基于四配位硅基配体的MOFs合成、结构及其选择性吸附亚甲基蓝性能的研究

发布时间：2018-05-12 23:13

本文选题：MOFs + 四配位硅基配体　；参考：《吉林大学》2017年博士论文

【摘要】：随着我国染料工业的发展,染料产量逐年增多,染料废水的量也逐年增多。染料废水能够给人造成伤害甚至致癌,从根本上解决染料废水的处理问题己经迫在眉睫。因此,探索有效的染料废水处理方法有着十分重要的意义。吸附法是一种较为高效、经济的处理染料废水的方法,因而受到了人们普遍关注。吸附剂是决定吸附处理过程高效性能的关键因素,工业上应用最多的吸附剂是活性炭,但其吸附效率相对低下,所以,寻找一种高效的吸附剂材料,提高净化效率已成为环境保护中亟待解决的问题。金属有机骨架结构材料(MOFs)作为一种新型吸附材料,不但能够吸附染料分子,而且还能够选择性吸附染料分子。MOFs材料作为吸附剂的特点是比表面积大,具有开放的孔道结构和化学可调节性,因此,MOFs用作吸附剂处理染料废水具有重要的理论和实际意义。在溶剂热条件下,以硅中心四齿配体四(4-羧基苯基)硅烷和1-(四唑-5-基)-4-(三唑-1-基)-苯两种有机配体,成功制得三种新型的MOFs材料,分别为[Cd2(H2O)2L]·5H2O·0.5DMF(吸附剂1),[Co3O(H2O)3L(ttb)]·3H2O(吸附剂2)和[Zn3O(H2O)2L(ttb)(DMF)2]·2H2O(吸附剂3)。对三种吸附剂分别进行了X-射线单晶衍射,X-射线粉末衍射(XRD),热重分析及N_2吸附脱附性能测试的表征,证明了三种吸附剂都具有孔道结构;并测试了三种吸附剂对染料水溶液中染料分子的吸附能力。吸附剂1对亚甲基蓝染料有着快速的选择性吸附能力,模拟单层吸附量可达到1222.5 mgg-1,而活性炭对亚甲基蓝的吸附量可达到249.08mgg-1。(1)X-射线单晶衍射测试结果表明,吸附剂1属于单斜晶系,C2/c空间群;吸附剂2属于单斜晶系,P21/c空间群;吸附剂3属于单斜晶系,P21/n空间群,并具有二层穿插的3D结构。(2)通过对三种吸附剂X-射线粉末衍射的模拟谱图和实测谱图进行比较,发现二者衍射峰的位置一致,只是衍生峰的强度存在差异。这一现象说明,合成出来的吸附剂样品均为纯相,不含其它杂质。衍射峰强度的不同是因为晶体存在择优取向。(3)N_2吸附脱附测试实验结果表明,吸附剂1和3具有相对较大的孔道和比表面积,吸附剂2比表面积较小。(4)基于吸附剂1对亚甲基蓝(MB)的吸附热力学的研究结果表明,吸附剂1对亚甲基蓝(MB)具有非常好的吸附效果,模拟单层吸附量达到1222.5 mgg-1;Langmuir模型能够更好的描述吸附剂1吸附亚甲基蓝染料分子的过程。另外,吸附剂1对于亚甲基蓝和其它染料混合水溶液还展现出了选择性吸附亚甲基蓝的能力。(5)基于吸附剂1对亚甲基蓝(MB)的吸附动力学的研究结果表明,吸附剂吸附亚甲基蓝(MB)符合准二级动力学模型,发生两步吸附过程,第一步,亚甲基蓝(MB)染料分子可沿着某一轴方向进入吸附剂孔道中;第二步,吸附剂和染料分子均具有苯环结构,在吸附剂的骨架结构和客体染料分子间发生π-π和p-π作用。(6)研究了其它因素对吸附性能的影响,结果表明不同pH值条件、加入钠盐和加入有机物苯对吸附性能均有影响。
[Abstract]:As a new kind of adsorbent , it is very important to find a kind of efficient and economical method for treating dye waste water . ( 4 ) The adsorption kinetics of methylene blue ( MB ) is better than that of methylene blue ( MB ) .

【学位授予单位】：吉林大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：X703

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