土壤和沉积物—水系统中草甘膦和苯嗪草酮的迁移转化

发布时间：2017-07-27 11:01

  本文关键词：土壤和沉积物—水系统中草甘膦和苯嗪草酮的迁移转化

  更多相关文章： 农药 降解途径 脂肪酸 氨基酸 生物残留物

【摘要】：随着世界范围内农药的广泛使用,由农药引起的环境污染越来越受到人们的关注。土壤是农药的主要作用区间,而农药在土壤中的利用率只有30%左右,残留在土壤中的农药可以通过径流或淋洗进入到地表水和地下水中,因此农药的大量使用造成了土壤和水环境的污染。尽管许多研究报道了农药在土壤和水中的降解,但是农药在环境中尤其是沉积物-水系统中的详细转化过程仍然不清楚。因此本研究选取了世界上应用广泛的两种农药-草甘膦和苯嗪草酮-作为目标污染物,运用同位素示踪法(13C和16N)和生物标志物法(氨基酸和脂肪酸)详细研究了它们在土壤和沉积物-水系统中的迁移转化,包括它们的矿化、降解动力学、降解途径以及降解过程中不可萃取残留物,特别是生物残留物的形成。通过分析稳定同位素13C和16N随时间的分布,得到以下结论：(1)土壤中草甘膦矿化率达到了72.6%,半衰期(DT50)为3.4天,实验结束时土壤中草甘膦被完全去除。而在沉积物-水系统中实验结束时草甘膦矿化率为55.7%,DT60为15天,实验结束时沉积物中检测到4.9%初始应用的草甘膦。而水系统中草甘膦矿化率仅为2.4%,且草甘膦最终去除率为9.9%。土壤中苯嗪草酮矿化率为59.7%,DT50为5.6天。而沉积物-水系统中苯嗪草酮矿化率为49.2%,DT60为13天。实验结束时两个系统中均没有检测到苯嗪草酮。在水系统中苯嗪草酮的矿化率仅为8.7%,实验结束时苯嗪草酮去除率为12.7%。(2)胺甲基磷酸是草甘膦在土壤和沉积物-水系统中降解的主要中间产物。土壤中微生物通过胺甲基磷酸途径降解草甘膦,且实验20天后微生物开始降解胺甲基磷酸；而沉积物-水系统中草甘膦降解初期与微生物生长相关的肌氨酸途径发挥主要作用,降解后期胺甲基磷酸途径起主导作用,实验过程中胺甲基磷酸并没有发生降解。土壤和沉积物-水系统中微生物通过不同途径降解苯嗪草酮。在土壤中检测到三种降解产物,分子式分别为C10H9N3O,C10H8N4O5和C4H6N4O;而在沉积物-水系统中只检测到两种降解产物,分子式为C10H9N3O和C13H14N4O。(3)土壤和沉积物-水系统中13C在脂肪酸中随时间变化说明了土壤和沉积物中微生物群落在草甘膦和苯嗪草酮降解过程中均发生了变化。草甘膦在土壤的降解实验中微生物总氨基酸中最终富集了9.89%初始应用的13C和24.38%初始应用的16N；而在沉积物-水系统中该数值分别为10.06%和12.17%。苯嗪草酮在土壤的降解实验中微生物总氨基酸中最终富集了14.85%初始应用的13C；而在沉积物-水中该数值为11.88%。微生物组分(氨基酸等)在细胞死后转变成了生物残留物。土壤中草甘膦和苯嗪草酮降解过程中生物残留物占不可萃取残留物的比值分别为89.5%和98.3%；而在沉积物-水系统中该比值分别为89.4%和58.5%。该结果揭示了生物残留物是草甘膦和苯嗪草酮降解过程中不可萃取残留物的重要组成部分。
【关键词】：农药 降解途径 脂肪酸 氨基酸 生物残留物
【学位授予单位】：中国地质大学(北京)
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：X592
【目录】：

