贵金属银/钯纳米复合催化剂的形貌可控制备及其对硝基化合物催化性能的研究
发布时间：2021-09-03 22:21
贵金属纳米复合催化剂不仅是许多化工合成的重要组成部分,也在工业合成中存在巨大的潜在应用,因此近几十年来,研究人员逐渐增加了对其制备以及特性的研究深度。众所周知,贵金属纳米催化剂的特性归结于它本身的结构以及尺寸,其催化活性和选择性同样在很大程度上取决于其中包含的纳米粒子的尺寸、形状以及组成。本文旨在利用技术手段进行贵金属纳米晶体的结构以及形貌的调控并进一步合成贵金属复合纳米催化剂,进而达到对其催化性能进行调控的目的。本文首先利用溶剂热法制备出多面体Fe3O4磁性纳米颗粒,再通过将不同银源（硝酸银、偏钒酸银以及乙酸银）的银纳米颗粒进行自还原负载到多面体Fe3O4磁性纳米颗粒上,使贵金属纳米复合催化剂具有磁回收特性的同时,也获得了三种不同形貌、尺寸结构的产物。而后对其催化污水中常见硝基化合物:对硝基苯酚（4-NP）、邻硝基苯胺（2-NA）的催化性能及重复使用能力进行测试并做相应调控。然后利用四种不同种类的表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）、十六烷基三甲基氯化铵（CTAC）、溴化十六烷基吡啶（C16...
【文章来源】：燕山大学河北省
【文章页数】：69 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
0℃下Fe3O4与银/油胺溶液反应不同时间的透射图像（简称包银时间）
第2章磁性载银纳米催化剂的制备及性能-15-从图2-2a可得，由偏钒酸银制备的银纳米晶在Fe3O4表面自还原的时间控制在半小时时，银纳米棒上附着大量的半径较小的颗粒。对于球状物质的判断，结合从XRD、XPS获得的表征结果以及综合扫描电镜以及元素mapping测试可推断为单质或者氧化后的银颗粒。除了大量的银或者氧化银颗粒在表征结果中比较明显外，从图中可看到磁性颗粒的聚沉现象比较严重。但是当把包银时间控制在2h，从2-2b视野中可见球状银的附着现象大大降低，磁性Fe3O4颗粒的聚沉现象仍然存在，但是与a图相比较，磁性颗粒的分布相对均匀。从图2-2c可观察发现，当包银时间延长至5h，除了出现球状银颗粒的尺寸半径变大，棒状银的含量变低、包覆不均匀的现象外，磁性Fe3O4颗粒的团簇现象明显，并且表面团状物质形态更为明显，推测为油胺。而2-2d图中，磁性Fe3O4颗粒团簇的现象减弱，分布较为均匀，棒状银上附着的球状银含量下降，然而棒状银本身的含量明显减少。图2-270℃下Fe3O4与银/油胺溶液反应不同时间的透射图像（简称包银时间）。Fe3O4-Ag2包银时间0.5h的图像（a）；Fe3O4-Ag2包银时间2h的图像（b）；Fe3O4-Ag2包银时间5h的图像（c）；Fe3O4-Ag2包银时间10h的图像（d）。
燕山大学工程硕士学位论文-16-从图2-3a可得，由乙酸银制备的银纳米晶在Fe3O4表面自还原的时间控制在半小时时，磁性颗粒的表面几乎没有球状银的附着。且磁性Fe3O4呈团状堆积、肉眼几乎无法分辨，说明包银的时间不够充分。2-3b中可见Fe3O4聚沉现象大大降低，且从图b中可清晰的观察到，球状银纳米晶相对均匀，且复合物中银颗粒的含量明显增多。而从图2-3c、2-3d中可以发现，虽然反应时间增加，银的含量反而逐渐变低，颗粒的直径变大，且包覆不均匀。包银时间超过2h后，磁性颗粒的沉聚现象也更加明显。综合不同时间节点Fe3O4负载银纳米晶的形貌，可获得这样的结论：在包银时间为0.5h的时候，银纳米晶的含量总体都很少并且散布状态相对更差；而当时间超过2h，磁性颗粒Fe3O4与Ag的复合状态就存在以下现象：两种颗粒的沉聚现象严重；图2-370℃下Fe3O4与银/油胺溶液反应不同时间的透射图像（简称包银时间）。Fe3O4-Ag3包银时间0.5h的图像（a）；Fe3O4-Ag3包银时间2h的图像（b）；Fe3O4-Ag3包银时间5h的图像（c）；Fe3O4-Ag3包银时间10h的图像（d）。
