氧化石墨烯薄膜的结构设计、制备及其纳滤性能研究
发布时间：2021-02-09 00:43
随着世界经济的急速发展、人口的快速增长,清洁淡水资源的短缺和有限淡水资源的污染问题逐渐成为全世界面临的一个重大挑战。碳纳米材料和纳米技术的研究发展为开发一种高过滤通量,高截留率和高结构稳定性的纳滤膜提供了可能。其中,氧化石墨烯（GO）因其超薄的二维片层结构、丰富的含氧官能团和在有机溶剂、严苛化学环境下稳定存在的特性而被广泛应用于薄膜制备。本论文采用静电喷涂技术制备了大面积GO薄膜,进一步结合静电纺丝技术,设计并制备了三明治结构、多层膜结构GO薄膜,极大的促进了薄膜的结构稳定性。此外,为了进一步提高GO薄膜的纳滤性能,采用亲水性纳米粒子和COF-LZU1插层增大GO薄膜的片层间距。最后,对所制备GO薄膜的纳滤性能,结构稳定性和自清洁性能进行了探究。首先,针对传统液相成型方法制备GO薄膜存在的问题,本文创新性地使用静电喷涂技术制备了高性能、大尺寸GO薄膜,并对其纳滤和自清洁性能进行了探究。结果表明,GO（120）薄膜表现出较高的纯水通量（11.13 L m-2 h-1 bar-1）和较高的有机染料分子截留率（对碱性品红、亚甲基蓝、甲基橙和伊文思蓝的截留率分别为98.88%、98.97%、1...
【文章来源】：山东大学山东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：161 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图１．１单层纳米打孔石墨烯／碳纳米管复合薄膜的制备流程、结构和过滤示意图
第一章绪论??通过第一性原理模拟计算，Ｂｏｕｋｈｖａｌｏｖ及其合作者［４３］研究了水在ＧＯ薄膜??中的传输机制，如图１．２ａ和ｂ所示。计算结果显示，ＧＯ片层中的单层冰（图??１．２ａ）和双层冰（图１．２ｂ）结构均可提升能量势垒。但是相对而言，双层冰可以??进一步破坏进入下一层ＧＯ片层形成新的双层冰结构，能量上最为有利。同时，??由于ＧＯ薄膜在水溶液会发生膨胀，使其片层间距进一步增大，也有利于形成双??层冰结构。最新的工作中也直接通过ＨＲＴＥＭ观测到在石墨烯纳米片层中存在的??有序冰结构（图１．２ｃ）?［４４］，有力地证明了水分子在ＧＯ片层中通过的机制为：在??纳米毛细管中规则形成有序冰结构，然后通过集体滑移造成超快的水传输。??（ｄ）?ｍ?’厂??Ｌ?＿?ＶＵ?０?ｄ?糾、一Ｍｇ＞??＾?１（ｒｔ?Ｋ－?Ａｓ０４＞?，??＾—－ｐｒｏｐａｎｏｌ??（ｅ）?＊??Ｉ?ｌ?Ｉ?１?Ｉ?Ｆｅ（ＣＮ）＾。阶［ＲＵ（＿Ｆ．??－：１?；?Ｉ?５?＞?＾?；??Ｃｄ１?，?ｉｆ?ｉ?ｗ－?？＝?ｉ??Ｊ?ｇｌｙｃｅｒｏｌ?—？??？＊＊＊＿？？??３?０?３Ｓ?４?０?４．５?ＳＯ?ＳＳ?６０??ｈｙｄｒａｔｅｄ?ｒａｉｔｕｓ?（Ａ）??图１．２水和溶质分子在ＧＯ薄膜的传质机理。（ａ）单冰层滑移通过ＧＯ纳米片边缘的能量消??耗和最佳原子结构。（ｂ）双冰层在ＧＯ边缘滑移和熔化的能量消耗和最佳原子结构［４３］。（ｃ）??石墨烯片层中水分子的高分辨透射电镜（ＨＲＴＥＭ）照片。镶嵌的为水分子的四方对称结构??和石墨烯的六方结构［４４］。（ｄ）?ＧＯ薄膜光学照片和（ｅ）?Ｕ型分离管装置的示意图。（ｆ）各??种溶质通过ＧＯ
