基于氧化石墨烯的混合基质膜的制备及其性能研究

发布时间：2017-12-11 19:08

  本文关键词：基于氧化石墨烯的混合基质膜的制备及其性能研究

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【摘要】：随着社会经济的快速发展,大规模工业化生产提高经济效益的同时,工业废水的直接排放威胁着自然生态的平衡。膜分离技术具有能耗低、分离效率高等优点,在海水淡化、工业废水净化等领域发挥越来越大的作用。有机高分子膜是一种重要的分离膜材料,但在实际应用中,有机高分子膜存在机械强度低、抗污染能力差等问题,制约着其在水处理中的广泛应用。氧化石墨烯(GO)作为石墨烯重要衍生物,具有石墨烯优良的力学和热学性能,同时经氧化后引入了羟基、羧基、环氧基等含氧基团。这些极性的含氧基团的存在,使得GO具有很强的亲水性。因此非常适合作为无机纳米粒子添加到有机高分子膜材料中,制备混合基质膜,进而改善膜材料性质。本文利用GO作为无机纳米添加剂,分别与聚乙烯醇(PVA)和聚亚苯基砜(PPSU)膜材料共混改性,通过浸没沉淀相转化法制备有机-无机混合基质膜,并将其应用于染料废水中具有苯环结构的甲基紫的处理。主要研究内容摘要如下:(1)采用改进的Hummers氧化法制备氧化石墨,然后通过高频超声分散得到氧化石墨烯悬浮液。采用扫描电子显微镜(SEM)、红外光谱(FT-IR)、X-射线衍射(XRD)以及热失重(TGA)等手段对其进行一系列的性能表征,结果表明,氧化石墨经过超声分散后的氧化石墨烯呈片层结构,GO的碳网表面引入了大量的羧基、环氧基、羟基等含氧官能团,具有极强的亲水性。GO分散液在室温下能长期稳定存放,同时对添加GO后混合基质膜的成膜机理进行了探讨。(2)采用浸没沉淀相转化法制备PVA/GO混合基质膜。考察了溶剂类型、PVA浓度、GO添加量及PEG浓度等条件对混合基质膜的热稳定性、亲水性、分离性能和抗污染性能的影响。实验结果表明,当以去离子水为溶剂,PVA和PEG浓度均为10%、GO添加量为2wt%时制备的混合基质膜具有最佳抗拉强度和抗污染能力,对染料中甲基紫废水溶液具有很好的去除效果,通过两次牛血清蛋白(BAS)溶液污染清洗后,膜的截留率仍可达到88.7%。(3)为了进一步扩展氧化石墨烯在有机高分子膜中的应用范围,本文制备了 PPSU/GO混合基质膜。PPSU作为膜材料价格比较昂贵,为了降低成本,实验中通过改变溶剂降低成本,采用亲核取代反应合成了性能优异的PPSU,然后通过浸没沉淀相转化法制备了 PPSU/GO分离膜。测定了混合基质膜的接触角、水通量、对牛血清蛋白(BAS)截留率以及通量恢复率等性能指标,采用SEM对膜的微观结构进行表征。随着GO的加入,纯水通量逐渐增大,GO含量为2%达到254.9 L·m-2·h-1,膜热解温度达到481.9℃,比纯的PPSU膜提高了 88℃。GO的加入,使混合基质膜的机械强度也待到提高,但GO含量大于1.5wt%时,通过SEM观察在膜内部形成了横孔结构,所以断裂伸长率开始下降。当GO添加量为1.5wt%时,PPSU/GO混合基质膜的抗污染能力达到最优,通量恢复率达到86%,膜的总污染数和不可逆污染参数均降低,同时对甲基紫废液有一定的截留效果。综上所述,GO具有丰富的含氧亲水官能团和光滑的原子级外表面,共混加入到有机膜材料中,制备出的混合基质膜具有优良的热力学稳定性和抗污染能力,为将来高分子膜材料的改性拓宽了思路。
【学位授予单位】：天津工业大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：TQ051.893

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