影响生物质和煤共热解油产率和品质的机理研究

发布时间：2017-12-18 21:32

  本文关键词：影响生物质和煤共热解油产率和品质的机理研究

  更多相关文章： 生物质 中低阶煤 共热解 热解油品质 自由基

【摘要】：近年来秸秆的露天焚烧和燃煤导致了严重的环境污染。共热解能够将中国丰富的生物质和中低阶煤炭资源清洁转化为液态燃料和高附加值的化学产品,可以保护环境,促进低碳发展。以提高共热解油的产率和品质为目标,开展热解产物与其影响因素的关联研究。进而采用自由基调控理论探究共热解产物的生成机理与反应途径,然后从热解物料结构和性质层面研究共热解交互作用提高共热解油产率和品质的机理,这不但能够拓展生物燃料油的来源,也将切实推动含碳固体废弃物的资源化利用,无害化处理。本文选择棉杆(CS)、稻壳(RH)、木屑(SD)、小球藻(GA)等多种生物质和淮南煤(HN)、神木煤(SM)、黑山煤(HS)、大柳塔煤(DLT)、内蒙褐煤(NM)等中低阶煤为共热解原料,通过管式干馏炉研究温和热解条件下不同种类和配比的原料共热解对产物分布的影响。发现在适宜条件下共热解的交互作用能够提高热解油的产率和品质;进一步比较棉杆、脱灰棉杆和神木煤的共热解发现,棉杆中赋存的矿物质能够催化共热解反应,提高热解油和正己烷可溶物产率。对共热解油中正己烷可溶物的GC/MS(气相色谱-质谱联用)分析表明棉杆作为添加物能够明显促进棉杆/神木煤共热解过程中脂肪烃和芳烃的生成及稳定。为进一步研究共热解产物生成机理,引入微晶纤维素作为模型化合物,分析比较棉杆热解、神木煤热解、棉杆/神木煤共热解和微晶纤维素/神木煤共热解产生的正己烷可溶物中组分变化。发现热解油中的脂肪烃是由原料热解生成的烷基自由基经自由基反应生成的。生物质和煤热解产生的单环芳烃自由基是苯、酚化合物的来源。单环芳烃自由基同时能够与煤芳香核裂解生成芳香自由基形成多环芳烃化合物。对上述热解油中与水互溶组分的GC/MS分析发现,来自于神木煤热解的烷基自由基促进了热解油中吡啶的生成,阻断了酰胺的产生;这些烷基自由基还提高了热解油中酮、醇类化合物含量,同时抑制了醛的产生。棉杆/神木煤共热解的交互作用阻断了乙酸的生成,同时促进了共热解油中酯的生成和稳定,本质上共热解油中小分子化合物的生成与脂肪烃、芳烃和热解气的生成存在竞争关系。还利用气相色谱结果分析了共热解交互作用对热解气组成的影响。基于上述结论,推衍了共热解过程中脂肪烃、芳烃和含氧小分子化合物生成的自由基反应途径。为验证煤中碳结构与其热解产物分布关系,研究了 4种中低阶煤的碳结构,发现这些生物质和煤的共热解油与煤的碳结构存在一定的关联。煤的烷基结构影响热解油中脂肪烃的含量,煤的芳香结构则影响热解油中的芳烃组分和热解水的生成。煤中的含氧官能团一定程度上会降低共热解油品质。另外,基于对共热解交互作用的认识,利用MATLAB软件的RBF神经网络工具箱,建立了以生物质和煤的理化性质为输入特征量的共热解产物预测神经网络模型。该神经网络模型达到了较好的预测精度,最大平均泛化误差仅为1.41%。
【学位授予单位】：华东理工大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：TQ530;TK6

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本文编号：1305709