?第一章绪论???！?％??？－ｗ???Ｎａｎｏｓａ＾ｗｂ?／ｐ＾?ＭｃｒａｖａｓｈＭｌｓ??■?■?＝＾．！５７＝ｉｒ＾??＿？芊！??，？，ｉ—＇－ｒｒｉｒｊ．?｜?：ｉｒｒ．?－：－．???：ｉａ｜Ｈ?ｊｉ?『—ｉ??ｉｒ：卷?Ｉｆ?嘴??００?１５?Ｊｔ?２ｉ?Ｍ?０５＿ｉ？?１５?２Ｄ?２ｉ??Ｔｉｗｔｆｔ）?Ｔｎ＊（ｋ）??图１．３?ＧＯ薄膜的选择性传质特性｜４６Ｕａ）ＧＯ薄膜的离子传输示意图、ＧＯ溶液的光学照片、??表面形貌图、ＧＯ薄膜的光学照片和扫描电镜（ＳＥＭ）照片。（ｂ）不同盐溶液的渗透性能（浓??度为０．１?Ｍ）。（ｃ）罗丹明Ｂ的紫外吸收光谱，源溶液和过滤３?ｈ后的溶液的紫外吸收光谱。??（ｄ．?ｅ）纳米和微米尺寸的ＧＯ纳米片制备的ＧＯ薄膜及其不同的碱金属、碱土金属盐离子??的渗透性能??Ｆｉｇｕｒｅ?１．３?Ｓｅｌｅｃｔｉｖｅ?ｔｒａｎｓｐｏｒｔ?ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ?ｏｆ?ＧＯ?ｍｅｍｂｒａｎｅ１４６１，?（ａ）?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｓｅｔｕｐ?ｆｏｒ?ｉｏｎ??ｐｅｒｍｅａｔｉｏｎ?ｏｖｅｒ?ＧＯ?ｍｅｍｂｒａｎｅ，?ｏｐｔｉｃａｌ?ｉｍａｇｅ?ｏｆ?ＧＯ?ｓｏｌｕｔｉｏｎ，?ＡＦＭ?ｉｍａｇｅ?ｏｆ?ＧＯ?ｆｌａｋｅｓ，?ｉｍａｇｅｓ??ｏｆ?ａ?ｆｒｅｅ－ｓｔａｎｄｉｎｇ?ＧＯ?ｍｅｍｂｒａｎｅ，?ｔｏｐ－ｖｉｅｗ?ａｎｄ?ｃｒｏｓｓ－ｓｅｃｔｉｏｎａｌ?ＳＥＭ?ｉｍａｇｅｓ?ｏｆ?ＧＯ?ｍｅｍｂｒａｎｅ，?（ｂ）??Ｐｅｒｍｅａｔｉｏｎ?ｒａｔｅｓ?ｏｆ?ｓａｌｔ?ｓｏｌｕｔｉｏｎｓ，?（ｃ）?ＵＶ－ｖｉｓ?ａｂｓｏｒｐｔｉｏｎ?ｓｐｅｃｔｒａ?ｏ
本文编号：3024762
【文章来源】：山东大学山东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：161 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图１．１单层纳米打孔石墨烯／碳纳米管复合薄膜的制备流程、结构和过滤示意图
第一章绪论??通过第一性原理模拟计算，Ｂｏｕｋｈｖａｌｏｖ及其合作者［４３］研究了水在ＧＯ薄膜??中的传输机制，如图１．２ａ和ｂ所示。计算结果显示，ＧＯ片层中的单层冰（图??１．２ａ）和双层冰（图１．２ｂ）结构均可提升能量势垒。但是相对而言，双层冰可以??进一步破坏进入下一层ＧＯ片层形成新的双层冰结构，能量上最为有利。同时，??由于ＧＯ薄膜在水溶液会发生膨胀，使其片层间距进一步增大，也有利于形成双??层冰结构。最新的工作中也直接通过ＨＲＴＥＭ观测到在石墨烯纳米片层中存在的??有序冰结构（图１．２ｃ）?［４４］，有力地证明了水分子在ＧＯ片层中通过的机制为：在??纳米毛细管中规则形成有序冰结构，然后通过集体滑移造成超快的水传输。??（ｄ）?ｍ?’厂??Ｌ?＿?ＶＵ?０?ｄ?糾、一Ｍｇ＞??＾?１（ｒｔ?Ｋ－?Ａｓ０４＞?，??＾—－ｐｒｏｐａｎｏｌ??（ｅ）?＊??Ｉ?ｌ?Ｉ?１?Ｉ?Ｆｅ（ＣＮ）＾。阶［ＲＵ（＿Ｆ．??－：１?；?Ｉ?５?＞?＾?；??Ｃｄ１?，?ｉｆ?ｉ?ｗ－?？＝?ｉ??Ｊ?ｇｌｙｃｅｒｏｌ?—？??？＊＊＊＿？？??３?０?３Ｓ?４?０?４．５?ＳＯ?ＳＳ?６０??ｈｙｄｒａｔｅｄ?ｒａｉｔｕｓ?（Ａ）??图１．２水和溶质分子在ＧＯ薄膜的传质机理。（ａ）单冰层滑移通过ＧＯ纳米片边缘的能量消??耗和最佳原子结构。（ｂ）双冰层在ＧＯ边缘滑移和熔化的能量消耗和最佳原子结构［４３］。（ｃ）??石墨烯片层中水分子的高分辨透射电镜（ＨＲＴＥＭ）照片。镶嵌的为水分子的四方对称结构??和石墨烯的六方结构［４４］。（ｄ）?ＧＯ薄膜光学照片和（ｅ）?Ｕ型分离管装置的示意图。（ｆ）各??种溶质通过ＧＯ
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