【参考文献】：
期刊论文
[1]贵金属催化剂催化氧化处理氨氮废水的研究进展[J]. 王宗亮,刘锋,李世明,周皓,刘健,陈敏,周世平,卢军. 工业水处理. 2020(02)
[2]XDA-1树脂对邻硝基苯胺的吸附行为及其应用[J]. 左鹏,李玉英,武峰,赵青花,刘敏,贾寿华. 工业水处理. 2017(06)
[3]Newly developed Fe3O4–Cr2O3 magnetic nanocomposite for photocatalytic decomposition of 4-chlorophenol in water[J]. Khoirakpam Kesho Singh,Kula Kamal Senapati,Chandan Borgohain,Kanak Chandra Sarma. Journal of Environmental Sciences. 2017(02)
[4]新型分子筛催化剂的研究进展[J]. 汪慧智. 化学工程师. 2006(02)
[5]纳米粒子催化剂及其研究进展[J]. 杨咏来,徐恒泳,李文钊. 材料导报. 2003(02)
[6]新型纳米固载杂多酸盐催化剂的制备与应用[J]. 余新武,冯秀娟,赖国松,陆江林. 化学世界. 2003(01)
[7]Synthesis and Catalytic Application of Homo-bimetallic Metallocene Complexes as Ethylene Polymerization Catalysts[J]. 冯作锋,黄吉玲,钱延龙,孙俊全,陈伟. Chinese Journal of Chemistry. 2002(11)
[8]新型磁性纳米固体酸催化剂ZrO2/Fe3O4的制备及表征[J]. 常铮,郭灿雄,李峰,段雪,张密林. 化学学报. 2002(02)
[9]磁性纳米光催化剂的制备及其光催化性能[J]. 李新军,李芳柏,古国榜,王良焱,徐悦华,黄琮. 中国有色金属学报. 2001(06)
[10]纳米材料的基本效应及其应用[J]. 高春华. 江苏理工大学学报(自然科学版). 2001(06)
硕士论文
[1]金和钯包金纳米立方体的合成，表征及其SERS活性研究[D]. 盛建军.厦门大学 2007
[2]纳米光催化剂用于污水处理研究[D]. 陈金毅.华中师范大学 2002
本文编号：3381970
【文章来源】：燕山大学河北省
【文章页数】：69 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
0℃下Fe3O4与银/油胺溶液反应不同时间的透射图像（简称包银时间）
第2章磁性载银纳米催化剂的制备及性能-15-从图2-2a可得，由偏钒酸银制备的银纳米晶在Fe3O4表面自还原的时间控制在半小时时，银纳米棒上附着大量的半径较小的颗粒。对于球状物质的判断，结合从XRD、XPS获得的表征结果以及综合扫描电镜以及元素mapping测试可推断为单质或者氧化后的银颗粒。除了大量的银或者氧化银颗粒在表征结果中比较明显外，从图中可看到磁性颗粒的聚沉现象比较严重。但是当把包银时间控制在2h，从2-2b视野中可见球状银的附着现象大大降低，磁性Fe3O4颗粒的聚沉现象仍然存在，但是与a图相比较，磁性颗粒的分布相对均匀。从图2-2c可观察发现，当包银时间延长至5h，除了出现球状银颗粒的尺寸半径变大，棒状银的含量变低、包覆不均匀的现象外，磁性Fe3O4颗粒的团簇现象明显，并且表面团状物质形态更为明显，推测为油胺。而2-2d图中，磁性Fe3O4颗粒团簇的现象减弱，分布较为均匀，棒状银上附着的球状银含量下降，然而棒状银本身的含量明显减少。图2-270℃下Fe3O4与银/油胺溶液反应不同时间的透射图像（简称包银时间）。Fe3O4-Ag2包银时间0.5h的图像（a）；Fe3O4-Ag2包银时间2h的图像（b）；Fe3O4-Ag2包银时间5h的图像（c）；Fe3O4-Ag2包银时间10h的图像（d）。
