二维材料的表面缺陷调控及其在光催化选择性氧化中的应用
发布时间：2021-04-27 11:31
现代工业生产中,选择性氧化反应是合成醛、亚砜、亚胺等高附加值有机中间体最有效的途径之一,然而工业生产所需的高温高压条件,却带来了巨大的能耗以及环境污染。太阳能作为一种取之不尽的洁净能源,能够替代传统化工过程中的热能来驱动化学反应,而光催化选择性氧化反应,可以作为一种条件温和环境友好的化学品合成路径,从而有效解决能耗和污染问题。然而,与传统的热催化氧化方法相比,光催化选择性氧化反应仍受制于低转化率和低选择性。基于此,我们提出通过构筑含有表面缺陷的二维光催化材料,提高活性氧物种的生成能力,进而实现高效高选择性的光催化选择性氧化过程。本论文旨在以二维半导体光催化剂为研究对象,通过构建空位、功能化分子和杂化结构这类表面缺陷,优化材料的光催化性能,在苯甲醇氧化、硫醚氧化和苄胺偶联反应中实现高效高选择性的转化过程。通过多种测试和表征手段研究缺陷的类型,并结合密度泛函理论计算揭示不同缺陷对光催化过程中光吸收、光激发电子-空穴对的分离传输和表面氧化还原反应效率的影响。基于详细的构效关系研究,本论文为二维材料表面缺陷设计以及光催化性能提升提供了新的思路。主要内容分为以下三个方面:1.光催化氧化醇类生成醛...
【文章来源】：中国科学技术大学安徽省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：105 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第1章 绪论
1.1 引言
1.2 二维材料中的表面缺陷类型
1.2.1 表面空位
1.2.2 表面功能化修饰
1.2.3 表面杂化结构
1.2.4 表面结构扭曲
1.3 表面缺陷的制备方法
1.3.1 快速加热相变法
1.3.2 还原性或惰性气氛高温处理法
1.3.3 化学还原法
1.3.4 真空活化法
1.3.5 紫外辐照法
1.3.6 等离子体刻蚀法
1.3.7 锂离子诱导转换法
1.3.8 球磨法
1.4 表面缺陷的表征
1.4.1 电子自旋共振波谱
1.4.2 球差校正扫描透射电子显微图像
1.4.3 X射线光电子能谱
1.4.4 同步辐射X射线吸收精细结构谱
1.4.5 拉曼光谱
1.4.6 正电子湮没谱
1.5 缺陷调控的二维材料在光催化有机物转化中的应用
1.5.1 光催化醇类选择性氧化反应
1.5.2 光催化硫化物磺化氧化反应
1.5.3 光催化胺类氧化偶联反应
1.5.4 光催化二氧化碳转化反应
1.6 论文的选题与背景
参考文献
第2章 表面空位修饰的硫化铟制备及其在光催化醇氧化中的应用
2.1 引言
2.2 实验部分
2.2.1 材料合成
2.2.2 材料表征
2.2.3 密度泛函理论计算
2.2.4 硫蒸气热处理
2.2.5 氩气气氛热处理
2.2.6 电化学实验
2.2.7 电子自旋共振捕获实验
2.2.8 氧分子活化测试
2.2.9 可见光驱动的醇类光催化选择性氧化
2.3 结果分析与讨论
2.3.1 富硫空位的立方相In2S3纳米片和贫硫空位的立方相In2S3纳米片的表征
2.3.2 密度泛函理论计算
2.3.3 电化学测试和能带结构表征
2.3.4 光生活性氧物种检测
2.3.5 对苯甲醇及其衍生物的光催化选择性氧化性能测试
2.4 本章小结
参考文献
第3章 表面大分子修饰的硫化铟锌制备及其在光催化硫醚氧化中的应用
3.1 引言
3.2 实验部分
3.2.1 材料合成
3.2.2 材料表征
3.2.3 电子自旋共振捕获实验
3.2.4 紫外法ABDA检测单线态氧
3.2.5 电化学实验
3.2.6 可见光驱动的硫醚光催化选择性氧化
3.3 结果分析与讨论
2S4纳米片和原始ZnIn2S4纳米片的表征"> 3.3.1 表面电子传导抑制结构ZnIn2S4纳米片和原始ZnIn2S4纳米片的表征
3.3.2 电化学、紫外吸收和荧光发射光谱测试
3.3.3 光生活性氧物种检测
3.3.4 对硫醚的光催化选择性氧化性能测试
3.4 本章小结
参考文献
第4章 表面杂化结构修饰的溴氧化铋制备及其在光催化苄胺偶联中的应用
4.1 引言
4.2 实验部分
4.2.1 材料合成
4.2.2 材料表征
4.2.3 电化学实验
