多孔性硅基载银吸附剂的合成及其对裂变产物碘的吸附性能研究
本文关键词:多孔性硅基载银吸附剂的合成及其对裂变产物碘的吸附性能研究
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【摘要】:本文首先采用孔内结晶的方法,将微晶结构的卤化银(氯化银,溴化银)担载到多孔性二氧化硅载体(SiO2)上,合成了多孔性硅基卤化银复合吸附剂(AgX/SiO2,X=Cl,Br),并探索了吸附剂在放射性废水中对碘离子的吸附性能。其次,通过化学接枝的方法,将硫脲银类络合物担载到多孔二氧化硅/聚合物(SiO2-P)载体上,合成了多孔性硅基硫脲银吸附剂(AgTu3NO3/SiO2-P),在探索其对碘离子吸附特性的同时,与孔内结晶法合成的硅基卤化银吸附剂从吸附速度,吸附容量等各方面进行综合性比较。通过扫描电子显微镜(SEM),X射线晶体散射(XRD),热重-差热(TG-DTA)分析、红外(IR)等分析手段对本研究中所合成的复合吸附剂进行表征,证明了银类化合物被有效的担载到多孔的硅基材料上,且所合成的吸附剂具有良好的热稳定性,吸附性能在200oC以下都能得到保持。AgX/SiO_2复合吸附剂在盐溶液中对碘离子的选择性受共存离子(Cl-)的影响,随着溶液中氯离子浓度的升高,吸附性能逐渐降低;而AgTu3NO3/SiO2-P在盐溶液中对碘离子的选择性能较好,受共存离子的影响较小。在0.6M氯化钠溶液中,AgX/SiO2对碘离子的吸附平衡时间为45min,饱和吸附容量为0.2mmol/g;相较之下AgTu3NO3/SiO2-P仅仅只用10min即可到达吸附平衡,饱和吸附容量为0.07mmol/g。两种多孔硅基载银吸附剂的吸附过程都符合Langmuir吸附模型以及假二级动力学方程。为了模拟实际工业吸附过程,进行了色谱柱动态吸附实验,两种吸附剂的吸附效率都在90%以上,有十分良好的工业运用前景。
【关键词】:放射性废水 碘 卤化银 硫脲银络合物 二氧化硅
【学位授予单位】:上海交通大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2015
【分类号】:O647.33;X771
【目录】:
- 摘要3-5
- ABSTRACT5-10
- 第一章 绪论10-25
- 1.1 放射性废水的主要来源10-12
- 1.2 放射性废水的处理方法及经验12-15
- 1.2.1 吸附法13-14
- 1.2.2 离子交换法14
- 1.2.3 膜分离法14
- 1.2.4 组合工艺14-15
- 1.3 除碘的方法介绍15-18
- 1.3.1 化学沉淀法16
- 1.3.2 蒸发法16-17
- 1.3.3 萃取法17
- 1.3.4 离子交换法17-18
- 1.4 无机离子交换剂简介18-22
- 1.4.1 单质碘的吸附19
- 1.4.2 碘酸根的吸附19-20
- 1.4.3 碘离子的吸附20-22
- 1.4.4 吸附机理22
- 1.5 研究内容及意义22-25
- 第二章 研究准备25-38
- 2.1 实验试剂25
- 2.2 部分实验仪器简介及原理分析25-29
- 2.3 基体材料的准备29-31
- 2.4 吸附剂合成实验31-34
- 2.4.1 AgX/SiO_2(X=Cl, Br)吸附剂的合成31-32
- 2.4.2 AgTu3NO_3/SiO_2-P吸附剂的合成32-34
- 2.5 吸附剂的表征34-36
- 2.5.1 电子扫描显微镜(SEM)实验34
- 2.5.2 X射线衍射(XRD)实验34-35
- 2.5.3 热重差热(TG-DTA)实验35
- 2.5.4 红外(IR)实验35-36
- 2.5.5 比表面积(BET)实验36
- 2.6 本章小结36-38
- 第三章 研究内容38-46
- 3.1 AgX/SiO_2(X=Cl, Br),AgTu3NO_3/SiO_2-P吸附实验38-41
- 3.1.1 吸附速度实验38-39
- 3.1.2 盐浓度对吸附的影响39
- 3.1.3 饱和吸附容量实验39-40
- 3.1.4 溶液pH影响实验40-41
- 3.2 载银沸石,,阴离子交换树脂吸附性能考察实验41-42
- 3.3 吸附动力学分析42
- 3.4 吸附热力学分析42-43
- 3.5 色谱柱动态实验43-45
- 3.6 本章小结45-46
- 第四章 研究结果与分析46-73
- 4.1 吸附剂合成46
- 4.2 吸附剂的表征46-52
- 4.2.1 AgX/SiO_2(X=Cl, Br)吸附剂的表征46-48
- 4.2.2 AgTu3NO_3/SiO_2-P吸附剂的表征48-52
- 4.3 AgX/SiO_2(X=Cl, Br)静态吸附研究52-59
- 4.3.1 盐浓度对吸附性能影响的研究53-54
- 4.3.2 吸附时间及速度模型拟合54-56
- 4.3.3 饱和吸附容量及吸附等温线56-58
- 4.3.4 溶液pH对吸附性能的影响58-59
- 4.4 AgTu3NO_3/SiO_2-P静态吸附研究59-66
- 4.4.1 盐浓度对吸附性能影响的研究59-60
- 4.4.2 吸附时间及速度模型拟合60-62
- 4.4.3 饱和吸附容量及吸附等温线62-65
- 4.4.4 溶液pH对吸附性能的影响65-66
- 4.5 与载银沸石,阴离子交换树脂类吸附剂的比较研究66-69
- 4.5.1 吸附速度比较研究66-67
- 4.5.2 吸附容量比较研究67-69
- 4.6 色谱柱动态吸附性能研究69-70
- 4.7 本章小结70-73
- 第五章 展望与总结73-75
- 5.1 主要工作及结论73-74
- 5.2 研究展望74-75
- 参考文献75-79
- 致谢79-81
- 攻读硕士期间发表或已录用论文81-83
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