利用尺寸依赖的表面重构制备晶面含量可控的金气凝胶及其晶面依赖的性能研究
发布时间：2021-11-03 20:53
贵金属气凝胶兼具贵金属纳米材料和气凝胶的优点。例如,优异的导电性、电化学特性、连续的孔隙率、极大的表面积和低密度等特性,因此它们已经在催化、传感、光电转换等领域引起广泛关注。当前,贵金属气凝胶的研究已经拓展到了生物检测、能源存贮中等领域。作为连接微观物质和宏观世界的桥梁,贵金属气凝胶这一多功能纳米材料必定会具有更加广阔的应用前景。近十年来,虽然有关贵金属气凝胶组成、形貌和表面形态的研究已经取得了较大进展,但是有关贵金属气凝胶表面结构（如表面晶面,缺陷密度等）的调控工作仍处于初期研究阶段。就电催化而言,当前的研究结果表明贵金属气凝胶同纳米颗粒一样,其电催化活性和稳定性都在很大程度上取决于其表面晶面结构。因此,如果能够实现贵金属气凝胶表面晶面的调控,将会极大地拓展其在电催化领域中的应用。此外,理论研究表明,两种不同尺寸的金纳米颗粒发生表面重构时,{100}晶面能够向{110}晶面转化。然而,目前两种不同尺寸的金纳米颗粒间能够发生表面重构的确切尺寸比还不清楚。同时,所形成的金气凝胶中具体的晶面类型及含量也无法确定。以上这些问题都不利于贵金属气凝胶在电催化过程中构效关系的研究,例如,晶面类型及...
【文章来源】：山东大学山东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：118 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－１贵金属气凝胶的整体图Ｗ
溶胶－凝胶法是一种条件温和的制备方法，指含有贵金属盐或颗粒的溶液经??过一系列的反应（水解，缩合）形成溶胶，溶胶再经过陈化，逐渐形成具有三维??网络结构的贵金属气凝胶。相对于非溶胶－凝胶法（脱合金法，模板法，燃烧法）??来说，操作简单、反应条件温和、产物的组成和结构均可调节是溶胶－凝胶法独??特的优势［４］。鉴于此，溶胶－凝胶法在诸多的制备方法中脱颖而出，是当前用来??合成贵金属气凝胶最受欢迎的方法。??利用溶胶－凝胶法来制备贵金属气凝胶的方法起源于Ｇｒｚｙｂｏｗｓｋｉ课题组??（图１－２）。２００７年，Ｇｒｚｙｂｏｗｓｋｉ课题组首次报道了无载体贵金属气凝胶的制备??方法，他们利用长链二硫醇为交联剂，先将成百上千个类球形贵金属纳米颗粒??（Ａｕ，Ａｇ和Ｐｄ）组装成更大的结构－超球，然后再通过加热的方法将用??（ａ）??癱?＋?纖．，??秘，ｏｉｕｅｎｅ??ｉｗ?ｉｍ??２０?４０?２０?４０??（ｂ）?？??＾?ｓｕｒｆａｃｔａｎｔ?＾?ｔｏｌｕｅｎｅ?．??２０?４〇?—??（〇）?Ａｕ?｜ＪＳ＾｜Ａｕ：Ａｇ：Ｐｄ?３：１：１??ｓｕｒｆａｃｔａｎｔ?ｔｏｌｕｅｎｅ?ｇｊｇｇｇｇ??２０?４０?—??图１－２多孔金属材料合成。（ａ）金或银单金属，（ｂ）金银双金属，（ｃ）金银钯三金属｜１８１。??Ｆｉｇｕｒｅ?１－２?Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ?ｍｅｔｈｏｄ?ｏｆ?Ｍｕｌｔｉｃｏｍｐｏｎｅｎｔ?ｎａｎｏｐｏｒｏｕｓ?ｍａｔｅｒｉａｌｓ，?（ａ）?Ｐｕｒｅ?Ａｕ?ｏｒ?Ａｇ，?（ｂ）?Ａｕ??ａｎｄ?Ａｇ?ｂｉ－ｍｅｔａｌｓ，?（ｃ）?Ａｕ，?Ａｇ?ａｎｄ?Ｐｄ，?ｔｒｉ－ｍｅｔａｌ｜ＩＳ，
