合成了粒径在3-5nm的AuNPs，对4-NP催化效率达到114s-1g-1；Guo等[19]使用一锅法制备的中空性金纳米粒子对4-NP表现出较高的催化降解效果，催化速率为742s-1g-1。大量实验结果表明贵金属纳米粒子能够在还原剂或者氧化剂存在的条件下有效降解有机污染物，且粒径较孝稳定性较高的贵金属纳米粒子催化剂具有更高的催化效率。
燕山大学工学硕士学位论文-6-1.4.2有机染料污染物有机染料污染物通常存在于纺织工业产生的废水之中，这些剧毒的有机染料可能对人体造成不可逆的伤害，如损害肝脏和肾脏，毒害中枢神经系统、致癌、诱发器官病变等，并且在自然条件下这些有机染料不能降解，长期存在于土壤和水源之中。典型的有机染料有亚甲基蓝(MB)、罗丹明B(RhB)、甲基橙(MO)等。Umamaheswari等人[20]利用黄檀根提取物制备了粒径在10nm左右的AuNPs，该方法绿色、高效，对MO的降解效率达到1.7×10-3s-1；Liu等人[21]采用简便的静电纺丝法制备了含氧化亚铜纳米颗粒的碳纳米纤维(Cu2O/CNFs)，并对其进行碳化处理，对RhB具有良好的光催化活性，在过氧化氢的作用下，其催化效率达到7.07×10-2s-1；Ilunga等人[22]研究了第五代树枝状大分子包封银(AgDENs)和金(AuDENs)纳米颗粒催化氧化亚甲基蓝的反应(如图1-3所示)。采用Langmuir-Hinshelwood方法对其动力学过程进行了建模。MB在催化剂表面的吸附与金属纳米粒子的种类有关，并给出了确定反应速率的步骤。其中AgDENs催化速率为8.08±0.69×10-5molm-2s-1，AuDENs的催化速率为3.12±0.31×10-4molm-2s-1，都对MB表现出良好的催化降解效果。之前的文献报道都验证了贵金属纳米粒子催化剂在催化降解有机染料方面的有效性，同时其展现出的优异催化性能也为处理工业废水中有机染料提供了新的思路。图1-3树状大分子包封AgNPs和AuNPs催化氧化MB示意图[22]1.5聚合物抑菌效果的研究随着社会工业化的进程日益推进，人们生活水平不断提升，淡水资源面临巨大压力，尤其是工业废水的排放也对自然环境造成了巨大影响。常见工业废水中除了对环境甚至人体有巨大危害的有机污染物外，大量繁殖的细菌等微生物也对水质有着重
本文编号：2919347
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