PZT薄膜晶化机理及取向控制研究

发布时间：2017-05-17 05:09

  本文关键词：PZT薄膜晶化机理及取向控制研究，，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：钙钛矿结构的Pb(ZrxTi1-xO3)(PZT)薄膜具有优异的铁电、压电和介电性能,被广泛地应用于存储器、传感器、驱动器和各种精密仪器的控制部分。PZT薄膜的电性能与其晶体结构有着密切的关系,制备出结晶状况好的薄膜是获得优异电性能的保障,由于薄膜制备过程中影响因素众多,薄膜生长的晶化机理还不清楚,掌握晶化机理并进行薄膜微结构控制生长仍然是科研工作者努力的方向和研究热点。这其中最希望解决的问题是:掌握薄膜各晶面形成和生长特性,找到控制薄膜取向生长的优化工艺条件,达到薄膜生长可控的目的。(111)取向PZT薄膜具有优异铁电性能,是制备铁电随机存储器(FRAM)的重要材料。本文运用形核理论、界面能和晶界扩散理论研究了PZT薄膜晶化机理,讨论了薄膜微结构对铁电性能的影响;对射频(RF)磁控溅射获得的PZT薄膜分别进行红外快速晶化、分段快速晶化、微波等离子体晶化工艺处理,研究了不同晶化工艺对PZT薄膜(111)取向生长的控制。本文采用射频磁控溅射法在Pt(111)/Ti/SiO2/Si(100)基片上溅射厚度200~300nm的Pb(Zr0.52Ti0.48O3)薄膜。从微观组织热力学和动力学角度系统研究了Pt基片结晶性能、溅射功率、溅射气氛、和溅射衬底温度对PZT薄膜晶化成核和取向生长的影响。采用红外快速晶化工艺对PZT薄膜进行晶化处理,并运用界面能和晶界扩散理论研究了晶化工艺参数与PZT薄膜择优取向生长的关系,发现改变晶化温度、升温速率和保温时间可以控制PZT薄膜(111)取向择优度,找到了PZT薄膜结晶性能和铁电性能最优化的工艺参数,并绘制了(111)取向择优度对铁电性能影响的关系图。通过制备不同厚度和不同晶粒尺度的PZT薄膜,研究了薄膜厚度、晶粒尺寸对薄膜结晶取向和铁电性能的影响,发现薄膜厚度较小时,由界面层的晶格匹配度、界面层上“形核剂”的数量以及晶界扩散速度决定了结晶取向;厚度增加后,界面能最小原则决定了结晶取向。择优取向越明显的薄膜自极化越容易,剩余极化值越大;晶粒尺寸较小时,晶界与畴壁接近,不利于电畴生长,使得剩余极化值小,而晶粒尺寸大就易极化,矫顽场低。研究了衬底界面层对PZT薄膜形核和择优取向的影响,提出衬底Pt和富余的Pb在高温下易形成PbxPt团簇分子的观点,通过高斯软件在TPSS/def2-TZVP水平下计算优化出PbxPt团簇分子的结构,发现界面层上形成的这类分子属于量子点范畴,结构上与PZT薄膜(111)晶面取向相似,可以降低薄膜(111)晶面取向的成核能。对界面层和晶界上的三种物质Ti、PbxPt和PbO对界面能的影响进行了研究,认为(110)晶面是界面能最小的晶面,高温下杂质容易在(100)(110)晶面的晶界处析出,降低(100)(110)晶面的晶界能。控制界面层这些物质的生成和扩散可以控制PZT薄膜(111)取向生长。论文通过对实验数据进行分析,提出了PZT薄膜的晶化生长是不同生长时期分别在界面能平衡模式和晶界扩散模式控制下的岛状生长和层状生长的混合生长模式。不同生长模式下可以通过调控界面能和晶界扩散速率来控制薄膜择优取向。根据对PZT薄膜生长模式分析,设计分段快速晶化和二次晶化工艺制备了(111)取向PZT薄膜,发现温度高于650℃,有利于形核剂PbxPt的生成和提高(111)取向形核密度,适当降低晶化温度和延长保温时间,有利于薄膜晶粒均匀长大,600℃是适合晶粒均匀长大的温度条件。薄膜晶化过程的形核阶段和晶界扩散阶段分别得到控制,可以获得(111)取向的PZT薄膜,验证了论文提出的PZT薄膜生长模式。为了降低晶化温度,解决高温下PbO易挥发、薄膜存在较高残余应力等问题,本文将微波等离子体晶化工艺应用到PZT薄膜的晶化处理,研究了微波晶化工艺对薄膜结晶性能和铁电性能的影响,获得微波功率800W,晶化5分钟的最优晶化工艺,所得到的PZT薄膜结晶状况良好,Pr=38μC/cm2,Ec=170kv/cm。对PZT薄膜的微波晶化机理做了初步探讨,发现晶化初始阶段,氧等离子体是升温的主要能量来源。在较低温度(450℃以下),生成焦绿石相,随着温度的升高,薄膜的吸波性能增强,微波热效应逐渐明显。但温度过高时,会导致原子扩散发生固溶反应,控制微波功率和晶化时间是获得择优取向薄膜的关键因素。
【关键词】：PZT薄膜 晶化 择优取向 界面能 晶界扩散动力学
【学位授予单位】：电子科技大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TB383.2
【目录】：