山东大学硕士学位论文??于稳定超球的有机分子去除，导致其内部的贵金属纳米颗粒自由聚集，从而实现??由贵金属纳米颗粒到纳米多孔贵金属的转换；此外，在所制备的纳米多孔贵金属??的组成中，含有超球前驱体的所有元素，最多可以实现三种金属纳米颗粒的组装。??２００９年，Ｅｙｃｈｍｉｉｌｌｅｒ课题组报道了以乙醇和过氧化氢为去稳定剂，来制备贵金??属气凝胶的方法［９］（图１－３）。他们直接向贵金属纳米颗粒的胶体溶液中加入去??稳定剂，然后经过一定时间的自组装，分别得到了不同类型的贵金属气凝胶。此??夕卜，他们还通过改变去稳定剂的用量，来改变贵金属气凝胶的形貌。此次报道的??贵金属气凝胶，相对于块状材料来说其密度非常低，相对于其他多孔金属材料来??说其网络结构更小，因此这被认为是首次合成了真正意义上的贵金属气凝胶。??ｆ?：??替歹？：茨一??图１－３自组装得到的贵金属气凝胶。插图中黑色的固体是由极细纳米网络构成的??Ｆｉｇｕｒｅ?１－３?Ｎｏｂｌｅ?ｍｅｔａｌ?ｓｅｌｆ－ｓｕｐｐｏｒｔｉｎｇ?ａｅｒｏｇｅｌｓ．?Ｔｈｅ?ｂｌａｃｋ?ｍｏｎｏｌｉｔｈｓ?（ｉｎｓｅｔ）?ｃｏｎｓｉｓｔ?ｏｆ?ａｎ??ｅｘｔｒｅｍｅｌｙ?ｆｍｅ?ｎｅｔｗｏｒｋ?ｏｆ?ｉｎｔｅｒｃｏｎｎｅｃｔｅｄ?ｎａｎｏｐａｒｔｉｃｌｅｓ?，９＇．??得益于之前开拓性的工作，贵金属气凝胶逐渐受到研究者们的关注。经过不??断的探索，贵金属气凝胶的合成工作取得了实质性的进展。下面将从加快贵金属??气凝胶生成过程，丰富贵金属气凝胶种类这两个方面简述贵金属气凝胶在合成方??面的进展：??（１）加快贵金属气凝胶的生成过程：研究者们提出了一系列的方法来加快??贵金属气凝胶形成的动力
本文编号：3474333
【文章来源】：山东大学山东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：118 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－１贵金属气凝胶的整体图Ｗ
溶胶－凝胶法是一种条件温和的制备方法，指含有贵金属盐或颗粒的溶液经??过一系列的反应（水解，缩合）形成溶胶，溶胶再经过陈化，逐渐形成具有三维??网络结构的贵金属气凝胶。相对于非溶胶－凝胶法（脱合金法，模板法，燃烧法）??来说，操作简单、反应条件温和、产物的组成和结构均可调节是溶胶－凝胶法独??特的优势［４］。鉴于此，溶胶－凝胶法在诸多的制备方法中脱颖而出，是当前用来??合成贵金属气凝胶最受欢迎的方法。??利用溶胶－凝胶法来制备贵金属气凝胶的方法起源于Ｇｒｚｙｂｏｗｓｋｉ课题组??（图１－２）。２００７年，Ｇｒｚｙｂｏｗｓｋｉ课题组首次报道了无载体贵金属气凝胶的制备??方法，他们利用长链二硫醇为交联剂，先将成百上千个类球形贵金属纳米颗粒??（Ａｕ，Ａｇ和Ｐｄ）组装成更大的结构－超球，然后再通过加热的方法将用??（ａ）??癱?＋?纖．，??秘，ｏｉｕｅｎｅ??ｉｗ?ｉｍ??２０?４０?２０?４０??（ｂ）?？??＾?ｓｕｒｆａｃｔａｎｔ?＾?ｔｏｌｕｅｎｅ?．??２０?４〇?—??（〇）?Ａｕ?｜ＪＳ＾｜Ａｕ：Ａｇ：Ｐｄ?３：１：１??ｓｕｒｆａｃｔａｎｔ?ｔｏｌｕｅｎｅ?ｇｊｇｇｇｇ??２０?４０?—??图１－２多孔金属材料合成。（ａ）金或银单金属，（ｂ）金银双金属，（ｃ）金银钯三金属｜１８１。??Ｆｉｇｕｒｅ?１－２?Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ?ｍｅｔｈｏｄ?ｏｆ?Ｍｕｌｔｉｃｏｍｐｏｎｅｎｔ?ｎａｎｏｐｏｒｏｕｓ?ｍａｔｅｒｉａｌｓ，?（ａ）?Ｐｕｒｅ?Ａｕ?ｏｒ?Ａｇ，?（ｂ）?Ａｕ??ａｎｄ?Ａｇ?ｂｉ－ｍｅｔａｌｓ，?（ｃ）?Ａｕ，?Ａｇ?ａｎｄ?Ｐｄ，?ｔｒｉ－ｍｅｔａｌ｜ＩＳ，
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