燕山大学工程硕士学位论文-16-从图2-3a可得，由乙酸银制备的银纳米晶在Fe3O4表面自还原的时间控制在半小时时，磁性颗粒的表面几乎没有球状银的附着。且磁性Fe3O4呈团状堆积、肉眼几乎无法分辨，说明包银的时间不够充分。2-3b中可见Fe3O4聚沉现象大大降低，且从图b中可清晰的观察到，球状银纳米晶相对均匀，且复合物中银颗粒的含量明显增多。而从图2-3c、2-3d中可以发现，虽然反应时间增加，银的含量反而逐渐变低，颗粒的直径变大，且包覆不均匀。包银时间超过2h后，磁性颗粒的沉聚现象也更加明显。综合不同时间节点Fe3O4负载银纳米晶的形貌，可获得这样的结论：在包银时间为0.5h的时候，银纳米晶的含量总体都很少并且散布状态相对更差；而当时间超过2h，磁性颗粒Fe3O4与Ag的复合状态就存在以下现象：两种颗粒的沉聚现象严重；图2-370℃下Fe3O4与银/油胺溶液反应不同时间的透射图像（简称包银时间）。Fe3O4-Ag3包银时间0.5h的图像（a）；Fe3O4-Ag3包银时间2h的图像（b）；Fe3O4-Ag3包银时间5h的图像（c）；Fe3O4-Ag3包银时间10h的图像（d）。
【参考文献】：
期刊论文
[1]贵金属催化剂催化氧化处理氨氮废水的研究进展[J]. 王宗亮,刘锋,李世明,周皓,刘健,陈敏,周世平,卢军. 工业水处理. 2020(02)
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[3]Newly developed Fe3O4–Cr2O3 magnetic nanocomposite for photocatalytic decomposition of 4-chlorophenol in water[J]. Khoirakpam Kesho Singh,Kula Kamal Senapati,Chandan Borgohain,Kanak Chandra Sarma. Journal of Environmental Sciences. 2017(02)
[4]新型分子筛催化剂的研究进展[J]. 汪慧智. 化学工程师. 2006(02)
[5]纳米粒子催化剂及其研究进展[J]. 杨咏来,徐恒泳,李文钊. 材料导报. 2003(02)
[6]新型纳米固载杂多酸盐催化剂的制备与应用[J]. 余新武,冯秀娟,赖国松,陆江林. 化学世界. 2003(01)
[7]Synthesis and Catalytic Application of Homo-bimetallic Metallocene Complexes as Ethylene Polymerization Catalysts[J]. 冯作锋,黄吉玲,钱延龙,孙俊全,陈伟. Chinese Journal of Chemistry. 2002(11)
[8]新型磁性纳米固体酸催化剂ZrO2/Fe3O4的制备及表征[J]. 常铮,郭灿雄,李峰,段雪,张密林. 化学学报. 2002(02)
[9]磁性纳米光催化剂的制备及其光催化性能[J]. 李新军,李芳柏,古国榜,王良焱,徐悦华,黄琮. 中国有色金属学报. 2001(06)
[10]纳米材料的基本效应及其应用[J]. 高春华. 江苏理工大学学报(自然科学版). 2001(06)
硕士论文
[1]金和钯包金纳米立方体的合成，表征及其SERS活性研究[D]. 盛建军.厦门大学 2007
[2]纳米光催化剂用于污水处理研究[D]. 陈金毅.华中师范大学 2002
本文编号：3381970
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