黄、东海溶解态无机锑和砷的分布及其影响因素的研究

发布时间：2017-04-27 05:08

  本文关键词：黄、东海溶解态无机锑和砷的分布及其影响因素的研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：近年来,随着社会经济的不断发展,锑、砷化合物得到了广泛的应用,导致自然界中锑和砷的排放量呈现逐年递增的趋势。由于锑和砷具有极强的毒性,因此其所带来的环境健康问题受到了国内外学者的广泛关注。海洋中过量的锑和砷会被海洋生物吸收利用,进而破坏海洋生态系统的平衡,并进一步危害人类的健康。黄、东海作为太平洋西部重要的陆架边缘海,拥有丰富的生物资源和矿产资源,是我国传统的渔场及海产品基地,对黄、东海溶解态无机锑和砷的生物地球化学行为的研究具有重要的现实意义。本论文利用实验室已经建立的氢化物发生—原子荧光光谱法(HG-AFS)对2011年3月和10月份黄、东海海域溶解态无机锑(TDTSb和Sb(Ⅲ),[TDISb]= [Sb(Ⅳ)]+[Sb(Ⅲ)])和溶解态无机砷(TDIAs和As(Ⅲ),[TDIAs]=[As(Ⅳ)]+[As(Ⅲ)])的含量进行了测定,以探讨黄、东海溶解态无机锑和砷的海洋生物地球化学行为。此外,为了估算黄、东海海域锑和砷的输出通量,于2012年7月搭载日本NN-354航次,乘坐“长崎丸”科学考察船在对马海峡进行了调查研究,测定了该航次中TDISb和TDIAs的含量。结果表明,2011年3月TDIAs.As(Ⅲ).TDISb和Sb(Ⅲ)的平均浓度分别为18.2 noml/L±1.4 nmoI/L、0.32 nmol/L±0.45 nmol/L、 1.79 nmol/L±0.53 nmol/L和未检出；2011年10月则分别为16.5 nmol/L±1.8 nmol/L、0.62 nmol/L±0.67 nmol/L、1.97 nmol/L±0.44 nmol/L和0.17 nmol/L± 0.08 nmol/L;2012年7月TDIAs和TDISb的平均浓度分别为18.0 nmol/L±2.0 nmol/L和1.48 nmol/L±0.13 nmol/L,溶解态无机锑和砷均主要以+5价的形态存在。TDISb的平面分布表现为近岸浓度最高,随着离岸距离的增加浓度逐渐降低,表明陆源物质的输入是黄、东海海域TDISb的主要来源。TDISb和盐度在2011年3月(r=0.70,p0.01,n=290)和10月(r一0.77,P0.01,n=205)均呈现出显著的负相关关系,表明黄、东海海域溶解态无机锑的行为大体上是保守的,其分布主要受到水团物理混合的影响。因此可以以溶解态无机锑作为示踪因子来估算各个水团的贡献量。通过对2011年10月PN断面的估算可以得出,长江冲淡水主要影响了距长江口120 km以内的近岸区域,在P0l站的表层水体其贡献百分比能达到13%。此外,长江冲淡水还影响了距长江口120～350 km之间海域的30 m以上表层水体。距长江口350 km以上的外海区域的近底层水体主要受到了黑潮水入侵的影响,长江冲淡水的影响微乎其微。与TDISb的分布类似,TDIAs的浓度也是在近岸区域的表层水体中比较高,显示了陆源物质输入的影响。但是,在东海陆架区及黄海东南部海域的近底层水体也能观测到TDIAs浓度的高值,表明了高背景值的黑潮以及黄海暖流入侵对TDIAs分布的重要影响。TDIAs的垂直分布表现为表层消耗、深层富集的分布特点,属于典型的营养盐型分布。As(Ⅲ)的分布与TDIAs不同,在Chlα的高值区,As(Ⅱ)浓度的最大值出现在表层或次表层水体。2011年10月PN断面As(ⅢI)/TDIAs与Chlα呈现出显著的正相关关系(r=0.81,p0.01,n=57),说明生物活动可能是海水中的砷发生形态转化的主要原因之一。根据现有的数据可以得出,黄、东海海域TDISb和TDIAs的来源主要包括河流的输入、大气的干湿沉降以及台湾暖流和黑潮水的入侵等,而水体中TDISb和TDIAs的汇则主要是通过对马海峡流向日本海的对马暖流。由于缺乏相关的数据支持,本文没有考虑地下水的释放、颗粒物的沉降及生物的吸收利用等过程的影响。通过对源、汇项通量的计算可以得出,黄、东海TDISb和TDIAs的停留时间分别为3.7 a±1.8 a、3.1 a±2.1 a,都远远的低于它们在大洋中的停留时间。通过与世界上其它主要海域中TDISb和TDIAs含量的对比发现,黄、东海海域TDISb和TDIAs的含量仍然处于自然状态,未受到明显的人为污染。
【关键词】：溶解态无机砷 溶解态无机锑 形态 分布 影响因素 黄、东海
【学位授予单位】：中国海洋大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：X55
【目录】：

