可见光促进的烯烃脱氢硅化反应及含氮杂环化合物合成方法研究

发布时间：2021-12-23 06:37

　　作为一种环保、无污染的绿色清洁能源,可见光在太阳能电池、水的光解制氢等方面得到大量应用。不同于煤炭石油这类不可再生能源,太阳能是自然界中储量最为丰富最易获取的可再生能源。植物亿万年来源源不断地通过光合作用利用使空气中的二氧化碳转化为生命所需的碳水化合物。人类利用可见光能进行化学合成的探索起始自二十世纪初,现在可见光氧化还原催化作为一种新型催化模式蓬勃发展,已成为有机光化学领域的研究热点,同时也让有机合成化学焕发了新的活力。将光催化同其他催化模式结合的协同催化策略,近年来已经逐渐发展出一系列新的反应体系。其核心思想是克服单一催化模式在反应类型,底物适用范围等方面的局限性。基于此,我们希望设计新的光化学协同催化模式并实现有重要合成价值产物的简洁绿色高效合成。本论文主要分为以下四个部分:第一章:光化学合成中的协同催化策略。本章首先回顾光化学发展历程并介绍可见光氧化还原催化的基本原理,常用光催化剂种类以及光化学协同反应的研究背景和相关进展。主要介绍多种过渡金属与光催化协同催化模式的特点并进行归纳总结。第二章:可见光催化、氢原子转移和钴催化协同作用下烯烃脱氢硅化合成取代烯丙基硅烷。含硅化合物在有... 

【文章来源】：兰州大学甘肃省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：163 页

【学位级别】：博士

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中文摘要
Abstract
第一章 光化学合成中的协同催化策略
    1.1 序言
    1.2 可见光催化反应的原理
    1.3 光催化剂的种类
    1.4 光化学合成中的协同催化策略
        1.4.1 光催化与铜催化结合
        1.4.2 光催化与钯催化结合
        1.4.3 光催化与金催化结合
        1.4.4 光催化与镍催化结合
        1.4.5 光催化与其他金属催化结合
    1.5 总结
    参考文献
第二章 烯烃脱氢硅化合成取代烯丙基硅烷
    2.1 氧化剂参与的脱氢偶联反应
    2.2 无氧化剂参与的脱氢偶联反应
        2.2.1 过渡金属催化的无氧化剂脱氢偶联反应
        2.2.2 可见光诱导质子还原催化
    2.3 脱氢硅化反应
    2.4 结果与讨论
        2.4.1 条件优化
        2.4.2 反应底物拓展
        2.4.3 克级反应和机理验证
        2.4.4 反应机理
    2.5 结论
    2.6 实验部分
        2.6.1 仪器和试剂
        2.6.2 合成步骤
        2.6.3 产物表征
    参考文献
第三章 烯烃官能团化立体专一性合成取代氮杂环丙烷类化合物
    3.1 氮杂环丙烷类化合物及其合成进展
    3.2 光催化生成氮中心自由基
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 条件优化
        3.3.2 底物拓展
        3.3.3 反应的进一步应用
        3.3.4 Stern-Volme荧光淬灭研究
        3.3.5 可能的机理
    3.4 结论
    3.5 实验部分
        3.5.1 仪器和试剂
        3.5.2 起始原料的合成
        3.5.3 产物表征
    参考文献
第四章 可见光催化双环[3.2.1]辛烷和吖庚因骨架的简洁高效构筑
    4.1 氮杂双环[3.2.1]辛烷和吖庚因类化合物
    4.2 结果与讨论
        4.2.1 条件优化
        4.2.2 反应底物拓展
        4.2.3 反应机理
    4.3 结论
    4.4 实验部分
        4.4.1 仪器和试剂
        4.4.2 合成步骤
        4.4.3 计算量子产率
        4.4.4 产物表征
    参考文献
附录
在学期间的研究成果
致谢



本文编号：3547985