超临界水热燃烧的直接数值模拟研究
发布时间：2021-01-03 22:13
超临界水热燃烧是指发生在超临界水环境中的有明亮火焰的一种燃烧形式。该技术能够在很短的反应时间内对多种有机物实现极高的降解转化效率,可应用于有机废弃物处理、煤炭的清洁转化利用和重油的品质提升等领域。由于这种非典型燃烧形式所处的极端工况条件,通过实验手段开展研究具有极大挑战性,并且国内外开展的相关实验研究主要侧重在燃烧的宏观特性,如着火温度、转化效率等方面。这种新型火焰,关于其微观火焰机理,以及与常规火焰区别的相关研究则十分欠缺。因此,本文发展了具备大规模并行计算能力的适用于超临界水热燃烧的直接数值模拟平台,并通过一系列高精度数值模拟研究,揭示其着火特性、火焰结构、湍流-火焰相互作用等基础燃烧特性,对这种非典型火焰形成更为全面的认识。本文首先开展了一系列零维自着火计算以研究超临界水热燃烧的基本着火特性,发现其区别于常规自着火工况的一点,在于其富燃侧具有更低的着火延迟时间和更弱的反应强度,因而不具备常规工况的最易反应条件。并且开展了关于真实流体物性、化学反应机理和水的化学参与作用等的影响因素对照模拟,以及关于燃料浓度等的参数化研究,拓展了其基本着火特性的研究。继而开展了层流超临界水热火焰的高...
【文章来源】：浙江大学浙江省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：170 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
水的相图,改自(Mc Murry&Fay,2003)。
推究水从亚临界状态到超临界状态下的各项物性发生的转变,水中氢键数量的变化在其中起到重要作用(Kalinichev&Churakov,1999;Galkin&Lunin,2005)。常态水中含有大量氢键,如图1.2所示,使得水的物性特征不同于其它具有相似分子结构的物质,如H2S和NH3。大量氢键的存在使得常态水具有相对较高的沸点和临界点,以及更高的蒸发潜热等。目前,对于超临界水的分子结构尚未完全解释清楚(Seward&Driesner,2005),但已有分析表明,氢键数量的变化对超临界水的特殊性质具有很大影响(Matubayasi et al.,1997)。计算机模拟表明(Galkin&Lunin,2005),在临界点附近,水中氢键的数量显著下降,由氢键连接形成的水分子网络结构随之被破坏,水分子可能以团簇形式存在。由于氢键数量的下降,超临界水的介电常数较常态水而言显著降低(Brunner,2014;王琪,2018),进而导致了上文所述的溶解能力的变化。1.1.2 超临界水氧化过程
超临界水热火焰最初是作为一种特殊的SCWO过程而被发现的。Franck等人于1987年首次发现并报道了这种在超临界水环境中发生的伴随有明亮发光现象的剧烈氧化放热过程(Ulrich Franck,1987),并首次使用了“Hydrothermal Flame”(水热火焰)的术语。在该实验中,系统压力是100 MPa,燃料是摩尔分数为30%的甲烷水溶液,初始温度在450℃,注入的氧化剂是纯氧气。图1.3所示是通过水热燃烧器上开设的蓝宝石视窗所拍摄到的超临界水热火焰的首张照片。之后,von Rohr等学者(Rohr,1996)提出了应用超临界水热火焰这种剧烈氧化形式并通过合理设计反应器,来解决在传统的超临界水氧化工艺中遇到的腐蚀和堵塞两大问题。相比于传统的超临界水氧化过程,通过提高燃料浓度,以及合理设置入口温度,可以形成超临界水热火焰。超临界水热火焰的反应区温度一般在1000℃以上,以区别于传统的超临界水氧化过程(Augustine&Tester,2009)。通过这种有火焰形式的剧烈氧化过程,燃料(主要是有机废物)在反应器中的滞留时间可以缩短至毫秒量级(10-100 ms)。并且许多较难降解的有机物,比如萘、苯酚、甲苯、乙酸等,也能够以较快的降解速度得到有效处理(Hirth&Franck,1993;Sobhy et al.,2009)。
【参考文献】：
期刊论文
[1]超临界水在重油加工中的研究进展[J]. 张婷婷,陈学峰,申海平,达志坚. 化工进展. 2019(S1)
