基于一维反应运移模型的河套平原地下水砷富集机理
发布时间：2021-03-19 09:43
天然赋存的高砷地下水在世界范围内广泛分布,影响着数亿人的身体健康。高砷地下水是沉积物中的砷在多种水-岩相互作用下释放进入地下水而形成的,识别并量化砷富集过程成为该领域的研究热点和难点。本文在河套盆地选取典型研究区,综合采用野外调查、室内实验、水文地球化学模拟的方法,识别并量化了多过程控制的高砷地下水富集机理及其相对贡献,具有一定的理论意义和实际价值。论文得到的主要结论有以下几方面:（1）沿着地下水流向,从山前冲积扇区的氧化带逐渐演变至平原区的还原带,地下水NH4+、Fe（Ⅱ）、As、HCO3-等组分浓度逐渐升高,Eh值及SO42-/Cl-则逐渐降低;沉积物中铁氧化物及其结合态砷的含量逐渐下降;吸附态砷的最大解吸量由过渡区的5.5μmol/kg升高至平原区的7.4μmol/kg。（2）含水层沉积物对As（Ⅴ）和As（Ⅲ）的吸附均为非线性等温吸附,且在碱性环境下（pH 79）随着pH升高吸附逐渐下降。当pH<7...
【文章来源】：中国地质大学(北京)北京市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：135 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
pH影响下人工制备的针铁矿和磁铁矿与天然形成的针铁矿和磁铁矿吸附As(III)
中国地质大学（北京）博士学位论文15吸附砷的分配系数Kd为1.7～2.1L/kg。在同一地区，Neidhardtetal.（2018）通过现场实验分别研究了更新世沉积物、水铁矿、针铁矿、赤铁矿对砷的吸附，发现四种吸附剂吸附砷的分配系数Kd分别为2～83L/kg、9～116L/kg、1～67L/kg、9～84L/kg，分配系数Kd的大小与地下水砷浓度有关；可以看出，对于不同砷浓度的地下水，沉积物吸附砷的分配系数与水铁矿、针铁矿、赤铁矿吸附砷的分配系数Kd非常接近（图1-3），说明铁氧化物是沉积物中吸附砷的主要矿物（Setal.,2018a）。然而，采用分配系数Kd研究砷的吸附具有明显的弊端，即无法量化沉积物吸附砷的行为随水文地球化学环境变化而改变的问题（如pH改变、阴离子的竞争吸附作用等）。图1-3沉积物和铁氧化物吸附砷的Kd值与地下水砷浓度的关系。图中vanGeenetal.（2008）、Guoetal.（2017）、Richardsetal.（2019）数据均为1mol/LNaH2PO4提取得到的沉积物中吸附态砷的含量与对应深度处地下水砷浓度计算得到；Neidhardtetal.（2018）数据为根据野外现场砷吸附实验得到Freundlich吸附模型通常用于模拟矿物表面的吸附点位很多的吸附实验结果，理论上其描述的矿物的吸附能力是无上限的。采用Freundlich吸附模型描述矿物吸附砷的实验的结果相对较少，如Wolthersetal.（2005b）中对于马基诺矿吸附As(III)和As(V)分别采用了不同的Freundlich吸附模型来描述（公式1-4和1-5）。
1绪论18化物的表面络合模型也无法用于模拟沉积物吸附砷的行为。此外，不同研究区的沉积物吸附砷的规律差异也较大，基于沉积物吸附砷的实验结果构建的通用表面点位表面络合模型也不能直接应用在其他研究区的沉积物上。因此，应对本研究区的沉积物开展吸附砷的实验，构建合适的通用点位表面络合模型。1.2.3砷的反应运移模型反应运移模型是综合研究砷的释放、迁移、转化、吸附等过程的重要手段（图1-4）。反应运移模型的构建，不仅需要充分调查水文地质条件，还需要分析水文地球化学过程。图1-4反应运移模型及砷的水文地球化学过程概念示意图（据Steefeletal.,2005&Fendorfetal.,2010修改）反应运移模型的应用，已经从简单的一维模型扩展到了二维乃至三维模型，从室内柱实验扩展到野外尺度的模拟（表1-3）。反应运移模型较早地应用于模拟海洋沉积物中发生的地球化学过程（WangandVanCappellen,1996;Arndtetal.,2013），应用在富砷含水层中则相对较晚。Postmaetal.（2007）采用PHREEQC构建了越南红河流域砷的一维垂向反应运移模型，模型耦合了有机物降解、铁氧
【参考文献】：
期刊论文
