铁基金属有机骨架（MOFs）复合材料的合成及其光催性能研究
发布时间：2020-12-19 22:33
金属有机骨架材料（MOFs）是由金属中心离子和有机配体通过自组装形成的一类新型晶体材料,由于其本身具有可调控的结构、较高的比表面积及可功能化修饰等优点,在光催化领域受到广泛关注。其中,以Fe3+为中心配位原子合成的铁基金属有机骨架材料及其复合材料,因其拥有较大的比表面积、较高的热稳定性和化学稳定性,被广泛用于水中污染物的吸附、光催化降解和光催化氧化等领域。本论文制备了一系列Fe-MOFs材料,然后以其中的NH2-MIL-88B（Fe）为基础材料,合成了不同比例的NH2-MIL-88B（Fe）/g-C3N4复合材料及NH2-MIL-88B（Fe）-SA-V新型双金属复合材料,并考察了合成的材料在有机染料溶液中的吸附、光催化降解以及可见光下的光催化氧化等方面的应用,主要研究内容如下:（1）采用油浴法合成了一系列Fe-MOFs材料,包括Fe-MILs（MIL-53（Fe）、MIL-88B（Fe））和NH2-MILs（NH2
【文章来源】：中原工学院河南省
【文章页数】：65 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
Fe-MOFs的X射线衍射光谱图（a）MIL-53(Fe)（b）MIL-88B(Fe)（c）NH2-MIL-53(Fe)（d）
13通过扫通过描电子显微镜可以测定晶体的形貌，合成的Fe-MOFs的SEM图谱如图2.2所示。由图2.2a可知，MIL-53(Fe)材料表现出八面体的晶型，晶体边长约2μm，图2.2b、c、d的材料呈纺锤状形态。由2.2a和2.2b并结合XRD数据分析可知，加入乙酸钠可改变样品的形貌和结构。由Fe-MILs（2.2a和2.2b）和NH2-MILs（2.2c和2.2d）的扫描电镜图可知，对于同一个基础MOFs而言，氨基基团的引入不会改变样品的结构，但对材料的形貌有影响。图2.2Fe-MOFs的扫面电镜谱图（a）MIL-53(Fe)（b）MIL-88B(Fe)（c）NH2-MIL-53(Fe)（d）NH2-MIL-88B(Fe)Fig2.2SEMimagesof(a)MIL-53(Fe)(b)MIL-88B(Fe)(c)NH2-MIL-53(Fe)(d)NH2-MIL-88B(Fe)通过傅立叶红外光谱仪可以测定制备样品结构中所含的化学键和官能团，Fe-MOFs的FT-IR谱图如图2.3所示。由红外图谱可知，四种样品的红外光谱在4000~400cm-1范围内具有相似的振动带，表明样品均由三价金属中心和羧酸有机配体桥联组成。Fe-MOFs的特征吸收峰出现在1680、1578、1385、1020和750cm-1处，主要来源于羧酸基团的振动[3,78]。对于NH2-MILs，在3379cm-1处可观察到N-H键的拉伸振动峰，1258-1493cm-1范围内的吸收峰归属于芳香胺的C-N键。此外，在555cm-1处出现的吸收峰归属于Fe-O振动，表明对苯二甲酸羧基与Fe(III)之间形成了金属氧键。
14图2.3MIL-53(Fe)、MIL-88B(Fe)、NH2-MIL-53(Fe)和NH2-MIL-88B(Fe)的红外光谱图Fig2.3FT-IRspectraofMIL-53(Fe)、MIL-88B(Fe)、NH2-MIL-53(Fe)andNH2-MIL-88B(Fe)通过比表面积仪可以测定样品的比表面积及孔体积，Fe-MOFs材料的氮气吸附-脱附等温曲线图如图2.4所示。由图2.4可知，aMIL-53(Fe)、bMIL-88B(Fe)、dNH2-MIL-88B(Fe)均表现为TypeII型等温吸附模型，说明这些材料对亚甲基蓝溶液具有多层吸附。图2.4c符合Type型等温吸附模型，表明一个单层吸附和微孔填充的存在。四种材料的氮气吸附-脱附等温曲线图的测量结果列于表2.1中，结果表明，-NH2官能团的存在对样品的比表面积有很大的影响。表2.1Fe-MOFs的比表面积、孔容及孔径的数据Table2.1BETsurfacearea,porevolumeandporesizeofFe-basedMOFs样品SBET(m2/g)aV(cm3/g)bD(nm)cMIL-53(Fe)20.60.0428.120MIL-88B(Fe)118.10.30710.405NH2-MIL-53(Fe)1988.81.4662.948NH2-MIL-88B(Fe)146.20.3299.009
【参考文献】：
期刊论文
[1]金属有机框架材料在光催化中的应用[J]. 肖娟定,李丹丹,江海龙. 中国科学:化学. 2018(09)
[2]多孔有机聚合物吸附分离水体系中有机污染物研究和应用进展[J]. 安连财,韩久放,章应辉,卜显和. 应用化学. 2018(09)
[3]石墨相氮化碳负载钒作为多相催化剂用于苯直接氧化制苯酚（英文）[J]. 王成,胡丽雅,王美银,任远航,岳斌,贺鹤勇. 催化学报. 2016(11)
[4]Shape- and size-dependent catalysis activities of iron-terephthalic acid metal-organic frameworks[J]. Yali Liu,Pengfei Gao,Chengzhi Huang,Yuanfang Li. Science China(Chemistry). 2015(10)
[5]金属-有机骨架材料及其在催化反应中的应用[J]. 李庆远,季生福,郝志谋. 化学进展. 2012(08)