[2]生活有机垃圾处理新工艺的改进研究[J]. 陈冠侨. 现代商贸工业. 2019(14)
[3]深部岩石高效破碎方法研究[J]. 张辉,蔡志翔,姜敞,艾军,徐向. 西部探矿工程. 2018(09)
[4]煤炭超临界水气化制氢发电多联产技术进展[J]. 金辉,吕友军,赵亮,郭烈锦. 中国基础科学. 2018(04)
[5]无机盐在超临界水中的溶解度研究[J]. 闫正文,廖传华,廖玮,朱跃钊. 应用化工. 2018(03)
[6]以甲醇为辅助燃料的超临界水热燃烧反应器数值模拟研究[J]. 张洁,王树众,卢金玲,王波,陈森林. 现代化工. 2017(06)
[7]煤炭超临界水气化制氢发电多联产技术[J]. 郭烈锦,赵亮,吕友军,金辉. 工程热物理学报. 2017(03)
[8]超临界水热燃烧技术研究及应用进展[J]. 李艳辉,王树众,任萌萌,张洁,徐东海,钱黎黎,孙盼盼. 化工进展. 2016(07)
[9]高浓度印染废水及污泥的超临界水氧化系统设计及经济性分析[J]. 张洁,王树众,卢金玲,陈森林,李艳辉,任萌萌. 现代化工. 2016(04)
[10]Industrialization prospects for hydrogen production by coal gasification in supercritical water and novel thermodynamic cycle power generation system with no pollution emission[J]. GUO LieJin,JIN Hui,GE ZhiWei,LU YouJun,CAO ChangQing. Science China（Technological Sciences）. 2015(12)
博士论文
[1]煤粉气固湍流燃烧火焰特性及其直接矩燃烧模型的研究[D]. 白云.浙江大学 2018
[2]煤粉燃烧亚网格模型及小火焰模型的研究[D]. 闻旭.浙江大学 2018
[3]基于化学反应动力学机理的液体燃料自燃着火特性研究[D]. 范玮卫.大连理工大学 2016
[4]复杂多相湍流燃烧的直接数值模拟[D]. 王海鸥.浙江大学 2014
[5]超音速湍流燃烧的直接数值模拟研究[D]. 卢树强.浙江大学 2011
硕士论文
[1]超临界水煤直接氧化热力发电系统的构建及水煤氧化机理研究[D]. 曹琦.华北电力大学(北京) 2019
[2]超临界水氧化催化/非催化降解20种有机物的定量构效关系研究[D]. 王琪.上海交通大学 2018
[3]超临界水供氢行为研究[D]. 徐涛.北京化工大学 2012
本文编号：2955575
【文章来源】：浙江大学浙江省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：170 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
水的相图,改自(Mc Murry&Fay,2003)。
推究水从亚临界状态到超临界状态下的各项物性发生的转变,水中氢键数量的变化在其中起到重要作用(Kalinichev&Churakov,1999;Galkin&Lunin,2005)。常态水中含有大量氢键,如图1.2所示,使得水的物性特征不同于其它具有相似分子结构的物质,如H2S和NH3。大量氢键的存在使得常态水具有相对较高的沸点和临界点,以及更高的蒸发潜热等。目前,对于超临界水的分子结构尚未完全解释清楚(Seward&Driesner,2005),但已有分析表明,氢键数量的变化对超临界水的特殊性质具有很大影响(Matubayasi et al.,1997)。计算机模拟表明(Galkin&Lunin,2005),在临界点附近,水中氢键的数量显著下降,由氢键连接形成的水分子网络结构随之被破坏,水分子可能以团簇形式存在。由于氢键数量的下降,超临界水的介电常数较常态水而言显著降低(Brunner,2014;王琪,2018),进而导致了上文所述的溶解能力的变化。1.1.2 超临界水氧化过程