[1]Contrasting sorption behaviours affecting groundwater arsenic concentration in Kandal Province,Cambodia[J]. Laura A.Richards,Maria J.Casanueva-Marenco,Daniel Magnone,Chansopheaktra Sovann,Bart E.van Dongen,David A.Polya. Geoscience Frontiers. 2019(05)
[2]原生高砷地下水的类型、化学特征及成因[J]. 郭华明,倪萍,贾永锋,郭琦,姜玉肖. 地学前缘. 2014(04)
[3]临河凹陷晚更新世以来沉积地层的光释光年龄[J]. 刘哲,赵华,王成敏,吉云平,张翼龙,刘林敬,赵红梅,毕志伟,刘海坤. 干旱区地理. 2014(03)
[4]内蒙古河套平原地下咸水与高砷水分布特征[J]. 高存荣,刘文波,冯翠娥,刘滨,宋建新. 地球学报. 2014(02)
[5]陆梁油田两层分采采油工艺研究[J]. 王中武,韩力,周光华,李红伟. 钻采工艺. 2011(01)
[6]中国主要地方病区地质环境研究进展与展望[J]. 张福存,文冬光,郭建强,张二勇,郝爱兵,安永会. 中国地质. 2010(03)
[7]大同盆地地下水砷异常及其成因研究[J]. 王焰新,苏春利,谢先军,谢作明. 中国地质. 2010(03)
[8]内蒙古河套平原地下水砷异常分布规律研究[J]. 杨素珍,郭华明,唐小惠,沈照理. 地学前缘. 2008(01)
博士论文
[1]青海贵德盆地高砷地下水分布和成因探究[D]. 王振.中国地质大学(北京) 2019
[2]强烈开采条件下地下水砷浓度的变化及驱动机制[D]. 张卓.中国地质大学(北京) 2019
[3]基于碳、铁稳定同位素的高砷地下水生物地球化学研究[D]. 周殷竹.中国地质大学(北京) 2018
[4]钻孔揭示的河套盆地新生代环境与库布齐沙漠形成演化历史[D]. 李宝锋.兰州大学 2016
[5]内蒙古河套盆地高砷含水系统的微生物特征及生物地球化学效应[D]. 李媛.中国地质大学(北京) 2016
[6]河套平原地下水化学特征研究[D]. 刘文波.中国地质大学(北京) 2015
[7]河套平原农业灌溉影响下地下水中砷迁移富集规律研究[D]. 何薪.中国地质大学 2010
[8]河套盆地西部高砷地下水系统中的地球化学过程研究[D]. 邓娅敏.中国地质大学 2008
硕士论文
[1]河套盆地地下水数值模拟及盐碱化水位控制研究[D]. 龚亚兵.中国地质大学(北京) 2015
[2]银川平原高砷地下水时空分布特征与形成机理[D]. 韩双宝.中国地质大学（北京） 2013
本文编号：3089382
【文章来源】：中国地质大学(北京)北京市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：135 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
pH影响下人工制备的针铁矿和磁铁矿与天然形成的针铁矿和磁铁矿吸附As(III)
中国地质大学（北京）博士学位论文15吸附砷的分配系数Kd为1.7～2.1L/kg。在同一地区，Neidhardtetal.（2018）通过现场实验分别研究了更新世沉积物、水铁矿、针铁矿、赤铁矿对砷的吸附，发现四种吸附剂吸附砷的分配系数Kd分别为2～83L/kg、9～116L/kg、1～67L/kg、9～84L/kg，分配系数Kd的大小与地下水砷浓度有关；可以看出，对于不同砷浓度的地下水，沉积物吸附砷的分配系数与水铁矿、针铁矿、赤铁矿吸附砷的分配系数Kd非常接近（图1-3），说明铁氧化物是沉积物中吸附砷的主要矿物（Setal.,2018a）。然而，采用分配系数Kd研究砷的吸附具有明显的弊端，即无法量化沉积物吸附砷的行为随水文地球化学环境变化而改变的问题（如pH改变、阴离子的竞争吸附作用等）。图1-3沉积物和铁氧化物吸附砷的Kd值与地下水砷浓度的关系。图中vanGeenetal.（2008）、Guoetal.（2017）、Richardsetal.（2019）数据均为1mol/LNaH2PO4提取得到的沉积物中吸附态砷的含量与对应深度处地下水砷浓度计算得到；Neidhardtetal.（2018）数据为根据野外现场砷吸附实验得到Freundlich吸附模型通常用于模拟矿物表面的吸附点位很多的吸附实验结果，理论上其描述的矿物的吸附能力是无上限的。采用Freundlich吸附模型描述矿物吸附砷的实验的结果相对较少，如Wolthersetal.（2005b）中对于马基诺矿吸附As(III)和As(V)分别采用了不同的Freundlich吸附模型来描述（公式1-4和1-5）。