• 摘要5-7
• ABSTRACT7-13
• 第一章 绪论13-23
• 1.1 研究工作的背景与意义13-17
• 1.2 国内外研究现状和趋势17-20
• 1.3 本论文的主要贡献与创新20-21
• 1.4 本论文的结构安排21-23
• 第二章 实验设备与原理23-32
• 2.1 RF磁控溅射装置与原理23-24
• 2.2 快速晶化装置与原理24-25
• 2.3 等离子辅助微波晶化设备25-26
• 2.4 锆钛酸铅薄膜（PZT）结晶性能表征方法26-30
• 2.4.1 扫描电子显微镜分析26-27
• 2.4.2 原子力显微镜分析27-28
• 2.4.3 透射电子显微分析28-29
• 2.4.4 X射线衍射分析29-30
• 2.5 PZT 薄膜电性能测试30-32
• 2.5.1 电滞回线的测试30
• 2.5.2 漏电流的测试30-31
• 2.5.3 疲劳特性的测试31-32
• 第三章 PZT薄膜的制备工艺中取向控制及尺寸效应研究32-58
• 3.1 引言32-33
• 3.2 PZT薄膜的制备工艺与取向生长关系研究33-53
• 3.2.1 衬底对PZT薄膜取向生长的影响33-45
• 3.2.1.1 衬底的选择33-38
• 3.2.1.2 铂电极的制备和性能研究38-40
• 3.2.1.3 铂电极的表面粗糙度与PZT薄膜取向生长和性能关系40-45
• 3.2.2 溅射工艺参数对PZT薄膜取向生长和性能的影响45-53
• 3.2.2.1 溅射功率对薄膜取向生长和性能的影响45-47
• 3.2.2.2 溅射气氛对薄膜取向生长和性能的影响47-49
• 3.2.2.3 溅射衬底温度对薄膜取向生长和性能的影响49-53
• 3.3 PZT薄膜尺寸效应研究53-56
• 3.4 小结56-58
• 第四章 PZT薄膜快速晶化过程中取向控制及界面特征研究58-90
• 4.1 引言58-59
• 4.2 快速晶化工艺参数对PZT薄膜取向生长和性能的影响59-72
• 4.2.1 晶化温度对薄膜取向生长和性能的影响59-62
• 4.2.2 晶化气氛对薄膜取向生长和性能的影响62-67
• 4.2.3 升温速率对薄膜取向生长和性能的影响67-70
• 4.2.4 保温时间对结晶性能的影响70-72
• 4.3 PZT薄膜取向生长与界面能、晶界扩散的关系研究72-81
• 4.3.1 界面能对薄膜取向生长的影响72-79
• 4.3.2 晶界扩散对薄膜取向生长的影响79-81
• 4.4 PZT薄膜取向生长模式的研究81-84
• 4.5 薄膜与衬底界面层铂化铅团簇分子的结构研究84-88
• 4.6 小结88-90
• 第五章 PZT薄膜分段快速晶化工艺研究90-108
• 5.1 引言90
• 5.2 PZT薄膜分段快速晶化方案90-94
• 5.3 PZT薄膜分段快速晶化取向控制与性能研究94-107
• 5.3.1 不同晶化工艺获得的PZT薄膜取向生长规律94-100
• 5.3.1.1 常规快速晶化的PZT薄膜取向生长规律95-96
• 5.3.1.2 分段快速晶化的PZT薄膜取向生长规律96-98
• 5.3.1.3 二次快速晶化的PZT薄膜取向生长规律98-100
• 5.3.2 取向外延生长的PZT薄膜形貌特征100-102
• 5.3.3 取向外延生长的PZT薄膜的晶格畸变特征102-104
• 5.3.4 取向外延生长的PZT薄膜的铁电性能104-107
• 5.4 小结107-108
• 第六章 PZT薄膜微波等离子体晶化工艺研究108-118
• 6.1 引言108
• 6.2 PZT薄膜微波等离子体晶化方案108-109
• 6.3 PZT薄膜微波等离子体晶化过程和性能研究109-116
• 6.3.1 微波晶化PZT薄膜的取向生长规律109-113
• 6.3.2 微波等离子体晶化原理初步研究113-114
• 6.3.3 微波晶化PZT薄膜的铁电性能114-116
• 6.4 小结116-118
• 第七章 主要结论、创新点与展望118-122
• 7.1 主要结论118-120
• 7.2 主要创新点120
• 7.3 展望120-122
• 致谢122-123
• 参考文献123-132
• 攻博期间取得的研究成果132-133

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本文编号：372603