铱配合物的光电性能调控：材料设计与发光器件制备

发布时间：2017-09-29 01:34

  本文关键词：铱配合物的光电性能调控：材料设计与发光器件制备

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【摘要】：近年来,有机发光二极管(organic light-emitting diodes,OLEDs)作为新一代的平板显示装置而受到人们的广泛关注。这是因为它具有高分辨率、柔性可弯曲显示等优点,并且还具有功耗低、视角广等特点。在用于制备OLEDs的众多发光材料中,金属铱配合物以其较高的发光效率、较好的光热稳定性以及发光颜色易调等优点引起了科研工作者的广泛关注。但是,铱配合物同其它发光材料一样面临固态聚集发光猝灭的问题,这严重影响了其发光性能的提高及在光电器件中的应用。另外,从器件的发光性能来讲,多数客体材料铱配合物的掺杂浓度对相应的OLEDs发光性能具有很大影响。同时,大多数基于铱配合物的发光器件在运行过程中仍存在严重的效率滚降及色漂移等问题。因此,对铱配合物的结构和性质开展深入研究,设计合成性能优良的发光材料,对于解决以上问题,改善铱配合物在电致发光领域中的应用以及提高OLEDs的应用价值具有重要的意义。本论文中,选用不同配体,从结构设计出发,合成了系列的新型铱配合物。通过对材料的光物理、电化学及热力学稳定性进行研究,成功制备出性能优良的发光器件,实现了对铱配合物发光性能的调控。具体研究内容如下:(1)基于苯基三氮唑类配体的蓝光铱配合物的合成及其光电性质的调控。借助量子化学计算方法,以苯基三氮唑和吡啶基吡唑类衍生物分别作为金属螯合配体和辅助配体,通过向它们当中引入甲基和丙基,设计并合成具有不同空间位阻的蓝光铱配合物。随后,对材料的光物理及电致发光等性质进行了详细研究。结果表明,在金属螯合配体上引入较大的空间位阻基团丙基能够抑制蓝光铱配合物的固态聚集发光猝灭效应,有效地提高配合物的固体薄膜效率和电致发光效率。(2)具有不同空间位阻的新型绿光离子铱配合物的合成及其发光性质调节。利用刚性咔唑基团代替柔性的丙基作为空间位阻基团,引入到金属螯合配体1,2-二苯基苯并咪唑当中,设计并合成了金属螯合配体具有不同空间位阻基团的铱配合物。结果显示,咔唑的引入有效地提高了铱配合物固态薄膜的发光效率。晶体结构分析表明,咔唑的引入能在一定程度上增大分子间的堆积距离,有效地减少分子发光猝灭。(3)高效绿光铱配合物的合成及效率稳定型发光器件的制备。筛选出性能优良的1,2-二苯基苯并咪唑作为金属螯合配体,选择吡啶基三氮唑类衍生物和吡啶基苯并咪唑分别为辅助配体,合成出高效绿光中性铱配合物。以这两个配合物为客体掺杂材料,所制备的器件最大发光效率为45.0 cd A 1和47.9 lm W 1。尤其是在高亮度1000 cd m 2时,器件效率保持为44.5 cd A 1和31.5 lm W 1,显示出很低的效率滚降。(4)发光性质优良的绿光铱配合物的设计、合成及高性能非掺杂发光器件的制备。以1,2-二苯基苯并咪唑为金属螯合配体,通过引入不同辅助配体合成出四个绿光中性铱配合物。这四个配合物在二氯甲烷溶液中具有很高的发光效率(70 92%)。基于此,我们成功地将这四个配合物应用到非掺杂电致发光器件的制备当中。所制备器件的最大发光效率为19.8 cd A 1和20.4 lm W 1,并且在高亮度下表现出很低的效率滚降。(5)橙光铱配合物的设计、合成及高性能白色发光器件的制备。通过增大分子体系的共轭程度,设计合成了基于1,2-二苯基苯并咪唑的橙光铱配合物。将该配合物与经典的蓝光材料(FIr6)结合,成功制备出具有高发光性能的双基色白光器件。所得白光器件同时显示出高效率(22.1 cd A 1和25.5 lm W 1)和高显色指数(CRI为80)。该器件的最大特点在于它具有较好的色纯度(饱和红R9为13)和色稳定性(色漂移Duv为 0.0013)。这些性能指标均符合美国能源之星及国际照明委员会对照明灯具的基本要求。
【关键词】：铱配合物 空间位阻 发光效率 有机发光二极管 效率滚降 非掺杂器件
【学位授予单位】：东北师范大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：O641.4
【目录】：

