离子液体气液体系流动及传质规律研究

发布时间：2017-08-14 07:07

  本文关键词：离子液体气液体系流动及传质规律研究

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【摘要】：离子液体作为一种新型的介质,具有饱和蒸汽压低、结构性能可调、气体溶解度高等优点,在气体分离领域显示出良好的应用前景。尽管离子液体用于气体分离过程的研究一直是近年来的热点,但其真正工业化应用的例子却很少。其中一个重要原因是针对离子液体气液体系的流动及传质规律研究几乎空白,缺乏上程数据的支撑,成为制约离子液体工业化应用的瓶颈之一。离子液体由阴阳离子构成,具有与分子溶剂不同的内部环境,现有传统分子溶剂的流体动力学模型不能很好的适用于离子液体体系。如何建立适合离子液体体系的流动和传质模型是离子液体工业化应用的难点。基于以上背景,本论文开展了离子液体体系单气泡、多气泡行为研究,进一步研究了离子液体体系传质规律,并结合热力学和动力学,提出了“吸收度”溶剂筛选方法。主要研究内容及创新性成果如下：(1)开展了离子液体气液体系单气泡行为研究。利用高速摄像系统考察了水含量、气速、液相温度和孔口直径等因素对单气泡行为的影响规律。发现微量水对气泡行为有很大的影响。与表面张力相比,离子液体体系的气泡行为受粘度的影响更大。随着体系水含量的增大,离子液体粘度急剧降低,气泡速度增大,气泡变形加剧,气泡直径减小。针对传统模型对离子液体体系的气泡速度和气泡直径预测偏差较大的不足,基于无因次分析的方法,提出了预测离子液体体系气泡速度和气泡直径的新关联式,相对偏差分别在±10%和±7%以内。(2)开展了离子液体气液体系多气泡行为研究。考察了表观气速、液相温度和轴向位置等因素对气泡平均直径、气含率和气液相界面积的影响规律。发现气速增加会促进气泡聚并,使得大气泡所占比例增大。塔底的气泡较为均一,其平均直径小于塔中部的气泡；塔中部的气泡聚并破碎已达到动态平衡,所以塔中上部的气泡平均直径较为接近。气液相界面积主要受气速和体系温度的影响,升高温度或增加气速均有利于获得较大的气液相界面积。针对目前预测多气泡平均直径模型只针对分子型溶剂的不足,提出了预测离子液体体系多气泡平均直径的新关联式,相对偏差在±6%以内。(3)开展了离子液体体系吸收CO2传质过程研究。基于传质基本模型,结合离子液体的特殊性质,建立了计算离子液体体系液相传质系数的方法。考察了温度、转速、离子液体种类和离子液体浓度等因素对气液传质过程的影响规律。实验证明,离子液体体系的气液传质过程具有特殊性,即液相传质系数不仅与粘度有关还与离子液体阴阳离子的结构有关。基于物理吸收过程的液相传质系数,获得了离子液体-有机胺复配体系化学吸收CO2的放大因子、反应速率常数和活化能等动力学数据。综合考虑吸收过程的传质速率和吸收剂的稳定性,MEA+[bmim][NO3]+H2O体系具有良好的工业碳捕集应用潜力。(4)提出“吸收度”分析新方法用于筛选离子液体溶剂。在考虑离子液体气体吸收过程热力学的基础上,结合动力学参数,提出了可以全面评价溶剂吸收性能的“吸收度”分析方法。将该法应用到CO2/CH4,NH3/CO2等多种气体的分离过程,考察了温度、配比、离子液体种类等因素对吸收过程热力学和动力学的影响规律。结果表明：50 wt%[bmim][N03]+50 wt%NHD体系适合于CO2和CH4的分离,[bmim][DCA]则适合于NH3和CO2的分离。(5)搭建了强电场离子液体液液界面研究装置,初步探索研究了强电场下离子液体界面行为。发现离子液体-正己烷液液界面在强电场下具有明显的不稳定性。随着电场的增大,液液界面出现波动,出现带电离子液体小液滴,接着出现液雾直至产生连续不断的放电现象。
【关键词】：离子液体 气液体系 气泡行为 传质系数 吸收度
【学位授予单位】：中国科学院研究生院(过程工程研究所)
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：O645.1
【目录】：