1绪论18化物的表面络合模型也无法用于模拟沉积物吸附砷的行为。此外，不同研究区的沉积物吸附砷的规律差异也较大，基于沉积物吸附砷的实验结果构建的通用表面点位表面络合模型也不能直接应用在其他研究区的沉积物上。因此，应对本研究区的沉积物开展吸附砷的实验，构建合适的通用点位表面络合模型。1.2.3砷的反应运移模型反应运移模型是综合研究砷的释放、迁移、转化、吸附等过程的重要手段（图1-4）。反应运移模型的构建，不仅需要充分调查水文地质条件，还需要分析水文地球化学过程。图1-4反应运移模型及砷的水文地球化学过程概念示意图（据Steefeletal.,2005&Fendorfetal.,2010修改）反应运移模型的应用，已经从简单的一维模型扩展到了二维乃至三维模型，从室内柱实验扩展到野外尺度的模拟（表1-3）。反应运移模型较早地应用于模拟海洋沉积物中发生的地球化学过程（WangandVanCappellen,1996;Arndtetal.,2013），应用在富砷含水层中则相对较晚。Postmaetal.（2007）采用PHREEQC构建了越南红河流域砷的一维垂向反应运移模型，模型耦合了有机物降解、铁氧
【参考文献】：
期刊论文
[1]Contrasting sorption behaviours affecting groundwater arsenic concentration in Kandal Province,Cambodia[J]. Laura A.Richards,Maria J.Casanueva-Marenco,Daniel Magnone,Chansopheaktra Sovann,Bart E.van Dongen,David A.Polya. Geoscience Frontiers. 2019(05)
[2]原生高砷地下水的类型、化学特征及成因[J]. 郭华明,倪萍,贾永锋,郭琦,姜玉肖. 地学前缘. 2014(04)
[3]临河凹陷晚更新世以来沉积地层的光释光年龄[J]. 刘哲,赵华,王成敏,吉云平,张翼龙,刘林敬,赵红梅,毕志伟,刘海坤. 干旱区地理. 2014(03)
[4]内蒙古河套平原地下咸水与高砷水分布特征[J]. 高存荣,刘文波,冯翠娥,刘滨,宋建新. 地球学报. 2014(02)
[5]陆梁油田两层分采采油工艺研究[J]. 王中武,韩力,周光华,李红伟. 钻采工艺. 2011(01)
[6]中国主要地方病区地质环境研究进展与展望[J]. 张福存,文冬光,郭建强,张二勇,郝爱兵,安永会. 中国地质. 2010(03)
[7]大同盆地地下水砷异常及其成因研究[J]. 王焰新,苏春利,谢先军,谢作明. 中国地质. 2010(03)
[8]内蒙古河套平原地下水砷异常分布规律研究[J]. 杨素珍,郭华明,唐小惠,沈照理. 地学前缘. 2008(01)
博士论文
[1]青海贵德盆地高砷地下水分布和成因探究[D]. 王振.中国地质大学(北京) 2019
[2]强烈开采条件下地下水砷浓度的变化及驱动机制[D]. 张卓.中国地质大学(北京) 2019
[3]基于碳、铁稳定同位素的高砷地下水生物地球化学研究[D]. 周殷竹.中国地质大学(北京) 2018
[4]钻孔揭示的河套盆地新生代环境与库布齐沙漠形成演化历史[D]. 李宝锋.兰州大学 2016
[5]内蒙古河套盆地高砷含水系统的微生物特征及生物地球化学效应[D]. 李媛.中国地质大学(北京) 2016
[6]河套平原地下水化学特征研究[D]. 刘文波.中国地质大学(北京) 2015
[7]河套平原农业灌溉影响下地下水中砷迁移富集规律研究[D]. 何薪.中国地质大学 2010
[8]河套盆地西部高砷地下水系统中的地球化学过程研究[D]. 邓娅敏.中国地质大学 2008
硕士论文
[1]河套盆地地下水数值模拟及盐碱化水位控制研究[D]. 龚亚兵.中国地质大学(北京) 2015
[2]银川平原高砷地下水时空分布特征与形成机理[D]. 韩双宝.中国地质大学（北京） 2013
本文编号：3089382
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