• 中文摘要3-5
• 英文摘要5-10
• 第一章 绪论10-26
• 1.1 引言10-11
• 1.2 有机电致发光器件11-14
• 1.2.1 电致发光11
• 1.2.2 有机发光二极管结构与工作原理11-12
• 1.2.3 OLED的性能参数12-13
• 1.2.4 有机电致发光材料13-14
• 1.2.5 发光电化学池14
• 1.3 磷光铱配合物14-16
• 1.3.1 铱配合物的分类14-15
• 1.3.2 中性铱配合物的合成15-16
• 1.3.3 离子型铱配合物的合成16
• 1.4 铱配合物的研究进展16-24
• 1.4.1 蓝光铱配合物16-18
• 1.4.2 绿光铱配合物18-19
• 1.4.3 红光铱配合物19-20
• 1.4.4 部分阳离子型铱配合物及其应用20-23
• 1.4.5 量子化学计算在铱配合物中的应用23-24
• 1.5 论文的选题依据和主要研究内容24-26
• 1.5.1 选题依据24-25
• 1.5.2 主要研究内容25-26
• 第二章 基于苯基三氮唑类配体的蓝光铱配合物的设计、合成及光电性质调控26-39
• 2.1 引言26-27
• 2.2 实验部分27-29
• 2.2.1 主要试剂和药品27
• 2.2.2 量子化学计算27
• 2.2.3 实验仪器和表征方法27-28
• 2.2.4 发光器件的制备28
• 2.2.5 单晶结构测定28
• 2.2.6 合成28-29
• 2.3 结果与讨论29-38
• 2.3.1 分子设计与理论计算29-31
• 2.3.2 光物理性质31-34
• 2.3.3 电化学性质和热稳定性34
• 2.3.4 电致发光性质34-38
• 2.4 本章小结38-39
• 第三章 具有不同空间位阻基团的阳离子铱配合物的合成及发光性质的调控39-49
• 3.1 引言39-40
• 3.2 实验部分40-42
• 3.2.1 主要试剂和药品40
• 3.2.2 实验仪器和表征方法40
• 3.2.3 单晶结构40-41
• 3.2.4 量子化学计算41
• 3.2.5 合成41-42
• 3.3 结果与讨论42-48
• 3.3.1 晶体结构分析42-44
• 3.3.2 光物理性质研究44-46
• 3.3.3 量子化学计算46-47
• 3.3.4 电化学性质和热稳定性47-48
• 3.4 本章小结48-49
• 第四章 具有高效稳定电致发光性质的绿光铱配合物的合成及其性质研究49-63
• 4.1 引言49-50
• 4.2 实验部分50-52
• 4.2.1 主要试剂和药品50
• 4.2.2 实验仪器和表征方法50-51
• 4.2.3 单晶结构51
• 4.2.4 量子化学计算51
• 4.2.5 发光器件的制备51-52
• 4.2.6 合成52
• 4.3 结果与讨论52-61
• 4.3.1 晶体结构分析52-54
• 4.3.2 光物理性质研究54-55
• 4.3.3 量子化学计算55-56
• 4.3.4 电化学性质和热稳定性56-57
• 4.3.5 电致发光性质57-61
• 4.4 本章小结61-63
• 第五章 用于制备高性能非掺杂器件的铱配合物的设计、合成及其性质研究63-74
• 5.1 引言63-64
• 5.2 实验部分64-67
• 5.2.1 主要试剂和药品64
• 5.2.2 实验仪器和表征方法64-65
• 5.2.3 量子化学计算65
• 5.2.4 发光器件的制备65
• 5.2.5 合成65-67
• 5.3 结果与讨论67-73
• 5.3.1 光物理性质研究67-68
• 5.3.2 量子化学计算68-70
• 5.3.3 电化学性质和热稳定性70
• 5.3.4 电致发光性质70-73
• 5.4 本章小结73-74
• 第六章 橙光铱配合物的合成及高性能白色发光器件的制备74-85
• 6.1 引言74-75
• 6.2 实验部分75-77
• 6.2.1 主要试剂和药品75
• 6.2.2 实验仪器和表征方法75-76
• 6.2.3 量子化学计算76
• 6.2.4 发光器件的制备76
• 6.2.5 合成76-77
• 6.3 结果与讨论77-83
• 6.3.1 光物理性质研究77-78
• 6.3.2 量子化学计算78-79
• 6.3.3 电化学性质和热稳定性79
• 6.3.4 电致发光性质79-83
• 6.4 本章小结83-85
• 参考文献85-93
• 致谢93-95
• 在学期间公开发表论文及著作情况95-98
• 作者个人简历98

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1 曹洪涛;铱配合物的光电性能调控：材料设计与发光器件制备[D];东北师范大学;2015年

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