MOFs-Ag系复合物光催化还原六价铬及降解有机污染物性能研究
发布时间：2021-07-03 15:30
目前,水质的恶化加剧了水资源短缺的形势,严重威胁了饮用水安全及生态环境健康。其中,废水中含有的各类有机染料以及重金属对人类健康和环境造成了严重威胁。用于治理废水的常用方法包括混凝-絮凝,生物降解,氯化,高级氧化过程和臭氧氧化等,在对环境治理起到积极作用的同时,也存在一些弊端,例如耗能高,产生新的有毒副产物以及再生困难等。光催化技术作为一种环境友好型净化技术得到了广泛认可,光催化剂在可见光或者紫外光照射下对污染物进行氧化或者还原降解,甚至将有机污染物完全降解为二氧化碳和水,并且光催化剂本身没有损失。光催化技术操作简单,反应效率高,可以直接利用光源节约能耗,无二次污染问题,反应迅速,在几个h甚至几s内均可完成反应。同时,光催化技术还可以将具有致癌致突变的有毒污染物Cr（Ⅵ）还原为无毒的Cr（Ⅲ）。目前常见的光催化剂WO3,ZnO,TiO2等存在可见光利用率低,光生电子和空穴易复合等问题,因此寻找一种受可见光激发并同时能够促进光生电子和空穴分离的光催化剂材料用于环境中降解污染物至关重要。在本文中,基于对重金属Cr（Ⅵ）的还原以及有机污染物的降解,制...
【文章来源】：北京建筑大学北京市
【文章页数】：100 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
组成MOF的不同有机配体[13]
第1章绪论4归因于MIL-101具有较大的比表面积，使得嵌入的CdS粒子能够有效分散，为提高光催化活性提供了更多的活性吸附点和光催化反应中心。如图1-2（c）和（d），Li等[7]报道了多种铁基MOF（MIL-101(Fe)、MIL-53(Fe)、MIL-88B(Fe)）在氙灯照射下（400nm<λ<800nm）将二氧化碳还原为甲酸盐，这些Fe基MOF中Fe-O簇的直接激发导致电子从O2-转移到Fe3+形成Fe2+，这也是CO2还原的原因。MIL-101(Fe)结构中存在配位不饱和Fe位点，在三者之间表现出最佳的CO2还原活性。而氨基化的MOF（MIL-101-NH2(Fe)、MIL-53-NH2(Fe)、MIL-88B-NH2(Fe)）胺官能团能够显著提高其光催化CO2还原的活性。图1-2（a）原始MIL-101和CdS/MIL-101(X)（X=5、10、20、50%）在可见光下的产氢对比，催化剂用量20mg，Pt负载量0.5wt%；（b）原始MIL-101、CdS/MIL-101(X)（X=5、10、20、50%）和原始CdS的状态对比[19]。（c）在MIL-101(Fe)，Fe2O3和可见光照射下的生成甲酸盐对比，光催化剂50mg，乙腈（MeCN）与三乙醇胺（TEOA）用量比为（5/1），溶液体积60mL；（d）氨基官能化铁基MOF还原CO2机理[7]Fig.1-2(a)ComparisonofhydrogenproductionoforiginalMIL-101andCdS/MIL-101(X)(X=5,10,20,50%)undervisiblelight,withcatalystdosageof20mgandPtloadingof0.5wt%;(b)comparisonofstatesoforiginalMIL-101,CdS/MIL-101(X)(X=5,10,20,50%)andoriginalCdS[19].(c)ComparedwiththeHCOOproducedbyMIL-101(Fe),Fe2O3andvisiblelight,theamountratioofphotocatalyst50mg,acetonitrile(MeCN)totriethanolamine(TEOA)is(5/1),thevolumeofsolution60mL;(d)themechanismofCO2reductionbyaminofunctionalizediron-basedMOF[7]
