用于去除水体重金属的胺化及金属改性木质素吸附剂的研究
发布时间：2020-12-10 16:39
吸附技术因其成本低、操作简便、去除率高而被认为是水处理中最有前景的技术之一。在已经报道的吸附剂中,木质素及其衍生物由于其具有可再生、可生物降解、廉价、易于提取等优点受到研究人员的重视,世界上木质素的年产量可达5*1014 t。通过添加一些酸化剂,可以从造纸废液黑液中提取大量木质素。但木质素反应性低,所以活性位点很少。其Zeta（ζ）电位为负,故也不能通过静电作用吸附含氧阴离子。因此,人们利用各种方法来对木质素进行改性以使木质素具备吸附能力。其中,木质素的电负性可以通过胺化改性而改变,使其对水中含氧阴离子具有一定的吸附性。目前,各种胺化改性木质素的制备及其对水中含氧阴离子的吸附研究较多,但大部分产品吸附能力较弱,且不具备对特定离子的选择吸附性,重复利用性能较低,这些都约束了木质素在水处理领域的应用。本论文以金属掺杂胺化改性木质素为研究对象,对三种含氧阴离子（Cr（VI）、As（V）、P（V））的吸附规律、吸附效率、吸附过程、吸附类型和吸附机理进行了研究分析。据此提出了相应的最佳吸附体系及选择性吸附顺序,并对其在太原盆地地下水的实际应用进行了探索研究,为实际生活中水环...
【文章来源】：中北大学山西省
【文章页数】：112 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
木质素的单体结构
中北大学学位论文21图1-2胺化木质素的合成路线Fig.1-2Thesynthesisrouthofaminatedlignin周艳[144]等研究了若干因素对胺化木质素吸附Cu（II）、Cd（II）能力的影响，对比了木质素胺化前后对水中Cu（II）、Cd（II）的去除能力；胺化木质素的表面零电荷点pHpzc=6.5，吸附Cu（II）、Cd（II）的最佳pH=6.0，最佳接触时间为3h；在上述条件下，胺化木质素对Cu（II）、Cd（II）的最大吸附量分别为6.2mg/g、7.1mg/g；胺化木质素对Cu（II）、Cd（II）的吸附反应为吸热反应，升温有利于吸附进行；在20℃、pH=6.0的条件下，分别用0.1g未改性木质素和胺化木质素处理25mL浓度均为10mg/L的Cu（II）、Cd（II）溶液3h，未改性木质素对Cu（II）、Cd（II）的去除率均不足10%，而使用胺化木质素时的去除率分别为91.7%、99.9%。对木质素衍生物进行胺化，或者对胺化木质素进行改性，可进一步提高木质素处理重金属废水的能力。此外，通过对胺化木质素进行改性，也可优化胺化木质素的合成工艺。马英梅[145]分别用Mannich反应和固载法制备了谷氨酸基木质素胺（GA-LA）和二乙烯三胺基木质素胺（DETA-LA）；实验证明，在相同条件下，GA-LA对Cu（II）、Pb（II）、Cd（II）、As（III）的饱和吸附量比改性前分别提高了90.1%、143.1%、128.0%、166.7%，DETA-LA对四种离子的饱和吸附量比改性前分别提高了595.0%、361.8%、242.0%、195.7%；GA-LA对Cu（II）、Pb（II）的吸附分别在4h、3h时达到平衡，DETA-LA对两离子的吸附分别在3h、4h时达到平衡；GA-LA对Cu（II）、Pb（II）的饱和吸附量在pH=5.0时达到最大，DETA-LA对两离子的饱和吸附量在pH=4.5时达到最大。YingyingWang等[146]以木质素磺酸钙（CLS）为原料，制备了胺化木质素磺酸钙吸附剂（ACLS）、碳复合木质素基
中北大学学位论文29log()=log(1/2.303)（6）=122+（7）式中，为平衡时吸附的各污染物的量（mg/g）；为t时刻吸附的各污染物的量（mg/g）；1为一阶吸附速率常数（min-1）；2为二阶吸附速率常数（g·mg-1·min-1）。2.5结果与讨论2.5.1FTIR测试图2-1为胺化改性前后及a-CL吸附As（V）后木质素的FTIR图谱。图2-1胺化改性前后及a-CL吸附As（V）后木质素的FTIR图谱（a：CL；b：a-CL；c：a-CL吸附As（V））Fig.2-1TheFTIRspectraofCLbeforeandafteraminationmodificationanda-CLafteradsorbingAs(V)(a:CL;b:a-CL;c:a-CLafteradsorbingAs(V))改性后在1085.9cm-1处出现了新的吸收峰，为木质素胺化改性后所形成的的C-N伸缩振动的吸收峰[148]。此外，改性后3400cm-1左右和2900cm-1左右的吸收峰明显增强，二者的增强分别可能是由于-CH2-结构和-NH-、-NH2结构数量增加所致。a-CL吸附As（V）后，上述位置的吸收峰有所减弱，这是由于阴离子的羟基和O原子与a-CL上的N原子共用电子对后，降低了-NH-、-NH2结构的电子云密度，降低了体系的极性。