超临界水热火焰最初是作为一种特殊的SCWO过程而被发现的。Franck等人于1987年首次发现并报道了这种在超临界水环境中发生的伴随有明亮发光现象的剧烈氧化放热过程(Ulrich Franck,1987),并首次使用了“Hydrothermal Flame”(水热火焰)的术语。在该实验中,系统压力是100 MPa,燃料是摩尔分数为30%的甲烷水溶液,初始温度在450℃,注入的氧化剂是纯氧气。图1.3所示是通过水热燃烧器上开设的蓝宝石视窗所拍摄到的超临界水热火焰的首张照片。之后,von Rohr等学者(Rohr,1996)提出了应用超临界水热火焰这种剧烈氧化形式并通过合理设计反应器,来解决在传统的超临界水氧化工艺中遇到的腐蚀和堵塞两大问题。相比于传统的超临界水氧化过程,通过提高燃料浓度,以及合理设置入口温度,可以形成超临界水热火焰。超临界水热火焰的反应区温度一般在1000℃以上,以区别于传统的超临界水氧化过程(Augustine&Tester,2009)。通过这种有火焰形式的剧烈氧化过程,燃料(主要是有机废物)在反应器中的滞留时间可以缩短至毫秒量级(10-100 ms)。并且许多较难降解的有机物,比如萘、苯酚、甲苯、乙酸等,也能够以较快的降解速度得到有效处理(Hirth&Franck,1993;Sobhy et al.,2009)。
【参考文献】：
期刊论文
[1]超临界水在重油加工中的研究进展[J]. 张婷婷,陈学峰,申海平,达志坚. 化工进展. 2019(S1)
[2]生活有机垃圾处理新工艺的改进研究[J]. 陈冠侨. 现代商贸工业. 2019(14)
[3]深部岩石高效破碎方法研究[J]. 张辉,蔡志翔,姜敞,艾军,徐向. 西部探矿工程. 2018(09)
[4]煤炭超临界水气化制氢发电多联产技术进展[J]. 金辉,吕友军,赵亮,郭烈锦. 中国基础科学. 2018(04)
[5]无机盐在超临界水中的溶解度研究[J]. 闫正文,廖传华,廖玮,朱跃钊. 应用化工. 2018(03)
[6]以甲醇为辅助燃料的超临界水热燃烧反应器数值模拟研究[J]. 张洁,王树众,卢金玲,王波,陈森林. 现代化工. 2017(06)
[7]煤炭超临界水气化制氢发电多联产技术[J]. 郭烈锦,赵亮,吕友军,金辉. 工程热物理学报. 2017(03)
[8]超临界水热燃烧技术研究及应用进展[J]. 李艳辉,王树众,任萌萌,张洁,徐东海,钱黎黎,孙盼盼. 化工进展. 2016(07)
[9]高浓度印染废水及污泥的超临界水氧化系统设计及经济性分析[J]. 张洁,王树众,卢金玲,陈森林,李艳辉,任萌萌. 现代化工. 2016(04)
[10]Industrialization prospects for hydrogen production by coal gasification in supercritical water and novel thermodynamic cycle power generation system with no pollution emission[J]. GUO LieJin,JIN Hui,GE ZhiWei,LU YouJun,CAO ChangQing. Science China（Technological Sciences）. 2015(12)
博士论文
[1]煤粉气固湍流燃烧火焰特性及其直接矩燃烧模型的研究[D]. 白云.浙江大学 2018
[2]煤粉燃烧亚网格模型及小火焰模型的研究[D]. 闻旭.浙江大学 2018
[3]基于化学反应动力学机理的液体燃料自燃着火特性研究[D]. 范玮卫.大连理工大学 2016
[4]复杂多相湍流燃烧的直接数值模拟[D]. 王海鸥.浙江大学 2014
[5]超音速湍流燃烧的直接数值模拟研究[D]. 卢树强.浙江大学 2011
硕士论文
[1]超临界水煤直接氧化热力发电系统的构建及水煤氧化机理研究[D]. 曹琦.华北电力大学(北京) 2019
[2]超临界水氧化催化/非催化降解20种有机物的定量构效关系研究[D]. 王琪.上海交通大学 2018
[3]超临界水供氢行为研究[D]. 徐涛.北京化工大学 2012
本文编号：2955575
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