基于电—磁耦合模式的表面等离激元手性机理研究

发布时间：2017-12-18 12:18

  本文关键词：基于电—磁耦合模式的表面等离激元手性机理研究

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【摘要】：手性(Chirality)在自然界中几乎无处不在,它遍及生命化学等现代科学研究的各个领域。对于地球上大部分生物而言,手性药物分子的构型不同往往具有不同的生理毒性和活性,因此对手性信号的检测及手性分子的识别和分离是生物制药、有机化学、高分子材料及药物化学等领域的研究重点和热点。然而自然界手性分子对入射光的响应非常弱且其响应波段局限于紫外光波段,这就极大地限制了它的有效应用。随着纳米技术和表面等离激元科学的发展,科学家们研究发现利用表面等离激元的局域增强效应可以大大地增强圆二色响应(Circular Dichroism,CD)及产生超手性场,并能将响应拓展到可见光及近红外波段。表面等离激元共振对金属纳米结构的形状、尺寸、材料及所处环境非常敏感,从而具有很强的可调谐性。因此基于表面等离激元手性响应的研究倍受研究者们的重视。为此,本论文针对表面等离激元手性光学研究中的热点和难点问题进行初步的基础性研究。本文采用电磁耦合模式定量分析了非固有手性表面等离激元的手性响应机理,对椭球耦合模型进行了解析分析;对矩形劈裂环进行杂化模式分析及半解析分析;采用耦合偶极模型定量分析了固有手性表面等离激元的手性响应,并通过多个三维手性结构证明解析模型的正确性;研究纳米米二聚体的Fano共振及其协助增强表面等离激元CD响应,劈裂环和纳米米二聚体在超手性场、远场中的传感特性等,得到以下主要结论:(1)利用电-磁耦合模式对非固有手性表面等离激元的手性机理进行了详细的分析,引入电偶极子和磁偶极子相互作用的耦合偶极模型,结合电磁耦合过程中产生的混合电磁极化率对非固有CD响应进行定量分析。设计非对称的矩形劈裂环模型,利用有限元数值分析方法证明耦合偶极模型的正确性。通过杂化分析,发现电偶极子和磁偶极子的相互作用引起了两个混合作用模式,这和解析模型的结果完全吻合。研究表明,随着矩形劈裂环的不对称性增加,表面等离激元CD响应也随之增强;而当劈裂环的厚度不断增加时,偶极CD响应明显增强,当厚度增加到60 nm时,低阶膜出现明显的圆偏振选择性。(2)类比手性分子的手性响应机制,分析发现三维固有手性表面等离激元纳米结构的手性响应主要来自于电-磁模式的强烈相互作用,其CD响应可以通过电磁混合极化率进行定量分析;将电磁耦合模型用来分析经典的Born-Kuhn模型,发现基于FEM通过解析模型计算的CD谱与消光差值谱基本一致。在此基础上,还将解析模型用以分析多个已有的三维手性模型,发现对于低阶峰,吻合得非常好。(3)利用Au-Ag纳米米二聚体在入射光的斜入射激发下获得强烈的Fano共振和CD响应。当二聚体材料相同时,没有CD响应,但在长轴方向因相位延迟效应,产生Fano共振。当二聚体由Au和Ag两种材料组成时,由于相对于其它电介质有更多的自由电子,因此有更强Fano共振和CD响应。通过改变两个纳米米之间的间距,发现随着间距的增加,两颗粒之间的耦合变弱,相应的Fano共振减小,Fano共振非对称因子(绝对值)随之减小,同时,相应的CD响应也随之减弱。随着纳米颗粒尺寸的增加,CD信号强度明显增加,特别是对应的高阶模式,且所有的峰位相对红移。而当长轴不变,使短轴不断减小,即纵横比不断增加时,Fano共振随之减弱,对应的非对称因子(绝对值)也不断减小,进一步使CD响应也随之减小。(4)当Au-Ag纳米米二聚体所处环境介质的折射率从1.1增加到1.4时,CD谱的峰位不断红移。考虑其中较强的三个CD峰,其FOM值分别为6.1-6.8,11.9-12.4和20.7-21.6,FOM值远远大于一般传感器的传感因子。同时相对表面等离激元共振的峰移和Fano共振的峰移都大很多,峰宽却明显变小。根据对比发现,在近红外区域CD峰的FOM值是对应的Fano峰的FOM值的5倍左右,其它区域峰值的FOM值和Fano峰的FOM值差不多。(5)分析矩形劈裂环超手性场分布,发现该结构在劈裂间隔处有明显的左旋偏光和右旋偏光手性选择性。劈裂环的上面间隔处以1610 nm,840 nm的RCP激发时手性场有明显增强,而以LCP激发时在1080 nm,840 nm两个波长处手性场明显增强。下面劈裂处手性场在1080 nm处RCP激发下和在1610 nm处LCP的激发下明显增加。这种手性场选择性增加可以同时应用于手性化学反应催化和检测中。当关注同一个CD共振峰,如1610 nm处,RCP光在上面间隔处激发较强的手性场而LCP光在下面间隔处激发较强的手性场,在1080 nm处情况则刚好相反。这种手性场选择切换性在手性分子传感和催化等方面特别有用。
【学位授予单位】：重庆大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O485

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本文编号：1304137