博士论文
[1]基于金属（钛）-有机框架的光催化材料的制备及其在可见光下去除水中污染物的应用与机理研究[D]. 王侯.湖南大学 2016
硕士论文
[1]锆基金属-有机骨架（MOFs）复合材料的制备及其光催化性能研究[D]. 方云霞.中原工学院 2019
[2]金属—有机骨架材料的快速制备及其荧光传感性质研究[D]. 钱晶晶.安徽大学 2014
本文编号：2926689
【文章来源】：中原工学院河南省
【文章页数】：65 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
Fe-MOFs的X射线衍射光谱图（a）MIL-53(Fe)（b）MIL-88B(Fe)（c）NH2-MIL-53(Fe)（d）
13通过扫通过描电子显微镜可以测定晶体的形貌，合成的Fe-MOFs的SEM图谱如图2.2所示。由图2.2a可知，MIL-53(Fe)材料表现出八面体的晶型，晶体边长约2μm，图2.2b、c、d的材料呈纺锤状形态。由2.2a和2.2b并结合XRD数据分析可知，加入乙酸钠可改变样品的形貌和结构。由Fe-MILs（2.2a和2.2b）和NH2-MILs（2.2c和2.2d）的扫描电镜图可知，对于同一个基础MOFs而言，氨基基团的引入不会改变样品的结构，但对材料的形貌有影响。图2.2Fe-MOFs的扫面电镜谱图（a）MIL-53(Fe)（b）MIL-88B(Fe)（c）NH2-MIL-53(Fe)（d）NH2-MIL-88B(Fe)Fig2.2SEMimagesof(a)MIL-53(Fe)(b)MIL-88B(Fe)(c)NH2-MIL-53(Fe)(d)NH2-MIL-88B(Fe)通过傅立叶红外光谱仪可以测定制备样品结构中所含的化学键和官能团，Fe-MOFs的FT-IR谱图如图2.3所示。由红外图谱可知，四种样品的红外光谱在4000~400cm-1范围内具有相似的振动带，表明样品均由三价金属中心和羧酸有机配体桥联组成。Fe-MOFs的特征吸收峰出现在1680、1578、1385、1020和750cm-1处，主要来源于羧酸基团的振动[3,78]。对于NH2-MILs，在3379cm-1处可观察到N-H键的拉伸振动峰，1258-1493cm-1范围内的吸收峰归属于芳香胺的C-N键。此外，在555cm-1处出现的吸收峰归属于Fe-O振动，表明对苯二甲酸羧基与Fe(III)之间形成了金属氧键。
14图2.3MIL-53(Fe)、MIL-88B(Fe)、NH2-MIL-53(Fe)和NH2-MIL-88B(Fe)的红外光谱图Fig2.3FT-IRspectraofMIL-53(Fe)、MIL-88B(Fe)、NH2-MIL-53(Fe)andNH2-MIL-88B(Fe)通过比表面积仪可以测定样品的比表面积及孔体积，Fe-MOFs材料的氮气吸附-脱附等温曲线图如图2.4所示。由图2.4可知，aMIL-53(Fe)、bMIL-88B(Fe)、dNH2-MIL-88B(Fe)均表现为TypeII型等温吸附模型，说明这些材料对亚甲基蓝溶液具有多层吸附。图2.4c符合Type型等温吸附模型，表明一个单层吸附和微孔填充的存在。四种材料的氮气吸附-脱附等温曲线图的测量结果列于表2.1中，结果表明，-NH2官能团的存在对样品的比表面积有很大的影响。表2.1Fe-MOFs的比表面积、孔容及孔径的数据Table2.1BETsurfacearea,porevolumeandporesizeofFe-basedMOFs样品SBET(m2/g)aV(cm3/g)bD(nm)cMIL-53(Fe)20.60.0428.120MIL-88B(Fe)118.10.30710.405NH2-MIL-53(Fe)1988.81.4662.948NH2-MIL-88B(Fe)146.20.3299.009
【参考文献】：
期刊论文
[1]金属有机框架材料在光催化中的应用[J]. 肖娟定,李丹丹,江海龙. 中国科学:化学. 2018(09)
[2]多孔有机聚合物吸附分离水体系中有机污染物研究和应用进展[J]. 安连财,韩久放,章应辉,卜显和. 应用化学. 2018(09)
[3]石墨相氮化碳负载钒作为多相催化剂用于苯直接氧化制苯酚（英文）[J]. 王成,胡丽雅,王美银,任远航,岳斌,贺鹤勇. 催化学报. 2016(11)
[4]Shape- and size-dependent catalysis activities of iron-terephthalic acid metal-organic frameworks[J]. Yali Liu,Pengfei Gao,Chengzhi Huang,Yuanfang Li. Science China(Chemistry). 2015(10)
[5]金属-有机骨架材料及其在催化反应中的应用[J]. 李庆远,季生福,郝志谋. 化学进展. 2012(08)
博士论文
[1]基于金属（钛）-有机框架的光催化材料的制备及其在可见光下去除水中污染物的应用与机理研究[D]. 王侯.湖南大学 2016
硕士论文
[1]锆基金属-有机骨架（MOFs）复合材料的制备及其光催化性能研究[D]. 方云霞.中原工学院 2019
[2]金属—有机骨架材料的快速制备及其荧光传感性质研究[D]. 钱晶晶.安徽大学 2014
本文编号：2926689
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