第1章绪论6图1-3（a）PCN-222(Fe)-Fn后修饰制备合成图；（b）PCN-222(Fe)和PCN-222(Fe)-Fn（n=3、5和7）氧化环己烷转化图;（c）环己烷氧化机理[21]。（d）UiO-67掺杂Pd(II)合成制备图[22]Fig.1-3(a)SynthesisdiagramofPCN-222(Fe)-Fnaftermodification;(b)ConversiondiagramofcyclohexaneoxidationbyPCN-222(Fe)andPCN-222(Fe)-Fn(n=3,5and7);(c)Oxidationmechanismofcyclohexane[21].(d)SynthesisofPd(II)dopedwithUiO-67[22]性炭材料约一个数量级[23]。MOF由于可调的孔道及柔性结构广泛应用于储氢及甲烷等气体。例如Yang等[24]报道了MOF-177用于气体吸附和储存，如图1-4（b）和（c），在298K和10MPa的条件下能达到0.62wt%储氢量，加入氢气解离催化剂后MOF-177的可逆储氢能力提高到
【参考文献】：
期刊论文
[1]UiO-66-NH2/Ag2CO3复合物简易制备及其在可见光驱动下的高效光催化性能（英文）[J]. 周云彩,徐雪艳,王鹏,付会芬,赵晨,王崇臣. Chinese Journal of Catalysis. 2019(12)
[2]UiO-66-NH2表面修饰Ag/AgCl:利用等离子态银和异质结的协同作用实现高效可见光催化（英文）[J]. 赵琬玥,丁彤,王亚婷,武墨青,金文峰,田野,李新刚. 催化学报. 2019(08)
[3]二氧化钛基Z型光催化剂综述（英文）[J]. 戚克振,程蓓,余家国,Wingkei Ho. 催化学报. 2017(12)
[4]利用Ni（OH）x助催化剂修饰提高g-C3N4纳米片/WO3纳米棒Z型纳米体系的可见光产氢活性的研究（英文）[J]. 何科林,谢君,罗杏宜,温九青,马松,李鑫,方岳平,张向超. 催化学报. 2017(02)
[5]N-K2Ti4O9/UiO-66-NH2复合材料的协同效应及其光催化降解阳离子型染料（英文）[J]. 李孙峰,王幸,何琴琴,陈琪,徐艳丽,杨汉标,吕盟盟,魏凤玉,刘雪霆. 催化学报. 2016(03)
[6]Ag3PO4/Ag2CO3p–n异质结复合光催化剂的制备及增强的可见光催化性能（英文）[J]. 法文君,王平,岳冰,杨风岭,李大鹏,郑直. 催化学报. 2015(12)
[7]土壤铬（VI）污染及微生物修复研究进展[J]. 王凤花,罗小三,林爱军,李晓亮. 生态毒理学报. 2010(02)
硕士论文
[1]g-C3N4@Zn-MOF复合材料的制备及其光催化性能研究[D]. 王茀学.北京建筑大学 2018
[2]新型配合物合成/薄膜制备及其环境修复应用性能研究[D]. 李珺娇.北京建筑大学 2018
本文编号：3262853
【文章来源】：北京建筑大学北京市
【文章页数】：100 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
组成MOF的不同有机配体[13]
第1章绪论4归因于MIL-101具有较大的比表面积，使得嵌入的CdS粒子能够有效分散，为提高光催化活性提供了更多的活性吸附点和光催化反应中心。如图1-2（c）和（d），Li等[7]报道了多种铁基MOF（MIL-101(Fe)、MIL-53(Fe)、MIL-88B(Fe)）在氙灯照射下（400nm<λ<800nm）将二氧化碳还原为甲酸盐，这些Fe基MOF中Fe-O簇的直接激发导致电子从O2-转移到Fe3+形成Fe2+，这也是CO2还原的原因。MIL-101(Fe)结构中存在配位不饱和Fe位点，在三者之间表现出最佳的CO2还原活性。而氨基化的MOF（MIL-101-NH2(Fe)、MIL-53-NH2(Fe)、MIL-88B-NH2(Fe)）胺官能团能够显著提高其光催化CO2还原的活性。图1-2（a）原始MIL-101和CdS/MIL-101(X)（X=5、10、20、50%）在可见光下的产氢对比，催化剂用量20mg，Pt负载量0.5wt%；（b）原始MIL-101、CdS/MIL-101(X)（X=5、10、20、50%）和原始CdS的状态对比[19]。