生物阳极胞外电子传递特性及其利用苯酚产电的强化机制

发布时间：2018-03-09 02:15

本文选题：生物电化学系统　切入点：生物阳极　出处：《华南理工大学》2015年博士论文　论文类型：学位论文

【摘要】：生物电化学系统因其产电特性和环境修复功能而得到科研界及工程界的广泛关注。当前生物电化学系统逐步实现了功能拓展。生物阳极是生物电化学系统实现功能应用的核心构件,针对生物阳极的电化学、生物学等方面的深入认识有利于生物电化学系统的功能优化。生物电化学系统因其产电特性和环境修复功能而得到科研界及工程界的广泛关注。当前生物电化学系统逐步实现了功能拓展。生物阳极是生物电化学系统实现功能应用的核心构件,针对生物阳极的电化学、生物学等方面的深入认识有利于生物电化学系统的功能优化。胞外膜电子传递体是生物阳极实现直接电子传递的关键环节。文献证实了生物阳极可能同时存在两种或多种胞外膜电子传递体。然而,研究没有深入考察不同胞外膜电子传递体对生物阳极输出电流的贡献权重；基于胞外膜电子传递体的电荷储存性能,缺乏针对其与生物阳极输出电流之间内在关系的探索。本文第一部分研究发现,以丁酸钠驯化得到的生物阳极同时具有两种胞外膜电子传递体—Omi1和Omi2。循环伏安法、电化学交流阻抗谱等方法证实了Omi1对生物阳极输出电流的贡献权重明显优于Omi2,几乎为后者的10倍。另外一方面,生物阳极胞外膜电子传递体具有储存电荷的电容性能,其累积电荷密度(τ,C/m2)与生物阳极胞外膜电子传递体贡献的极大电流密度(jmax,A/m2)呈现正相关。研究发现累积电荷密度能有效对碳基材料的生物阳极的极大输出电流进行评估：jmax=kτ,比例系数k为0.64±0.05。生物电化学系统因其产电特性和环境修复功能而得到科研界及工程界的广泛关注。当前生物电化学系统逐步实现了功能拓展。生物阳极是生物电化学系统实现功能应用的核心构件,针对生物阳极的电化学、生物学等方面的深入认识有利于生物电化学系统的功能优化。胞外膜电子传递体是生物阳极实现直接电子传递的关键环节。文献证实了生物阳极可能同时存在两种或多种胞外膜电子传递体。然而,研究没有深入考察不同胞外膜电子传递体对生物阳极输出电流的贡献权重；基于胞外膜电子传递体的电荷储存性能,缺乏针对其与生物阳极输出电流之间内在关系的探索。本文第一部分研究发现,以丁酸钠驯化得到的生物阳极同时具有两种胞外膜电子传递体—Omi1和Omi2。循环伏安法、电化学交流阻抗谱等方法证实了Omi1对生物阳极输出电流的贡献权重明显优于Omi2,几乎为后者的10倍。另外一方面,生物阳极胞外膜电子传递体具有储存电荷的电容性能,其累积电荷密度(τ,C/m2)与生物阳极胞外膜电子传递体贡献的极大电流密度(jmax,A/m2)呈现正相关。研究发现累积电荷密度能有效对碳基材料的生物阳极的极大输出电流进行评估：jmax=kτ,比例系数k为0.64±0.05。生物阳极胞外电子传递受到多种典型运行因子的影响。文献主要考察了生物阳极输出电流对若干影响因子的宏观响应特性,但基于生物阳极胞外电子传递层面的响应机制仍有待探索。本文第二部分研究发现,温度、pH、重金属、溶解氧及运行模式均为生物阳极胞外电子传递的制约因素。循环伏安法、电化学交流阻抗谱和计时电流法等分析结果表明了温度、pH和重金属(Cd2+)均能直接影响生物阳极胞外膜电子传递体的反应活性,表现为活性制约型；溶解氧分子可能与胞外膜电子传递体直接接触从而成为生物阳极接受电子的竞争者,表现为接触竞争型；运行模式对生物阳极的功能化胞外膜电子传递体的数量具有调控性,表现为反应启动型。生物电化学系统因其产电特性和环境修复功能而得到科研界及工程界的广泛关注。当前生物电化学系统逐步实现了功能拓展。生物阳极是生物电化学系统实现功能应用的核心构件,针对生物阳极的电化学、生物学等方面的深入认识有利于生物电化学系统的功能优化。胞外膜电子传递体是生物阳极实现直接电子传递的关键环节。文献证实了生物阳极可能同时存在两种或多种胞外膜电子传递体。然而,研究没有深入考察不同胞外膜电子传递体对生物阳极输出电流的贡献权重；基于胞外膜电子传递体的电荷储存性能,缺乏针对其与生物阳极输出电流之间内在关系的探索。本文第一部分研究发现,以丁酸钠驯化得到的生物阳极同时具有两种胞外膜电子传递体—Omi1和Omi2。循环伏安法、电化学交流阻抗谱等方法证实了Omi1对生物阳极输出电流的贡献权重明显优于Omi2,几乎为后者的10倍。另外一方面,生物阳极胞外膜电子传递体具有储存电荷的电容性能,其累积电荷密度(τ,C/m2)与生物阳极胞外膜电子传递体贡献的极大电流密度(jmax,A/m2)呈现正相关。研究发现累积电荷密度能有效对碳基材料的生物阳极的极大输出电流进行评估：jmax=kτ,比例系数k为0.64±0.05。生物阳极胞外电子传递受到多种典型运行因子的影响。文献主要考察了生物阳极输出电流对若干影响因子的宏观响应特性,但基于生物阳极胞外电子传递层面的响应机制仍有待探索。本文第二部分研究发现,温度、pH、重金属、溶解氧及运行模式均为生物阳极胞外电子传递的制约因素。循环伏安法、电化学交流阻抗谱和计时电流法等分析结果表明了温度、pH和重金属(Cd2+)均能直接影响生物阳极胞外膜电子传递体的反应活性,表现为活性制约型；溶解氧分子可能与胞外膜电子传递体直接接触从而成为生物阳极接受电子的竞争者,表现为接触竞争型；运行模式对生物阳极的功能化胞外膜电子传递体的数量具有调控性,表现为反应启动型。文献探索了生物阳极利用环境中有机污染物作为电子供体实现了同步产电和去除污染物的效益。针对当前生物阳极对复杂有机污染物相对较弱的产电性能的现象,需要从机理上阐明原因并提出强化机制。本文第三部分研究以苯酚作为复杂有机物的代表应用于生物电化学系统并考察了生物阳极的产电步骤和强化机制。研究发现,生物阳极利用苯酚产电包括两个基本步骤,(1)苯酚的水解酸化阶段,为速率限制步骤,(2)水解中间产物的厌氧氧化阶段。溶液-空气接触法将反应体系形成两个功能区：水解强化区和厌氧氧化区,水解强化区因提高了有效电子供体浓度从而促进了电活性菌的厌氧氧化速率。
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【学位授予单位】：华南理工大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：X505

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