ZIFs材料的合成及其对CH 4 /N 2 吸附分离性能研究

发布时间：2024-02-01 17:12

　　低浓煤层气中CH₄的富集回收利用,CH₄/N₂的分离是关键。高效节能的吸附分离法,其关键因素是CH₄/N₂高效吸附剂的制备。沸石咪唑酯骨架材料(ZIFs)是一类具有沸石拓扑结构的金属有机骨架材料(MOFs)。ZIFs材料结合了沸石和MOFs这两种材料的优点:高的稳定性以及结构和功能的可调性,已广泛应用于吸附分离、催化等领域的研究。而ZIFs结构中咪唑环上的取代基团种类和位置的变化可能提高ZIFs材料对CH₄/N₂的吸附分离选择性。本论文致力于通过所合成ZIFs材料的咪唑配体中的基团的种类和取代位置的变化与其对CH₄/N₂的吸附选择性关系,优选出提高ZIFs材料CH₄/N₂的吸附选择性的咪唑衍生物,合成出性能优良的ZIFs材料。在获得比较高的吸附选择性的材料之后,开展CH₄/N₂混合气分离的测试。主要的研究...

【文章页数】：98 页

【学位级别】：硕士

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摘要
ABSTRACT
第一章 文献综述
    1.1 煤层气背景简介
    1.2 CH₄与N₂的物理性质比较
    1.3 CH₄/N₂分离技术
        1.3.1 低温精馏技术
        1.3.2 溶液吸收技术
        1.3.3 膜分离技术
        1.3.4 吸附分离技术
    1.4 CH₄/N₂吸附分离材料简介
        1.4.1 碳材料
        1.4.2 分子筛
        1.4.3 金属有机骨架材料(MOFs)
    1.5 沸石咪唑酯骨架材料(ZIFs)
        1.5.1 ZIFs的结构特点
        1.5.2 ZIFs材料的合成方法
            1.5.2.1 溶剂热法
            1.5.2.2 水热合成法
            1.5.2.3 其他的合成方法
        1.5.3 ZIFs的CH₄/N₂吸附分离研究现状
    1.6 选题背景依据与研究内容
    1.7 课题来源
第二章 实验部分
    2.1 实验试剂与仪器
        2.1.1 实验试剂
        2.1.2 实验仪器与设备
    2.2 表征方法和测试手段
        2.2.1 粉末X射线衍射分析(PXRD)
        2.2.2 扫描电子显微镜分析(SEM)
        2.2.3 热重分析(TG)
        2.2.4 傅立叶变换红外光谱分析(FT-IR)
        2.2.5 比表面积和孔径分布(N₂吸附-脱附等温线)
        2.2.6 静态气体吸附测试(IGA)
    2.3 CH₄/N₂二元混气固定床动态穿透分离装置与测试过程
        2.3.1 CH₄/N₂动态穿透分离装置
        2.3.2 测试过程
    2.4 CH₄/N₂吸附分离的计算方法
        2.4.1 CH₄/N₂吸附分离比的计算方法
        2.4.2 CH₄/N₂吸附分离选择性的计算方法
第三章 典型ZIFs材料的合成与CH₄/N₂吸附分离性能研究
    3.1 引言
    3.2 典型ZIFs材料的合成及表征
        3.2.1 ZIF-8 的合成及表征
            3.2.1.1 PXRD表征
            3.2.1.2 SEM表征
            3.2.1.3 TG分析
            3.2.1.4 FT-IR表征
            3.2.1.5 N₂吸附-脱附等温线
            3.2.1.6 ZIF-8 的CH₄、N₂静态吸附测试
        3.2.2 ZIF-90 的合成及表征
            3.2.2.1 PXRD表征
            3.2.2.2 SEM表征
            3.2.2.3 TG分析
            3.2.2.4 FT-IR表征
            3.2.2.5 N₂吸附-脱附等温线
            3.2.2.6 ZIF-90 的CH₄、N₂静态吸附测试
        3.2.3 SIM-1 的合成及表征
            3.2.3.1 PXRD表征
            3.2.3.2 SEM表征
            3.2.3.3 TG分析
            3.2.3.4 FT-IR表征
            3.2.3.5 N₂吸附-脱附等温线
            3.2.3.6 SIM-1 的CH₄、N₂静态吸附测试
        3.2.4 ZIF-93 的合成及表征
            3.2.4.1 PXRD表征
            3.2.4.2 SEM表征
            3.2.4.3 TG分析
            3.2.4.4 FT-IR表征
            3.2.4.5 N₂吸附-脱附等温线
            3.2.4.6 ZIF-93 的CH₄、N₂静态吸附测试
        3.2.5 ZIF-25 的合成及表征
            3.2.5.1 PXRD表征
            3.2.5.2 SEM表征
            3.2.5.3 TG分析
            3.2.5.4 FT-IR表征
            3.2.5.5 N₂吸附-脱附等温线
            3.2.5.6 ZIF-25 的CH₄、N₂静态吸附测试
    3.3 典型ZIFs材料的CH₄/N₂吸附分离性能比较
        3.3.1 ZIF-8, ZIF-90, SIM-1(相同SOD结构而基团不同)对CH₄/N₂吸附分离选择性比较
            3.3.1.1 ZIF-8, ZIF-90, SIM-1 的结构图对比
            3.3.1.2 ZIF-8, ZIF-90, SIM-1 的CH₄/N₂吸附分离性能对比
            3.3.1.3 ZIF-8, ZIF-90, SIM-1 的CH₄/N₂吸附分离选择性对比
        3.3.2 SIM-1, ZIF-93(相同基团而结构不同)的CH₄/N₂吸附分离选择性比较
            3.3.2.1 SIM-1, ZIF-93 的结构图对比
            3.3.2.2 SIM-1, ZIF-93 的CH₄/N₂吸附分离性能对比
            3.3.2.3 SIM-1, ZIF-93 的CH₄/N₂吸附分离选择性对比
        3.3.3 ZIF-25, ZIF-93 (相同RHO结构而基团不同) 的CH₄/N₂吸附分离选择性比较
            3.3.3.1 ZIF-25, ZIF-93 的结构图对比
            3.3.3.2 ZIF-25, ZIF-93 的CH₄/N₂吸附分离性能对比
            3.3.3.3 ZIF-25, ZIF-93 的CH₄/N₂吸附分离选择性对比
    3.4 本章小结
第四章 ZIF-8 和SIM-1 的CH₄/N₂穿透分离性能及拓展研究
    4.1 引言
    4.2 ZIF-8 和SIM-1 颗粒的制备
    4.3 SIM-1 和ZIF-8 的CH₄/N₂混合气体穿透分离性能研究
    4.4 ZIF-8 的配体交换合成改性及性能测试
        4.4.1 5-甲基咪唑4甲醛(Im-4CHO-5CH₃)交换ZIF-8 结构的 2-甲基咪唑(Im-2CH₃)的合成改性
        4.4.2 5-甲基咪唑4甲醛(Im-4CHO-5CH₃)交换ZIF-8 结构的 2-甲基咪唑(Im-2CH₃)的合成改性表征
        4.4.3 5-甲基咪唑4甲醛(Im-4CHO-5CH₃)交换ZIF-8 结构的 2-甲基咪唑(Im-2CH₃)的合成改性样品的CH₄, N₂静态吸附测试
    4.5 本章小结
第五章 全文结论与展望
    5.1 结论
    5.2 展望及建议
参考文献
致谢
硕士期间发表的论文



本文编号：3892477