硫及金属硫化物—类石墨相氮化碳纳米复合材料的制备,表征及其光催化性能的研究

发布时间：2020-08-06 07:07

【摘要】：环境污染和能源危机是当今社会所面临的最为严峻的两大难题。光催化是近年来发展起来的新兴学科,是绿色化学的一个分支。但是传统光催化材料,例如Ti O2,其带隙宽,对阳光的利用率不高,并且还有量子产率低、纳米粉体难以分离等而限制了其应用。开发新型可见光响应的催化剂,已成为能源科学、材料科学、环境科学和化学等领域广泛关注和研究的热点。单一组分的半导体催化剂由于自身的光生载流子极易发生再复合,从而表现出低的光催化效率。本论文重点研究了单质硫和金属硫化物负载于类石墨相氮化碳(g-C3N4)中形成异质结复合光催化剂的制备、表征及可见光条件下对水溶液中有机污染物和抗生素类药品的降解性能。本论文的主要内容归纳如下:(1)利用原位还原法制备了一系列不同比例S负载g-C3N4(S/g-C3N4)的纳米复合光催化剂。对所制备的S/g-C3N4复合光催化剂进行表征,并且利用染料Rh B作为目标降解物来对其光催化性能进行测评。S/g-C3N4复合光催化剂对Rh B的降解性能相比于两种单一的半导体有很大的提高,并且S/g-C3N4复合光催化剂在反应中十分稳定,可以多次循环利用。S/g-C3N4复合光催化剂光催化性能的提高可归结于S和g-C3N4两种单体的协同作用和光生载流子的有效分离。在本实验中光生空穴(h+)和超氧自由基(·O2-)是染料Rh B降解的主要活性物种。所用的催化剂性能稳定,催化活性高并且不含任何金属元素,对环境没有二次污染。(2)利用溶剂热法和机械混合制备出一系列不同比例的Cd S/g-C3N4纳米复合光催化剂。对所制备的Cd S/g-C3N4复合光催化剂进行详细的表征,利用染料Rh B和抗生素甲硝唑作为目标降解物来对其光催化性能进行测评。制备的复合光催化剂在可见光激发下相比于单一的g-C3N4性能有很大的提高。Cd S/g-C3N4复合光催化剂光催化性能的提高可以归结于Cd S和g-C3N4两种半导体的协同作用和光生载流子的有效分离。利用GC-MS推断出了甲硝唑的降解过程。更重要的是g-C3N4的加入有效地抑制了Cd S的光腐蚀,使得硫化物半导体光催化剂的应用前景大大提高。(3)利用混合溶剂热法制备出一系列不同比例的Zn In2S4/g-C3N4(EG)纳米复合光催化剂。对制备出的Zn In2S4/g-C3N4(EG)复合光催化剂分别进行XRD,SEM,HRTEM和UV-vis DRS等表征,利用抗生素甲硝唑作为目标降解物来对其光催化性能进行测评。制备的光催化剂在可见光激发下体现出了良好的光催化性能。更重要的是g-C3N4(EG)的加入有效地抑制了Zn In2S4的光腐蚀,Zn In2S4/g-C3N4(EG)复合光催化剂光催化性能的提高可归结于Zn In2S4和g-C3N4两种半导体的协同作用和光生载流子的有效分离,并且利用p-型半导体和n-型半导体g-C3N4(EG)形成的p-n异质结,提出了Zn In2S4/g-C3N4(EG)复合光催化剂的“Z-型”反应机理。(4)利用原位还原法制备出一系列不同比例的Cd S/S/g-C3N4(EG)三元复合光催化剂。对制备出的Cd S/S/g-C3N4(EG)三元复合光催化剂进行表征,利用抗生素甲硝唑作为目标降解物来对三元催化剂的光催化性能进行测评。制备的三元复合光催化剂在可见光激发下体现出了良好的光催化性能。更重要的是在有g-C3N4(EG)的基础上加入了单质S,两个半导体的共同存在和他们的相匹配的能带位置更加有效地抑制了Cd S的光腐蚀,三元复合光催化剂3小时内可以将甲硝唑降解95%以上,其光催化性能的提高可以归结于Cd S,S和g-C3N4(EG)三种单体的协同作用和光生载流子的有效分离。三元复合催化剂性能稳定,催化活性高并且可以有效地抑制Cd S的光腐蚀,无二次污染,拓宽了金属硫化物的应用前景。
【学位授予单位】：华南理工大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TB33;X505

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