Mo-O基半导体材料优化制备及光催化氧化脱硫性能的研究

发布时间：2017-04-26 11:05

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【摘要】：近年来,大量含硫燃料的消耗给环境带来了严重的污染,世界各国制定了严格的燃料油含硫标准。在众多的燃料油脱硫方法中,光催化氧化脱硫技术由于催化活性高、成本低、环境友好等特点成为了一种具有潜力的脱硫技术,该技术的关键是需要宽的光响应范围及高活性的催化剂。具有这些特性的Mo-O基半导体受到广泛重视,已被应用于光催化领域及催化氧化脱硫领域。本论文在开展Mo-O基半导体优化制备及改性基础上,进一步探索研究其光催化氧化脱硫等性能：(1)在无模板及引导剂的条件下,利用水热技术获得了一维α-MoO3纳米带。以噻吩的正辛烷溶液模拟FCC汽油,以空气为氧化剂,研究了α-MoO3纳米带的光催化氧化脱硫活性及其机理。研究结果表明：α-MoO3纳米带在光照4小时后脱硫率可达86.9%,优于商品MoO3和P25(TiO2)的催化活性。所制备α-MoO3纳米带对乙醚气体的化学发光性能呈现出良好的催化活性。构建了一种直接检测空气中乙醚气体的α-MoO3基传感器,该传感器具有较低的工作温度、较高的选择性和灵敏度。(2)采用光还原技术,改进了Ag/α-MoO3异质结的制备方法,通过光催化氧化降解噻吩评价了异质结Ag/α-MoO3的光催化氧化脱硫活性,结合PL光谱变化对其活性增强机理进行了研究。与α-MoO3纳米带相比,负载在表面的Ag纳米粒子作为光生电子的捕获剂,抑制了光生电子和空穴的复合,显著提高了α-MoO3纳米带的光催化氧化脱硫活性。与此同时,乙醚气体在其表面化学发光的强度也被显著增强,与α-MoO3基气体传感器相比,Ag/a-MoO3基乙醚气体传感器的灵敏度更高、响应时间和恢复时间更快。(3)利用水热法获得了高纯度的β-Ag2MoO4,通过对水热反应体系pH的调控实现对了其形貌调控,根据XRD和SEM测试结果对其形成机理进行了讨论。在此基础上,通过原位光还原技术获得Ag/β-Ag2MoO4异质结光催化剂。以二苯并噻吩的正辛烷溶液模拟柴油、罗丹明(RhB)模拟含氮废水,对Ag//β-Ag2MoO4异质结及β-Ag2MoO4的光催化活性及其活性增强机理进行了研究。研究结果表明：β-Ag2MoO4表面附着的Ag纳米粒子由于等离子体共振产生的光诱导电子,使宽带隙的β-Ag2MoO4具有较高的光催化活性。(4)利用水热法获得混金属Mn和Mo的亚硒酸盐,MnMoSeO6,由于其具有较窄的带隙,因此将其作为光催化剂,用于光催化氧化脱除模拟FCC汽油中的噻吩和光催化降解罗丹明B溶液。UV-Vis-DRS测试结果表明,MnMoSe06具有较宽的光响应范围,其吸收边界大约在600nm左右。光催化活性实验结果表明,MnMoSeO6在可见光区对噻吩、罗丹明B(RhB)具有较高的光催化活性,其光催化氧化脱硫活性高于了α-MoO3纳米带、商品MoO3及P25(TiO2)的活性。
【关键词】：Mo-O基半导体 水热法 光催化氧化 脱硫 气体传感器
【学位授予单位】：西北大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：O643.36;TN304
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-11
• 第一章 绪论11-35
• 1.1 引言11-12
• 1.2 α-MoO_3的制备及性能研究12-18
• 1.2.1 一维结构α-MoO_3的制备12-14
• 1.2.2 α-MoO_3的性能研究14-18
• 1.3 钼酸盐的制备及性能进展18-31
• 1.3.1 白钨矿结构钼酸盐的制备及性能研究18-24
• 1.3.2 钼酸铋的制备及性能研究24-25
• 1.3.3 过渡金属钼酸盐体系的制备及性能研究25-30
• 1.3.4 多金属钼酸盐的制备及性能研究30-31
• 1.4 光催化氧化脱硫研究进展31-32
• 1.5 本论文工作的选题意义32-33
• 1.6 本论文工作主要研究内容33-35
• 第二章 一维α-MoO_3纳米带的优化制备及其性能研究35-52
