仿生自驱动阴阳二氧化硅纳米马达

发布时间：2020-09-12 11:15

　　 人工合成微纳米马达可进行包含转动、翻滚、线性运动等多种形式的自发性运动。当较多的微纳米马达出现在同一区域内时,还会表现出有规律性的聚集行为。人工合成微纳米马达通常是由微纳米粒子所构成的,其经过特定的生化修饰与功能化后可实现各种潜在的应用。目前,在微纳米马达研究中,从其粒径分布上看,主要集中在微米级别和亚微米级的水平上,而对于粒径在100 nm以下的纳米马达的相关研究比较少。这主要是受制备技术和观察手段的制约。本论文主要围绕粒径在100 nm以下的自驱动纳米马达的制备、观察、驱动机理、功能化和潜在应用等方面展开研究。通过金属物理气相沉积法制备了直径约为75 nm的气泡驱动阴阳型铂功能化的介孔二氧化硅纳米马达。纳米马达置于含有过氧化氢的水溶液中时,将通过自身的金属铂层催化分解过氧化氢产生氧气,以氧气泡作为反冲的动力来驱动纳米马达的运动。借助超高分辨荧光显微技术,在宽场模式下实现了对纳米马达运动的记录与分析,研究发现过氧化氢的体积浓度和微环境温度的升高均有助于提高纳米马达的运动速度,最大运动速度可达20.2μm/s。通过运用流体力学中的扩散系数概念研究了纳米马达进行布朗运动和自驱动运动的情况,结果表明纳米马达在气泡驱动时的扩散系数显著大于布朗运动的数值,纳米马达可以克服布朗运动进行有效的自驱动运动。此外,自驱动纳米马达有助于增加细胞对外源运输载体的拾取量,而经过磷脂膜修饰的纳米马达可用于体外抗肿瘤药物的封装、运输与释放。气泡驱动的阴阳型纳米马达与大多数微纳米马达类似,需要依赖化学燃料进行驱动。为了避免使用具有生物毒性的化学驱动燃料,制备出了可在近红外光照射下进行自热泳运动的阴阳型金功能化的介孔二氧化硅纳米马达,该纳米马达的运动无需任何化学燃料的参与。在不同功率密度的近红外光照射下,实现了纳米马达运动状态的启停以及运动速度的调控,最大速度可达41μm/s。通过计算纳米马达的光驱动活性和均方根位移研究了纳米马达的运动机制,结果表明近红外光驱动纳米马达可有效地克服布朗运动而进行自驱动。此外,光驱动纳米马达对于近红外光的接收和热转换有一个阈值,即当近红外光的功率密度达到60.36 W/cm2时,进一步增加近红外光的功率密度不再有助于纳米马达运动速度的提高。为了增强光驱动阴阳介孔二氧化硅纳米马达的生物相容性,并构建具有仿生功能的光驱动纳米马达,首先开展了巨噬细胞膜伪装纳米粒子的制备与性质研究。将一种免疫细胞—巨噬细胞的外膜通过低渗裂解和超速梯度离心的方法进行了分离和纯化,随后通过机械挤出法将巨噬细胞膜在介孔二氧化硅纳米粒子的表面进行重构,获得了巨噬细胞膜伪装的介孔二氧化硅纳米粒子,有效地降低了被机体免疫系统清除的几率,实现了在生物体内的长时间循环。纳米粒子借助巨噬细胞膜上的特异性识别单元(蛋白质、多糖、脂类等)有效地提高了在生物体内病变部位的富集量,增强了药物靶向运输的效率。在细胞膜分离重构技术和光驱动纳米马达研究的基础上,构建出巨噬细胞膜伪装的光驱动阴阳介孔二氧化硅纳米马达。巨噬细胞膜不仅能起到伪装作用,还兼备了生物防污和抗吸附功能,经过细胞膜伪装的纳米马达可以实现在不同生物介质溶液中的有效运动。巨噬细胞膜伪装的纳米马达增强了对体外肿瘤细胞的识别能力,并通过纳米马达自身具有光热效应的金壳实现了对体外肿瘤细胞的光热治疗。综上所述,基于阴阳二氧化硅纳米马达的制备、驱动机理及仿生应用的研究,成功地实现了化学驱动马达向无燃料驱动马达的转变,并结合仿生手段开发出具有仿细胞膜功能的光驱动纳米马达。因此,本论文的研究工作为仿生材料的设计与制备提供了一定的理论基础和技术支撑。
【学位单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：博士
【学位年份】：2015
【中图分类】：TQ460.1;O613.72
【部分图文】：

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