ZnO基β辐射伏特效应核电池及时间特性的研究

发布时间：2020-11-08 06:59

　　 随着MEMS的迅速发展,相配套的微型电源也逐渐成为研究热点。但传统微型电源存在需要补给、寿命短等局限性,不利于在环境恶劣、人类难以到达的环境中使用。β辐射伏特效应核电池具有体积小、能量密度大、不受外界环境影响、无需人工维护等特点,是MEMS微电源的理想选择。研究表明,宽禁带半导体制成的核电池具有更强的抗辐射性能和更高的转化效率,但在β辐射伏特效应核电池方面研究较多的宽禁带半导体材料SiC、GaN生长需要较高的温度并且成本较高;另外,宽禁带半导体材料的掺杂研究目前不够成熟,需要根据现有的工艺水平选择器件类型;由于放射源会持续衰变,导致放射源组成成分和密度的改变,随着时间推移,核电池的电学性能变化情况也需要加以考虑,但目前的核电池研究主要集中在换能器件材料和结构方面,核电池长期电学性能的研究较为缺乏。本文的主要工作分为三部分:ZnO基同质pn结型核电池电学特性研究;时间因素对于使用~(63)Ni放射源的ZnO基同质pn结及肖特基型核电池电学特性的影响及比较;时间因素对于使用TiT_2放射源的核电池电学性能的影响。这些工作可为β辐射伏特效应核电池的工作稳定性研究、性能评估、性能改进等方面提供理论支持。其具体内容为:选用更为经济、抗辐射能力更强的宽禁带半导体材料ZnO,给出ZnO基同质pn结和多种肖特基器件作为β辐射伏特效应核电池换能器件时合适的掺杂浓度范围;使用~(63)Ni放射源,讨论时间因素对放射源自吸收情况、器件能量沉积情况及核电池电学性能的影响,并给出pn结及肖特基型核电池使用寿命情况;选用最常见的固态氚源TiT_2,考虑氚的衰变、泄漏、放射源的体积膨胀、~3He贮存和释放情况,计算得出放射源成分、密度、电子密度随时间变化情况,使用MCNP5程序给出TiT_2源自吸收、pn结型器件能量沉积随时间变化情况,评估时间因素对放射源以及核电池各电学性能的影响。结果如下:1.ZnO具有与GaN相近、比SiC更大的禁带宽度,较高的理论转化效率,适中的密度和电子密度,所制成的器件有利于微型化;在工艺方面,ZnO的生长更为容易,不需要较高温度,通过使用同质衬底可以获得缺陷较少的器件;ZnO的抗辐射性能显著高于GaN等常见半导体材料,并且安全无毒、化学稳定性强、成本较低,因此可作为β辐射伏特效应核电池的换能材料。2.初始时间下,对于~(63)Ni、~(147)Pm和TiT_2这三种固体放射源,自吸收效应会导致出射活度和出射功率不会随厚度增加而线性增加,而是先增大后逐渐趋于不变;自吸收率则随放射源厚度增大而持续增加。因此须选定合适的放射源厚度,使放射源的出射活度相对较大,而自吸收率相对较小。3.对于ZnO基pn结型β辐射伏特效应核电池,若使用~(63)Ni放射源,则器件的厚度应不小于17μm,若使用~(147)Pm放射源,则器件厚度应不小于118μm;核电池的内建电势随掺杂浓度的增大而增加,耗尽层宽度随掺杂浓度的增大而减小;若使用典型掺杂浓度的pn结(N_A=10~177 cm~(-3),N_D=10~166 cm~(-3))则有大量能量沉积在耗尽层之外的区域,导致能量利用率低;若需要提高核电池的电学性能,则可以通过降低掺杂浓度,从而增大耗尽层宽度,使更多能量沉积在耗尽层中。4.对于n型ZnO材料,Au、Pd、Ni、Pt金属更适合制备肖特基型接触,Al、Ag和Ti更适合制备欧姆接触;对于给定厚度的~(63)Ni放射源,在200年时间内,源表面出射功率大致呈现指数衰减规律,自吸收率大致呈现上升规律,但上升幅度不大;随着时间的推移,肖特基和pn结型器件有效层内能量沉积呈现极为微小的下降趋势;各个器件中,ZnO基pn结型核电池具有最佳的电学性能和最长的使用寿命,在肖特基器件中,Pt/ZnO器件具有最高的开路电压、填充因子、最大输出功率和转化效率,Ni/ZnO器件具有最大的短路电流;Pt/ZnO和Ni/ZnO器件具有较长的使用寿命;虽然肖特基型器件的电学性能稍差,但它们具有不依赖p型半导体、制作简单、抗辐射性能更强等优点,依然可以作为pn结型核电池的替代品。5.时间因素对于TiT_2放射源的影响因素主要有:氚的衰变导致放射源活度下降;衰变产物~3He贮存在TiT_2晶格中,使晶格发生膨胀,增大放射源的体积,降低密度,改变放射源的组成成分;晶格中~3He达到一定比例后,~3He从晶格中快速释放;TiT_2吸附的氚会发生泄漏,降低放射源的活度。若选用总活度为297.56mCi的放射源,随着时间的推移,放射源中的氚含量近线性下降,~3He含量近线性上升,之后到达饱和原子比;放射源的密度、总活度、表面出射活度近线性下降,自吸收率、表面出射平均能量随时间的推移大致呈现下降趋势,器件有效层内能量沉积呈现上升趋势;对于使用该放射源的pn结型核电池,开路电压、填充因子和转化效率呈加速下降趋势,短路电流和最大出射功率呈现近直线下降趋势;~3He在TiT_2晶格内达到饱和的时间约为3.5年,在此之后,放射源开始放出~3He气体;约10.5年,电池的短路电流和最大出射功率仅剩初始时刻的1%,已经不适合使用;约10.73年,放射源吸收的~3H由于泄漏和衰变完全消耗,核电池完全失效。综合考虑各种因素,3.5年内为此种核电池最适合使用的时间,此时放射源没有~3He放出,且开路电压、短路电流和最大出射功率均未发生快速下降。本文的创新点为:首次使用成本低廉、生长容易、抗辐射性能更强的宽禁带半导体ZnO作为β辐射伏特效应核电池的换能材料,有望显著降低核电池的生产成本,减轻辐射损伤对于核电池电学性能的负面影响;选用多种肖特基型器件,系统比较ZnO基pn结型与肖特基型核电池的电学性能,并且给出了一种评估核电池使用寿命的方法;将材料特性与原子核衰变属性相互关联,系统研究时间因素对于使用~(63)Ni和TiT_2放射源的核电池电学性能的影响,弥补了目前核电池研究中对于电池长期工作特性研究不足的缺陷。本文的研究结果表明,肖特基型器件可以使更多新型半导体在β辐射伏特效应核电池领域得到应用;由于放射源衰变中存在密度、组成成分等变化,这些变化可能加速核电池电学性能的下降,因此在核电池的长期使用过程中,必须考虑时间因素的影响。
【学位单位】：吉林大学
【学位级别】：博士
【学位年份】：2020
【中图分类】：TM918
【部分图文】：