（c）在MIL-101(Fe)，Fe2O3和可见光照射下的生成甲酸盐对比，光催化剂50mg，乙腈（MeCN）与三乙醇胺（TEOA）用量比为（5/1），溶液体积60mL；（d）氨基官能化铁基MOF还原CO2机理[7]Fig.1-2(a)ComparisonofhydrogenproductionoforiginalMIL-101andCdS/MIL-101(X)(X=5,10,20,50%)undervisiblelight,withcatalystdosageof20mgandPtloadingof0.5wt%;(b)comparisonofstatesoforiginalMIL-101,CdS/MIL-101(X)(X=5,10,20,50%)andoriginalCdS[19].(c)ComparedwiththeHCOOproducedbyMIL-101(Fe),Fe2O3andvisiblelight,theamountratioofphotocatalyst50mg,acetonitrile(MeCN)totriethanolamine(TEOA)is(5/1),thevolumeofsolution60mL;(d)themechanismofCO2reductionbyaminofunctionalizediron-basedMOF[7]
第1章绪论6图1-3（a）PCN-222(Fe)-Fn后修饰制备合成图；（b）PCN-222(Fe)和PCN-222(Fe)-Fn（n=3、5和7）氧化环己烷转化图;（c）环己烷氧化机理[21]。（d）UiO-67掺杂Pd(II)合成制备图[22]Fig.1-3(a)SynthesisdiagramofPCN-222(Fe)-Fnaftermodification;(b)ConversiondiagramofcyclohexaneoxidationbyPCN-222(Fe)andPCN-222(Fe)-Fn(n=3,5and7);(c)Oxidationmechanismofcyclohexane[21].(d)SynthesisofPd(II)dopedwithUiO-67[22]性炭材料约一个数量级[23]。MOF由于可调的孔道及柔性结构广泛应用于储氢及甲烷等气体。例如Yang等[24]报道了MOF-177用于气体吸附和储存，如图1-4（b）和（c），在298K和10MPa的条件下能达到0.62wt%储氢量，加入氢气解离催化剂后MOF-177的可逆储氢能力提高到
【参考文献】：
期刊论文
[1]UiO-66-NH2/Ag2CO3复合物简易制备及其在可见光驱动下的高效光催化性能（英文）[J]. 周云彩,徐雪艳,王鹏,付会芬,赵晨,王崇臣. Chinese Journal of Catalysis. 2019(12)
[2]UiO-66-NH2表面修饰Ag/AgCl:利用等离子态银和异质结的协同作用实现高效可见光催化（英文）[J]. 赵琬玥,丁彤,王亚婷,武墨青,金文峰,田野,李新刚. 催化学报. 2019(08)
[3]二氧化钛基Z型光催化剂综述（英文）[J]. 戚克振,程蓓,余家国,Wingkei Ho. 催化学报. 2017(12)
[4]利用Ni（OH）x助催化剂修饰提高g-C3N4纳米片/WO3纳米棒Z型纳米体系的可见光产氢活性的研究（英文）[J]. 何科林,谢君,罗杏宜,温九青,马松,李鑫,方岳平,张向超. 催化学报. 2017(02)
[5]N-K2Ti4O9/UiO-66-NH2复合材料的协同效应及其光催化降解阳离子型染料（英文）[J]. 李孙峰,王幸,何琴琴,陈琪,徐艳丽,杨汉标,吕盟盟,魏凤玉,刘雪霆. 催化学报. 2016(03)
[6]Ag3PO4/Ag2CO3p–n异质结复合光催化剂的制备及增强的可见光催化性能（英文）[J]. 法文君,王平,岳冰,杨风岭,李大鹏,郑直. 催化学报. 2015(12)
[7]土壤铬（VI）污染及微生物修复研究进展[J]. 王凤花,罗小三,林爱军,李晓亮. 生态毒理学报. 2010(02)
硕士论文
[1]g-C3N4@Zn-MOF复合材料的制备及其光催化性能研究[D]. 王茀学.北京建筑大学 2018
[2]新型配合物合成/薄膜制备及其环境修复应用性能研究[D]. 李珺娇.北京建筑大学 2018
本文编号：3262853
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