• 摘要5-7
• Abstract7-16
• 1 文献综述16-44
• 1.1 引言16-17
• 1.2 气液两相流动过程研究现状17-31
• 1.2.1 气泡直径17-22
• 1.2.1.1 静止液相中气泡形成模型17-20
• 1.2.1.2 流动液相中气泡形成模型20-21
• 1.2.1.3 代表性气泡直径预测模型21-22
• 1.2.2 气泡速度22-26
• 1.2.2.1 气泡速度的理论模型22-23
• 1.2.2.2 气泡速度的影响因素23-25
• 1.2.2.3 代表性气泡速度预测模型25-26
• 1.2.3 气含率26-28
• 1.2.3.1 牛顿型流体中气含率26-27
• 1.2.3.2 非牛顿型流体中气含率27-28
• 1.2.4 气液相界面积28-31
• 1.2.4.1 气液相界面积的测定方法28-30
• 1.2.4.2 代表性气液相界面积预测模型30-31
• 1.3 气液两相传质过程研究现状31-34
• 1.3.1 气液两相传质过程经典模型31-32
• 1.3.1.1 双膜理论31
• 1.3.1.2 溶质渗透理论31-32
• 1.3.1.3 表面更新理论32
• 1.3.2 代表性气液两相传质系数预测模型32-34
• 1.4 气泡行为研究新趋势34-38
• 1.4.1 电场下气泡行为研究34-36
• 1.4.2 微米气泡行为研究36-38
• 1.5 气泡行为实验测量技术38-40
• 1.5.1 非侵入式测量技术38-39
• 1.5.1.1 高速摄像技术38
• 1.5.1.2 PIV技术38
• 1.5.1.3 LDA技术38-39
• 1.5.1.4 X射线成像技术39
• 1.5.2 侵入式测量技术39-40
• 1.5.2.1 光学探针技术39
• 1.5.2.2 电导探针技术39-40
• 1.6 离子液体体系流体动力学研究现状40-42
• 1.6.1 离子液体体系流体动力学实验研究40-41
• 1.6.2 离子液体体系流体动力学数值模拟41-42
• 1.7 本论文的选题依据及研究内容42-44
• 1.7.1 选题依据及意义42
• 1.7.2 研究内容42-44
• 2 离子液体气液体系单气泡行为研究44-70
• 2.1 引言44
• 2.2 实验过程44-48
• 2.2.1 实验试剂44-45
• 2.2.2 实验仪器45
• 2.2.3 实验装置45-46
• 2.2.4 实验步骤46-47
• 2.2.5 图像分析和计算方法47-48
• 2.2.5.1 气泡图像处理过程47
• 2.2.5.2 气泡速度计算方法47-48
• 2.2.5.3 气泡直径和变形计算方法48
• 2.3 实验结果与讨论48-68
• 2.3.1 离子液体物性测定48-51
• 2.3.2 气泡速度51-59
• 2.3.2.1 气泡速度的影响因素51-55
• 2.3.2.2 气泡速度关联55-59
• 2.3.3 气泡直径和气泡变形59-64
• 2.3.3.1 气泡直径的影响因素59-62
• 2.3.3.2 气泡变形的影响因素62-64
• 2.3.4 气泡直径关联64-67
• 2.3.5 新关联式在离子液体混合物中进一步拓展67-68
• 2.4 本章结论68-70
• 3 离子液体气液体系多气泡行为研究70-84
• 3.1 引言70
• 3.2 实验过程70-73
• 3.2.1 实验试剂70-71
• 3.2.2 实验仪器71
• 3.2.3 实验装置71-72
• 3.2.4 实验步骤72
• 3.2.5 气泡平均直径计算方法72-73
• 3.3 实验结果与讨论73-82
• 3.3.1 多气泡直径73-77
• 3.3.1.1 表观气速的影响73
• 3.3.1.2 温度和气体的影响73-75
• 3.3.1.3 轴向位置的影响75-76
• 3.3.1.4 不同离子液体体系的影响76-77
• 3.3.2 多气泡直径关联77
• 3.3.3 气泡大小分布77-79
• 3.3.4 气含率79-81
• 3.3.5 气液相界面积81-82
• 3.4 本章结论82-84
• 4 离子液体气液体系传质规律研究84-106
• 4.1 引言84
• 4.2 实验过程84-91
• 4.2.1 实验试剂84-85
• 4.2.2 实验仪器85
• 4.2.3 实验装置85-86
• 4.2.4 实验步骤86
• 4.2.5 动力学参数计算方法86-91
• 4.2.5.1 液相传质系数86-87
• 4.2.5.2 放大因子和反应速率常数87-89
• 4.2.5.3 物性测量与计算89-91
• 4.3 实验结果与讨论91-104
• 4.3.1 CO_2在离子液体体系溶解度91-93
• 4.3.2 CO_2在离子液体体系的亨利系数93-94
• 4.3.3 液相传质系数94-99
• 4.3.3.1 离子液体结构和粘度的影响94-96
• 4.3.3.2 温度的影响96-98
• 4.3.3.3 转速的影响98
• 4.3.3.4 离子液体浓度的影响98-99
• 4.3.4 放大因子99-101
• 4.3.5 反应速率常数101-102
• 4.3.6 活化能102-104
• 4.4 本章结论104-106
• 5 “吸收度”分析方法及在气体分离中的应用106-128
• 5.1 引言106
• 5.2 实验过程106-109
• 5.2.1 实验试剂106-107
• 5.2.2 实验仪器107
• 5.2.3 实验装置和实验步骤107
• 5.2.4 吸收度计算方法107-109
• 5.3 实验结果与讨论109-126
• 5.3.1 CO_2/CH_4分离109-118
• 5.3.1.1 物性测定109-110
• 5.3.1.2 亨利系数和气体选择性110-115
• 5.3.1.3 液相传质系数115-117
• 5.3.1.4 吸收度分析117-118
• 5.3.2 NH_3/CO_2分离118-126
• 5.3.2.1 物性测定118
• 5.3.2.2 热力学性质118-123
• 5.3.2.3 传质特性123-125
• 5.3.2.4 吸收度分析125-126
• 5.4 本章结论126-128
• 6 电场强化下离子液体液液界面行为初步探索128-134
• 6.1 引言128
• 6.2 实验过程128-131
• 6.2.1 实验试剂128-129
• 6.2.2 实验仪器129
• 6.2.3 实验装置129-130
• 6.2.4 实验步骤130-131
• 6.3 实验结果与讨论131-133
• 6.4 本章结论133-134
• 7 结论和展望134-138
• 7.1 主要研究结论134-136
• 7.2 本论文的创新点136
• 7.3 建议和展望136-138
• 符号表138-142
• 参考文献142-154
• 个人简历及发表文章目录154-158
• 致谢158

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本文编号：671358