吉林大学学位论文2与使用的同位素直接相关，其中使用147Pm、90Sr的种类和通常使用α源的热电转换式核电池(RTG)具有相对较高的功率密度，与化学电池和燃料电池相当；但使用63Ni和氚源的核电池功率密度较低。核电池在设计时考虑长期使用情况，使用的放射性核素半衰期较长，因此持续寿命也较长，一般在1年以上，显著高于其他类型的电池；另外，核电池的能量密度极高，可高于传统电池3~5个数量级。因此，核电池的适用领域为需要低功率长期供电的场合。由于核电池的核心是原子核的衰变，而衰变过程是自发的，并且不受外界环境影响，因此核电池也具有极强的抗外界干扰能力，在供电过程中不需要人工参与，也不需要保养和维护；极高的能量密度使核电池可以做得很小，适合小型或微型器件供电。综合以上因素，可见微型核电池是MEMS电源的理想选择[4]。目前，最有前景的微型核电池类型——β辐射伏特效应核电池电压为伏特量级，功率为μW~mW量级，单独使用或制成电池阵列可为表1.1中的超低功率器件供能。图1.1微机电系统应用领域及微型电源

第1章绪论3图1.2超级电容器、化学电池、化石燃料、核电池能量比较图(Ragoneplot)，横轴为功率密度，纵轴为能量密度，斜线为时间。可见核电池具有能量密度高、供电时间长的特点，但功率密度相对较低。表1.1部分超低功率器件性能数据[5]器件类型型号或生产商功耗电压电流4-bit处理器S-13L40AFSeiko0.3mW1.2V0.25mA16-bit处理器MSP430F11xTexasInstruments1.1μW2.2V1.6μA压力传感器LucasNovaSensor0.2mW0.1V2mA晶体振荡器HA7210HarrisSemicond.15μW2-7V5μA@32kHz心脏起搏器WilsonGreatbatchInc.___2.8V0.4msecpulses放大器AD627AnalogDevices0.2mW2.2V85μA

吉林大学学位论文8图1.4核电池分类方式1.4核电池的应用核电池具有寿命长、不需要人工干预、工作稳定、不受外界影响、体积小等优点，因此能够应用于环境恶劣、需要长期工作、人类难以到达的多种场合，包括空间探测、深海、深地、极地、偏远地区、心脏起搏器等。太空中的仪器设备接受太阳光极少，并且要在具有强辐射、强磁尝微粒袭击等情况的恶劣环境下长期工作，因此太阳能电池、蓄电池、燃料电池等传统类型电池不适合使用，而核电池能够完全满足这些要求。历史上，空间探测是核电池最早的应用领域，主要使用热电转换式核电池(RTG)。1956年，美国首先制定了核动力辅助计划(SNAP)，用来给军用卫星等设备提供动力[26]。1961年，美国成功发射了载有SNAP-3B7型RTG的导航卫星，使用的放射性同位素为239Pu，这是核电池在空间探测领域的首次成功应用[27,28]。1965年，前苏联在军事通讯卫星上使用了含有210Po的RTG，作为卫星的辅助电源。随后，核电池被广泛应用在美苏（俄）两国的其他空间探测设备上，包括月球车、月球试验站、星际探测器等。这些核电池在恶劣的太空环境下工作相当稳定，正常运转时间可超过设计寿命，即使在发射失败坠海的情况下也不会发生放射性同位素泄漏事件。目前，为了适应多样化的空间条件，人们逐渐开发多种新型核电池，包括既适用于真空环境也适用于气体环境下的MMRTG[29]、能够更加高效地利用衰变热能的通用热
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本文编号：2874442