• 摘要5-7
• Abstract7-12
• 0 前言12-14
• 1 文献综述14-30
• 1.1 锑的文献综述14-20
• 1.1.1 自然界中锑的分布14-16
• 1.1.2 锑的形态16-17
• 1.1.3 锑的毒性17
• 1.1.4 锑的海洋生物地球化学行为17-20
• 1.2 砷的文献综述20-28
• 1.2.1 自然界中砷的分布20-23
• 1.2.2 砷的形态23
• 1.2.3 砷的毒性23-24
• 1.2.4 砷的海洋生物地球化学行为24-28
• 1.3 论文主要研究内容28-30
• 2 实验部分30-42
• 2.1 仪器设备与试剂30-31
• 2.1.1 仪器设备30
• 2.1.2 实验试剂30-31
• 2.2 试剂的制备31-33
• 2.2.1 测定溶解态无机锑所需试剂的制备31-32
• 2.2.2 测定溶解态无机砷所需试剂的制备32-33
• 2.3 实验工艺的优化33-37
• 2.3.1 外接氢气发生器33-35
• 2.3.2 原子化系统的改造35-36
• 2.3.3 流量选择36-37
• 2.3.3.1 载气流量36-37
• 2.3.3.2 辅助氢气流量37
• 2.4 溶解态无机锑的测定步骤37-39
• 2.4.1 TDISb的测定步骤37-38
• 2.4.2 Sb(Ⅲ)的测定步骤38
• 2.4.3 仪器工作参数38-39
• 2.4.4 工作曲线39
• 2.5 溶解态无机砷的测定步骤39-42
• 2.5.1 TDIAs的测定步骤39-40
• 2.5.2 As(Ⅲ)的测定步骤40
• 2.5.3 仪器工作参数40-41
• 2.5.4 工作曲线41-42
• 3 样品的采集及预处理42-46
• 3.1 研究区域概况42-44
• 3.2 样品采集及预处理44-46
• 4 黄、东海溶解态无机锑的分布、季节变化及其影响因素46-66
• 4.1 黄、东海溶解态无机锑的含量及平面分布46-50
• 4.2 黄、东海溶解态无机锑的断面分布50-54
• 4.3 黄、东海溶解态无机锑的周日变化54-56
• 4.4 影响黄、东海溶解态无机锑分布的主要因素56-60
• 4.4.1 水团混合对黄、东海溶解态无机锑分布的影响56-59
• 4.4.2 大气沉降的影响59-60
• 4.5 黄、东海溶解态无机锑的收支及停留时间60-62
• 4.6 黄、东海溶解态无机锑的污染状况及其与世界其它海域的对比62-63
• 4.7 小结63-66
• 5 黄、东海溶解态无机砷的分布、季节变化及其影响因素66-86
• 5.1 黄、东海溶解态无机砷的含量及平面分布66-69
• 5.2 黄、东海溶解态无机砷的断面分布69-72
• 5.3 黄、东海溶解态无机砷的周日变化72-74
• 5.4 影响黄、东海溶解态无机砷分布的主要因素74-81
• 5.4.1 水团混合对黄、东海溶解态无机砷分布的影响74-76
• 5.4.2 其它因素对黄、东海溶解态无机砷分布的影响76-81
• 5.4.2.1 生物活动的影响77-79
• 5.4.2.2 底层沉积物的释放79-80
• 5.4.2.3 大气沉降的影响80-81
• 5.5 黄、东海溶解态无机砷的收支情况及停留时间81-82
• 5.6 黄、东海溶解态无机砷的污染状况及其与世界其它海域的对比82-84
• 5.7 小结84-86
• 6 主要结论86-88
• 参考文献88-97
• 致谢97-98
• 个人简历98
• 发表的学术论文98

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本文编号：329963