LA-ICP-MS分析过程中ICP引起的元素分馏效应研究

发布时间：2017-06-24 08:18

  本文关键词：LA-ICP-MS分析过程中ICP引起的元素分馏效应研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：激光剥蚀电感耦合等离子体质谱仪(LA-ICP-MS)已发展成为直接对固体样品进行主、微量元素分析以及同位素比值测定的强有力工具。然而在分析过程中的元素分馏效应一直严重制约着分析结果的准确性与精密度,因此元素分馏效应一直是LA-ICP-MS分析研究中的热点和难点问题。元素分馏效应可以发生在激光剥蚀过程、样品气溶胶颗粒的传输过程及气溶胶颗粒在等离子体中的离解过程,由于其过程复杂、影响因素众多,不同的学者对其进行了大量的研究。在本文的研究中,利用193 nm准分子激光结合一种气溶胶局部提取装置剥蚀采样,通过激光剥蚀样品NIST 610,对比了63个待测元素在ICP引起的元素分馏效应时各不相同的分馏行为。相比于常规剥蚀池剥蚀采样,运用气溶胶局部提取方式可以显著增加分析元素的信号强度,提高大约10%至36%。结果表明,在局部提取方式下,激光剥蚀产生的气溶胶颗粒或附聚物尺寸大小与剥蚀点和剥蚀池出气口间的相对距离有关。因此,运用这种气溶胶局部提取方式可以详细的研究不同元素在ICP离子化过程中不同的分馏行为。在较低的补偿气流速0.60 Lmin-1(热的等离子体环境)时,当采样距离(即剥蚀点和剥蚀池出气口间的相对距离)从1 mm增加到10mm时会导致气溶胶附聚物的尺寸增加,但是并不影响气溶胶颗粒的传输效率。在较高的补偿气流速0.90 L min-1时,随着采样距离从lmm增加到10 mm,分析比较不同距离上获取的信号发现不同元素的信号强度变化显著不同。对亲铜元素、亲铁元素及部分亲石元素(Li, B, Na, Mg, Si, K, V, Rb, Ba, U),随着采样距离的增加,归一化的信号强度没有明显变化。对于其他亲石元素(Be, Al, Ca, Sc, Y, Zr, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb, Lu, Hf, Ta, Th),当采样距离从lmm增加到10 mm时信号强度降低约20%-30%。实验结果表明,在给定的条件下改变所产生的气溶胶颗粒或附聚物尺寸大小并不影响其传输效率,但是气溶胶颗粒的尺寸变化会影响其在ICP中的离子化效率。较大数量的大尺寸气溶胶颗粒或附聚物存在于等离子中时会加剧质量负载效应,这种质量负载效应会降低气溶胶颗粒在等离子体中的离子化效率。由于正常剥蚀池内不同区域的氦气流速显著不同,我们同样调查研究了正常剥蚀池内不同剥蚀采样点对ICP引起的元素分馏行为的影响。结果表明,正常剥蚀池内不同剥蚀点处由于氦气流速不同,产生的气溶胶颗粒或附聚物尺寸大小也有差别。在较高的局部载气流速区域,产生的气溶胶颗粒或附聚物尺寸较小；然而在较低的氦气流速区,则产生较大尺寸的气溶胶颗粒或附聚物。在ICP离子化效率不高时,这些大尺寸的气溶胶颗粒或附聚物会产生显著的元素分馏效应,造成部分亲石元素(Be, Al, Ca, Sc, Y, Zr, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb, Lu, Hf, Ta, Th)信号的降低。为了减小激光剥蚀电感耦合等离子体质谱(LA-ICP-MS)分析过程中等离子体(ICP)引起的元素分馏效应,需要提高等离子体的离子化效率,并且增加激光剥蚀点处的氦气流速。
【关键词】：激光剥蚀电感耦合等离子体质谱 元素分馏 气溶胶 离子化
【学位授予单位】：中国地质大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：O657.63
【目录】：

• 摘要7-9
• ABSTRACT9-12
• 第一章 绪论12-19
• §1.1 激光剥蚀电感耦合等离子体质谱仪(LA-ICP-MS)工作原理介绍12-17
• 1.1.1 激光剥蚀系统(LA)12-13
• 1.1.2 电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)13-17
• §1.2 本论文的选题意义、研究内容及技术路线17-19
• 1.2.1 选题目的及意义17
• 1.2.2 研究内容17-19
• 第二章 LA-ICP-MS分析过程中元素分馏效应的研究现状19-22
• 第三章 LA-ICP-MS分析过程中ICP引起的元素分馏效应的研究22-45
• §3.1 前言22-23
• §3.2 实验23-26
• 3.2.1 实验仪器23-24
• 3.2.2 气溶胶局部提取装置24-26
• §3.3 结果与讨论26-44
• 3.3.1 ICP引起的元素分馏效应26-35
• 3.3.2 ICP中时间有关的元素分馏效应35-40
• 3.3.3 大尺寸气溶胶颗粒或附聚物在ICP中引起的质量负载效应40-42
• 3.3.4 剥蚀池内不同剥蚀位置对ICP引起的元素分馏效应的影响42-44
• §3.4 结论44-45
• 致谢45-46
• 参考文献46-50

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