• 摘要5-7
• ABSTRACT7-11
• 第1章 引言11-25
• 1.1 草甘膦的来源及其危害12-13
• 1.2 草甘膦的研究进展13-16
• 1.2.1 土壤中草甘膦的吸附13-14
• 1.2.2 土壤中草甘膦的降解14-15
• 1.2.3 土壤中草甘膦的迁移15-16
• 1.3 苯嗪草酮的来源及危害16-17
• 1.4 苯嗪草酮的研究进展17-20
• 1.4.1 土壤中苯嗪草酮的吸附17-18
• 1.4.2 土壤中苯嗪草酮的降解18-19
• 1.4.3 土壤中苯嗪草酮的迁移19-20
• 1.5 磷脂脂肪酸和氨基酸20-21
• 1.6 不可萃取残留物21-23
• 1.7 本论文的主要研究内容和创新点23-25
• 1.7.1 主要研究内容23-24
• 1.7.2 创新点24-25
• 第2章 实验部分25-35
• 2.1 化学试剂25-26
• 2.2 土壤、沉积物和水26
• 2.3 实验方法26-29
• 2.3.1 土壤中目标农药的降解实验26-27
• 2.3.2 沉积物-水系统中目标农药的降解实验27-29
• 2.4 化学分析29-33
• 2.4.1 CO_2的测量29
• 2.4.2 草甘膦和苯嗪草酮29-30
• 2.4.3 不可萃取残留物30
• 2.4.4 脂肪酸30-31
• 2.4.5 氨基酸31-33
• 2.5 数据分析33-35
• 第3章 土壤中草甘膦的迁移转化35-54
• 3.1 土壤中草甘膦的矿化35-36
• 3.2 土壤中草甘膦的降解动力学36-38
• 3.3 土壤中草甘膦降解过程中~(13)C在脂肪酸中的富集38-44
• 3.4 土壤中草甘膦降解过程中~(13)C和~(15)N在氨基酸中的富集44-49
• 3.5 土壤中草甘膦降解过程中~(13)C和~(15)N的质量平衡49-52
• 3.6 小结52-54
• 第4章 沉积物-水系统中草甘膦的迁移转化54-74
• 4.1 沉积物-水系统中草甘膦的矿化54-56
• 4.2 沉积物-水系统中草甘膦的降解动力学56-59
• 4.3 沉积物-水系统中草甘膦降解过程中~(13)C在脂肪酸中的富集59-64
• 4.4 沉积物-水系统中草甘膦降解过程中~(13)C和~(15)N在氨基酸中的富集64-70
• 4.5 沉积物-水系统中草甘膦降解过程中~(13)C和~(15)N的质量平衡70-72
• 4.6 小结72-73
• 4.7 草甘膦在土壤和沉积物-水系统中迁移转化规律的对比73-74
• 第6章 土壤中苯嗪草酮的迁移转化74-91
• 5.1 土壤中苯嗪草酮的矿化74-75
• 5.2 土壤中苯嗪草酮的降解动力学75-79
• 5.3 土壤中苯嗪草酮降解过程中~(13)C在脂肪酸中的富集79-84
• 5.4 土壤中苯嗪草酮降解过程中~(13)C在氨基酸中的富集84-87
• 5.5 土壤中苯嗪草酮降解过程中~(13)C的质量平衡87-90
• 5.6 小结90-91
• 第6章 沉积物-水系统中苯嗪草酮的迁移转化91-109
• 6.1 沉积物-水系统中苯嗪草酮的矿化91-93
• 6.2 沉积物-水系统中苯嗪草酮的降解动力学93-96
• 6.3 沉积物-水系统中苯嗪草酮降解过程中~(13)C在脂肪酸中的富集96-101
• 6.4 沉积物-水系统中苯嗪草酮降解过程中~(13)C在氨基酸中的富集101-104
• 6.5 沉积物-水系统中苯嗪草酮降解过程中~(13)C的质量平衡104-107
• 6.6 小结107
• 6.7 苯嗪草酮在土壤和沉积物-水系统中迁移转化规律的对比107-109
• 第7章 结论与建议109-111
• 致谢111-113
• 参考文献113-124
• 附录124-125

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前2条

1 张康;程桂红;李龙;;苯嗪草酮单次给药在大鼠体内的毒代动力学规律及其组织分布[J];环境与职业医学;2013年02期

2 ;Occurrence of Glyphosate-Resistant Horseweed (Conyza canadensis) Population in China[J];Agricultural Sciences in China;2011年07期

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本文编号：581062