【参考文献】：
期刊论文
[1]重金属废水处理研究[J]. 朱正康,段艳芳. 资源节约与环保. 2019(07)
[2]生态浮床水生植物总磷和氨氮去除效果研究[J]. 于鹏飞. 水利技术监督. 2019(03)
[3]浅谈重金属废水处理方法与应用实例[J]. 吕庆銮,张红静,刘涛,陆希峰,满杰. 当代化工研究. 2019(04)
[4]天然FeS矿处理含Cr(Ⅵ)废水研究[J]. 王东申,杨伊迪,贾珂,韦江文,樊金红. 水处理技术. 2019(01)
[5]用离子交换膜从不锈钢酸洗废水中去除镍铬试验研究[J]. 谢昀映,谈定生,张学峰,李增辉,丁伟中. 湿法冶金. 2018(06)
[6]水生植物对淡水生态系统的修复效果[J]. 陈照方,陈凯,杨司嘉. 分子植物育种. 2019(13)
[7]聚合氯化铝替代硫酸铝作废水絮凝剂工业试验[J]. 邱小敏,陈增民. 低碳世界. 2018(08)
[8]化学沉淀法处理重金属废水的研究进展[J]. 马健伟,任淑鹏,初阳,宋亚瑞,刘美琪. 化学工程师. 2018(08)
[9]聚合硫酸铁絮凝剂的制备及应用条件研究[J]. 李思扬. 广东化工. 2018(12)
[10]重金属废水处理技术及其研究进展[J]. 马宗云. 冶金与材料. 2018(03)
硕士论文
[1]水生植物及根际微生物对富营养化水体中氮磷的净化作用研究[D]. 张悦.西安理工大学 2019
[2]赤峰地区煤矸石合成X型沸石及其对铜、汞离子吸附性能的研究[D]. 王思阳.内蒙古师范大学 2019
[3]含钙生物吸附剂及其改性材料对Cd（Ⅱ）吸附效应及机理研究[D]. 罗文文.中国农业科学院 2019
[4]不同沉水植物配置模式对水质净化效果与案例研究[D]. 欧丹玲.中南林业科技大学 2019
[5]多元复合材料的制备及其对磷的吸附性能研究[D]. 岳先名.安徽建筑大学 2019
[6]微电解-DMBR处理电镀废水实验研究[D]. 吴梦.安徽建筑大学 2019
[7]不同种类吸附剂对二级出水中磷及典型有机物吸附性能研究[D]. 张豆.西安理工大学 2018
[8]木质素基活性炭对水中重金属离子吸附的研究[D]. 李明.东南大学 2018
[9]电离催化接枝淀粉絮凝剂的研究[D]. 王汝顺.武汉纺织大学 2018
[10]锰铁氧体复合材料的制备及其对Pb2+和Cd2+吸附性能的研究[D]. 王耀.昆明理工大学 2018
本文编号：2909022
【文章来源】：中北大学山西省
【文章页数】：112 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
木质素的单体结构
中北大学学位论文21图1-2胺化木质素的合成路线Fig.1-2Thesynthesisrouthofaminatedlignin周艳[144]等研究了若干因素对胺化木质素吸附Cu（II）、Cd（II）能力的影响，对比了木质素胺化前后对水中Cu（II）、Cd（II）的去除能力；胺化木质素的表面零电荷点pHpzc=6.5，吸附Cu（II）、Cd（II）的最佳pH=6.0，最佳接触时间为3h；在上述条件下，胺化木质素对Cu（II）、Cd（II）的最大吸附量分别为6.2mg/g、7.1mg/g；胺化木质素对Cu（II）、Cd（II）的吸附反应为吸热反应，升温有利于吸附进行；在20℃、pH=6.0的条件下，分别用0.1g未改性木质素和胺化木质素处理25mL浓度均为10mg/L的Cu（II）、Cd（II）溶液3h，未改性木质素对Cu（II）、Cd（II）的去除率均不足10%，而使用胺化木质素时的去除率分别为91.7%、99.9%。对木质素衍生物进行胺化，或者对胺化木质素进行改性，可进一步提高木质素处理重金属废水的能力。此外，通过对胺化木质素进行改性，也可优化胺化木质素的合成工艺。马英梅[145]分别用Mannich反应和固载法制备了谷氨酸基木质素胺（GA-LA）和二乙烯三胺基木质素胺（DETA-LA）；实验证明，在相同条件下，GA-LA对Cu（II）、Pb（II）、Cd（II）、As（III）的饱和吸附量比改性前分别提高了90.1%、143.1%、128.0%、166.7%，DETA-LA对四种离子的饱和吸附量比改性前分别提高了595.0%、361.8%、242.0%、195.7%；GA-LA对Cu（II）、Pb（II）的吸附分别在4h、3h时达到平衡，DETA-LA对两离子的吸附分别在3h、4h时达到平衡；GA-LA对Cu（II）、Pb（II）的饱和吸附量在pH=5.0时达到最大，DETA-LA对两离子的饱和吸附量在pH=4.5时达到最大。YingyingWang等[146]以木质素磺酸钙（CLS）为原料，制备了胺化木质素磺酸钙吸附剂（ACLS）、碳复合木质素基