• 2.1 引言35-36
• 2.2 实验部分36-38
• 2.2.1 试剂及仪器36
• 2.2.2 材料的制备36
• 2.2.3 样品的表征36-37
• 2.2.4 光催化氧化脱硫活性的评价37
• 2.2.5 催化发光传感器性能的评价37-38
• 2.3 结果与讨论38-50
• 2.3.1 XRD分析38-39
• 2.3.2 形貌分析39-40
• 2.3.3 X-射线光电子能谱(XPS)分析40-41
• 2.3.4 紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis-DRS)分析41-43
• 2.3.5 光催化氧化脱硫活性及其机理43-45
• 2.3.6 α-MoO_3纳米带在乙醚气体传感器中的应用45-50
• 2.4 本章小结50-52
• 第三章 Ag/α-MoO_3异质结的构筑及其性能研究52-73
• 3.1 引言52-53
• 3.2 实验部分53-55
• 3.2.1 试剂及仪器53-54
• 3.2.2 材料的制备54
• 3.2.3 样品的表征54-55
• 3.2.4 光催化氧化脱硫活性评价55
• 3.2.5 催化发光传感器性能评价55
• 3.3 结果与讨论55-71
• 3.3.1 XRD分析55-58
• 3.3.2 形貌分析58
• 3.3.3 X-射线光电子能谱(XPS)分析58-59
• 3.3.4 光谱分析59-61
• 3.3.5 光催化氧化脱硫活性及其增强机理61-65
• 3.3.6 光催化脱硫活性增强机理65-66
• 3.3.7 Ag/α-MoO_3异质结在乙醚气体传感器中的应用66-71
• 3.4 本章小结71-73
• 第四章 β-Ag_2MoO_4与Ag/Ag_2MoO_4异质结的优化制备及光催化性能研究73-92
• 4.1 引言73-74
• 4.2 实验部分74-76
• 4.2.1 试剂及仪器74
• 4.2.2 材料的制备74-75
• 4.2.3 材料的表征75
• 4.2.4 光催化材料的活性评价75-76
• 4.3 结果与讨论76-90
• 4.3.1 XRD分析76-77
• 4.3.2 形貌分析77-78
• 4.3.3 β-Ag_2MoO_4形成机理初探78-82
• 4.3.4 X-射线光电子能谱(XPS)分析82-83
• 4.3.5 紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis-DRS)分析83-85
• 4.3.6 Ag/Ag_2MoO_4异质结的组成分析85-86
• 4.3.7 光催化活性86-89
• 4.3.8 光催化活性及其增强机理89-90
• 4.4 本章小结90-92
• 第五章 MnMoSeO_6的水热制备及其光催化活性92-102
• 5.1 引言92-93
• 5.2 实验部分93-94
• 5.2.1 试剂及仪器93
• 5.2.2 材料制备93
• 5.2.3 材料表征93-94
• 5.2.4 光催化活性94
• 5.3 结果与讨论94-101
• 5.3.1 XRD分析94-95
• 5.3.2 形貌分析95-96
• 5.3.3 N_2吸附-脱附96-97
• 5.3.4 紫外-可见漫反射吸收光谱97-98
• 5.3.5 光催化活性98-101
• 5.4 本章小结101-102
• 结论与创新102-105
• 展望105-106
• 参考文献106-135
• 攻读博士学位期间取得的科研成果135-137
• 致谢137-139
• 个人简介139

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前1条

1 刘继青;张琰图;袁亚飞;左伟伟;;基于纳米Co_3O_4低温催化发光的乙醚传感器[J];化学学报;2013年01期

中国博士学位论文全文数据库 前1条

1 张健;钼基催化剂氧化脱除柴油中含硫化合物的研究[D];大连理工大学;2011年

  本文关键词：Mo-O基半导体材料优化制备及光催化氧化脱硫性能的研究，由笔耕文化传播整理发布。

本文编号：328309