超重元素Sg及同族元素羰基配合物气相化学性质研究

发布时间：2017-11-08 03:30

  本文关键词：超重元素Sg及同族元素羰基配合物气相化学性质研究

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【摘要】：本论文详细叙述了超重元素的发现史,核实验技术的发展,以及相对论效应对元素化学性质的影响,重点介绍了用于研究超重元素的气相化学方法,回顾了我国的超重元素化学研究领域现状。使用252Cf自发裂变源及重离子核反应作为同位素发生器,通过气相化学反应使生成的第六副族元素放射性短寿命同位素与一氧化碳在“原位”生成了易挥发的羰基配合物。使用气喷嘴技术将其从反冲靶室中传输至化学装置中。利用低温等温气相色谱和冷沉积热色谱技术得到了其在特定化学表面的摩尔吸附焓。配备数字化伽马射线谱仪的高纯锗探测系统及用于检测阿尔法和贝塔粒子的多通道硅探测器被用来对相应的短寿命同位素进行放射性检测。在国际合作实验中,利用物理预分离器与化学装置相结合,使用与RILAC加速器终端相连的充气谱仪GARIS将入射束流与反应产物分离开来,成功地避免了等离子体效应对本实验的影响。通过蒙特卡洛模拟程序对实验数据进行拟合,得到第六族元素羰基配合物Mo(CO)6,W(CO)6和Sg(CO)6在石英表面的摩尔吸附焓分别为-38±1 kJ/mol,-47±2 kJ/mol,和-50±2 kJ/mol。通过与理论计算相结合,认为106号超重元素Sg羰基配合物的化学性质与其同族元素相似,符合元素周期律的外推结果。这是首次将超重元素化学性质研究从简单的无机物领域引入到有机物领域内。本论文还对单原子状态的第六族元素在常温常压下与一氧化碳直接生成羰基配合物的反应机制进行了研究,确定了在该气相化学反应中,中心金属原子并不需要带有一定的能量,即该反应为“冷原子化学反应”。并且确定了通过该反应生成的第六族元素配合物的配位数为6,且是通过若干基元反应生成的,配位数依次增加。此外,本论文还对Tc,Ru和Rh的相应短寿命同位素羰基配合物进行了研究,为进一步研究超重元素Bh(107号元素),Hs(108号元素)和Mt(109号元素)羰基配合物的气相化学化学性质打下了基础。
【学位授予单位】：兰州大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：O641.4

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本文编号：1155432