中北大学学位论文29log()=log(1/2.303)（6）=122+（7）式中，为平衡时吸附的各污染物的量（mg/g）；为t时刻吸附的各污染物的量（mg/g）；1为一阶吸附速率常数（min-1）；2为二阶吸附速率常数（g·mg-1·min-1）。2.5结果与讨论2.5.1FTIR测试图2-1为胺化改性前后及a-CL吸附As（V）后木质素的FTIR图谱。图2-1胺化改性前后及a-CL吸附As（V）后木质素的FTIR图谱（a：CL；b：a-CL；c：a-CL吸附As（V））Fig.2-1TheFTIRspectraofCLbeforeandafteraminationmodificationanda-CLafteradsorbingAs(V)(a:CL;b:a-CL;c:a-CLafteradsorbingAs(V))改性后在1085.9cm-1处出现了新的吸收峰，为木质素胺化改性后所形成的的C-N伸缩振动的吸收峰[148]。此外，改性后3400cm-1左右和2900cm-1左右的吸收峰明显增强，二者的增强分别可能是由于-CH2-结构和-NH-、-NH2结构数量增加所致。a-CL吸附As（V）后，上述位置的吸收峰有所减弱，这是由于阴离子的羟基和O原子与a-CL上的N原子共用电子对后，降低了-NH-、-NH2结构的电子云密度，降低了体系的极性。
【参考文献】：
期刊论文
[1]重金属废水处理研究[J]. 朱正康,段艳芳. 资源节约与环保. 2019(07)
[2]生态浮床水生植物总磷和氨氮去除效果研究[J]. 于鹏飞. 水利技术监督. 2019(03)
[3]浅谈重金属废水处理方法与应用实例[J]. 吕庆銮,张红静,刘涛,陆希峰,满杰. 当代化工研究. 2019(04)
[4]天然FeS矿处理含Cr(Ⅵ)废水研究[J]. 王东申,杨伊迪,贾珂,韦江文,樊金红. 水处理技术. 2019(01)
[5]用离子交换膜从不锈钢酸洗废水中去除镍铬试验研究[J]. 谢昀映,谈定生,张学峰,李增辉,丁伟中. 湿法冶金. 2018(06)
[6]水生植物对淡水生态系统的修复效果[J]. 陈照方,陈凯,杨司嘉. 分子植物育种. 2019(13)
[7]聚合氯化铝替代硫酸铝作废水絮凝剂工业试验[J]. 邱小敏,陈增民. 低碳世界. 2018(08)
[8]化学沉淀法处理重金属废水的研究进展[J]. 马健伟,任淑鹏,初阳,宋亚瑞,刘美琪. 化学工程师. 2018(08)
[9]聚合硫酸铁絮凝剂的制备及应用条件研究[J]. 李思扬. 广东化工. 2018(12)
[10]重金属废水处理技术及其研究进展[J]. 马宗云. 冶金与材料. 2018(03)
硕士论文
[1]水生植物及根际微生物对富营养化水体中氮磷的净化作用研究[D]. 张悦.西安理工大学 2019
[2]赤峰地区煤矸石合成X型沸石及其对铜、汞离子吸附性能的研究[D]. 王思阳.内蒙古师范大学 2019
[3]含钙生物吸附剂及其改性材料对Cd（Ⅱ）吸附效应及机理研究[D]. 罗文文.中国农业科学院 2019
[4]不同沉水植物配置模式对水质净化效果与案例研究[D]. 欧丹玲.中南林业科技大学 2019
[5]多元复合材料的制备及其对磷的吸附性能研究[D]. 岳先名.安徽建筑大学 2019
[6]微电解-DMBR处理电镀废水实验研究[D]. 吴梦.安徽建筑大学 2019
[7]不同种类吸附剂对二级出水中磷及典型有机物吸附性能研究[D]. 张豆.西安理工大学 2018
[8]木质素基活性炭对水中重金属离子吸附的研究[D]. 李明.东南大学 2018
[9]电离催化接枝淀粉絮凝剂的研究[D]. 王汝顺.武汉纺织大学 2018
[10]锰铁氧体复合材料的制备及其对Pb2+和Cd2+吸附性能的研究[D]. 王耀.昆明理工大学 2018
本文编号：2909022
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