含钇氢化锆慢化材料的制备及其性能研究

发布时间：2017-12-13 06:42

  本文关键词：含钇氢化锆慢化材料的制备及其性能研究

  更多相关文章： 氢化锆 合金元素 CALPHAD 失氢行为 机械性能

【摘要】：氢化锆由于其较高的热稳定性、高的氢密度、低的中子俘获截面、良好的导热性能和负的温度反应系数成为微型核反应堆的理想慢化材料,对航天航海能源技术的发展具有重要意义。然而氢化锆慢化材料在实际应用中仍然存在氢致裂纹和工作温度下氢损失问题亟待解决,这严重了影响了氢化锆慢化材料的使用性能。本论文围绕氢致裂纹和氢损失两大问题,利用第一性原理计算和CALPHAD方法,建立了Zr-Y-H三元系热力学数据库,指导和优化氢化工艺,成功制备了无裂纹的含钇氢化锆块体慢化材料,表征了含钇氢化锆基体的氢含量、相结构、微观组织形貌和元素成分分布,研究了Y合金元素对氢化锆机械性能和失氢行为的影响。含钇氢化锆的微观组织显示Y合金元素具有明显的晶粒细化作用,并且抑制了ε-ZrHx孪晶组织的形成,缓解了相变应力；纳米压痕和维氏硬度测试结果表明含钇氢化锆的纳米硬度、弹性模量、维氏硬度和断裂韧性随着Y含量的增加而增大,Y合金化提高了氢化锆的抵抗形变破坏和裂纹扩展的能力。这两方面综合作用,抑制了裂纹的形成。Ar气氛下TG/TDS热分析结果显示氢化锆Y含量越高,其相转变温度越高,相同温度下氢含量越高,Y合金元素可以起到稳定氢化锆中氢的作用,抑制了含钇氢化锆的分解失氢。CO_2气氛下TG/TDS热分析显示,氢化锆在CO_2气氛下的开始分解温度(603℃)远高于Ar气氛下的开始分解温度(360℃)。CO_2气氛可以氧化氢化锆,在表面生成氧化层,并具有一定的自修复作用,这有利于抑制氢化锆失氢扩散。XRD分析结果表明,Y合金元素可以稳定表面氧化层的t-ZrO_2相,生成致密完整的阻氢氧化膜层,抑制氢化钻分解的氢向外扩散。不同温度下含钇氢化锆原位氧化实验结果表明,随着温度升高表面氧化膜层厚度增加,t-ZrO_2相衍射峰强度明显增强,较高的反应温度有利于提高氧化层的阻氢性能。700。C时含钇氢化锆被CO_2氧化,在表面原位生成一定厚度致密完整的含钇氧化锆膜层,更进一步将氢化锆开始分解失氢温度提高到795℃总之,通过Y合金化可以在不降低氢含量的前提下,改善锆合金及氢化锆的微观组织结构,提高氢化锆抗裂纹机械性能,抑制氢化锆裂纹的形成；同时稳定氢化钻基体和表面氧化层,抑制氢化锆在工作温度下的氢损失,使氢化锆慢化材料保持良好的使用性能。
【学位授予单位】：北京科技大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：TL341

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本文编号：1284124