4.2.4 电子自旋共振捕获实验
4.2.5 氧分子活化测试
4.2.6 可见光驱动的醇类光催化选择性氧化
4.3 结果分析与讨论
3O4Br纳米片和原始Bi3O4Br纳米片的表征"> 4.3.1 表面杂化结构修饰的Bi3O4Br纳米片和原始Bi3O4Br纳米片的表征
4.3.2 电化学测试
4.3.3 光生活性氧物种检测
4.3.4 对苄胺及其衍生物的光催化选择性氧化性能测试
4.4 本章小结
参考文献
第5章 全文总结与展望
在读期间发表的学术论文与取得的其他研究成果
致谢
本文编号：3163393
【文章来源】：中国科学技术大学安徽省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：105 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第1章 绪论
1.1 引言
1.2 二维材料中的表面缺陷类型
1.2.1 表面空位
1.2.2 表面功能化修饰
1.2.3 表面杂化结构
1.2.4 表面结构扭曲
1.3 表面缺陷的制备方法
1.3.1 快速加热相变法
1.3.2 还原性或惰性气氛高温处理法
1.3.3 化学还原法
1.3.4 真空活化法
1.3.5 紫外辐照法
1.3.6 等离子体刻蚀法
1.3.7 锂离子诱导转换法
1.3.8 球磨法
1.4 表面缺陷的表征
1.4.1 电子自旋共振波谱
1.4.2 球差校正扫描透射电子显微图像
1.4.3 X射线光电子能谱
1.4.4 同步辐射X射线吸收精细结构谱
1.4.5 拉曼光谱
1.4.6 正电子湮没谱
1.5 缺陷调控的二维材料在光催化有机物转化中的应用
1.5.1 光催化醇类选择性氧化反应
1.5.2 光催化硫化物磺化氧化反应
1.5.3 光催化胺类氧化偶联反应
1.5.4 光催化二氧化碳转化反应
1.6 论文的选题与背景
参考文献
第2章 表面空位修饰的硫化铟制备及其在光催化醇氧化中的应用
2.1 引言
2.2 实验部分
2.2.1 材料合成
2.2.2 材料表征
2.2.3 密度泛函理论计算
2.2.4 硫蒸气热处理
2.2.5 氩气气氛热处理
2.2.6 电化学实验
2.2.7 电子自旋共振捕获实验
2.2.8 氧分子活化测试
2.2.9 可见光驱动的醇类光催化选择性氧化
2.3 结果分析与讨论
2.3.1 富硫空位的立方相In2S3纳米片和贫硫空位的立方相In2S3纳米片的表征
2.3.2 密度泛函理论计算
2.3.3 电化学测试和能带结构表征
2.3.4 光生活性氧物种检测
2.3.5 对苯甲醇及其衍生物的光催化选择性氧化性能测试
2.4 本章小结
参考文献
第3章 表面大分子修饰的硫化铟锌制备及其在光催化硫醚氧化中的应用
3.1 引言
3.2 实验部分
3.2.1 材料合成
3.2.2 材料表征
3.2.3 电子自旋共振捕获实验
3.2.4 紫外法ABDA检测单线态氧
3.2.5 电化学实验
3.2.6 可见光驱动的硫醚光催化选择性氧化
3.3 结果分析与讨论
2S4纳米片和原始ZnIn2S4纳米片的表征"> 3.3.1 表面电子传导抑制结构ZnIn2S4纳米片和原始ZnIn2S4纳米片的表征
3.3.2 电化学、紫外吸收和荧光发射光谱测试
3.3.3 光生活性氧物种检测
3.3.4 对硫醚的光催化选择性氧化性能测试
3.4 本章小结
参考文献
第4章 表面杂化结构修饰的溴氧化铋制备及其在光催化苄胺偶联中的应用
4.1 引言
4.2 实验部分
4.2.1 材料合成
4.2.2 材料表征
4.2.3 电化学实验
4.2.4 电子自旋共振捕获实验
4.2.5 氧分子活化测试
4.2.6 可见光驱动的醇类光催化选择性氧化
4.3 结果分析与讨论
3O4Br纳米片和原始Bi3O4Br纳米片的表征"> 4.3.1 表面杂化结构修饰的Bi3O4Br纳米片和原始Bi3O4Br纳米片的表征
4.3.2 电化学测试
4.3.3 光生活性氧物种检测
4.3.4 对苄胺及其衍生物的光催化选择性氧化性能测试
4.4 本章小结
参考文献
第5章 全文总结与展望
在读期间发表的学术论文与取得的其他研究成果
致谢
本文编号：3163393
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