煤和泥页岩纳米孔隙的成因、演化机制与定量表征

发布时间：2016-11-01 16:51

  本文关键词：煤和泥页岩纳米孔隙的成因、演化机制与定量表征，由笔耕文化传播整理发布。

《南京大学》 2015年

煤和泥页岩纳米孔隙的成因、演化机制与定量表征

焦堃  

【摘要】：随着北美非常规油气勘探、开发工作的开展及商业价值的显现使非常规油气储层的相关研究逐渐成为热点。孔隙特征是储层评价的关键参数,对储层孔隙系统的有效表征将影响页岩含气性的评价。纳米孔隙是非常规油气储层中重要的孔隙类型,控制了致密砂岩气、页岩气和煤层气的主要储集空间。对于泥页岩和煤中纳米孔隙的研究不仅对非常规油气的勘探与开发具有较大的应用价值,同时也对煤和干酪根的结构研究,纳米孔隙的成因及成岩演化规律等基础理论研究具有重要意义。煤和泥页岩的孔隙表征技术主要分为三类：图像分析技术,流体注入技术和非流体注入技术。流体注入法是目前的主流方法,图像分析法主要用于孔隙的定性观察。本文以不同煤阶的自然演化煤样,热模拟煤样及南方三套主要的富有机质泥页岩样品(上二叠统大隆组、下志留统龙马溪组和下寒武统荷塘组)为研究对象,以原子力显微镜(AFM)、聚离子束刻蚀和场发射扫描电镜双束联用系统(FESEM-FIB)、N2等温吸附为主要实验手段,结合有机岩石学鉴定,总有机碳(TOC)测试,全岩X射线衍射(XRD)等辅助实验,开展了煤和泥页岩纳米孔隙结构特征、定量表征技术和纳米孔隙的成因、演化研究,重点开展了基于纳米技术的孔隙表征系统研究,并对比分析了纳米技术与N_2等温吸附实验在煤和泥页岩纳米孔隙表征中的异同与优劣势,探讨了煤和泥页岩纳米孔隙特征表征的适应性技术方法,并据此分析了纳米孔隙发育的控制因素。通过AFM和FESEM-FIB观察所揭示的煤和泥页岩的孔隙特征,将煤和泥页岩的孔隙按成因划分为2大类8个亚类,分别为原生孔隙与次生孔隙,原生孔隙划分为粒间孔、粒内孔、基质内孔隙3个亚类,次生孔隙划分为有机质热成因孔、外生孔、粘土矿物转化孔、溶蚀孔、和晶间孔共5个亚类。粒间孔、溶蚀孔、外生孔等主要是微米级孔隙,基质内孔隙与有机质热成因孔控制着煤和泥页岩中的纳米孔隙系统,决定了煤和泥页岩的储集性能。基质内孔隙主要为粘土矿物层间孔,其孔径差异较大,但以纳米孔隙为主,大多呈扁长形,中间宽,两端渐渐收敛。有机质热成因孔包括气孔和分子间孔,常见气孔的大小多为纳米级,形态以椭圆形为主。气孔大多以孤立的形式存在,但在高—过成熟阶段的泥页岩与延展性较强的煤样中,气孔也能以群体的形式出现,呈串珠状,不规则状等各种复杂形态。分子间孔主要发育于煤中,是有机质分子有序化过程中超大分子间的分子孔,大小只有几个埃。通过煤样精细研磨技术与对AFM源数据的置信区间统计,降低了制样与实验过程中产生的误差。结合开源软件Gwyddion建立了AFM-Gwyddion孔隙定量表征技术,并对优化的AFM数据进行处理,获取了自然演化煤样系列的表面形貌并重构了AFM二维与三维图像,根据Gwyddion对AFM源数据的优化结果计算了样品的平均糙度Ra、均方差糙度Rq、表面偏度Rsk、峰度系数Rku等表面特性参数及孔隙数量,面孔率,孔径最小值、最大值及平均值,孔面积,形状系数等孔隙参数。实验结果表明,自然演化煤样的表面糙度(Ra,Rq)随成熟度的升高呈现出降低—升高—降低的变化特征。自然演化煤样的表面糙度在低成熟度下主要受显微组分的成分(及对应的大分子骨架结构特征)控制,在高成熟度下主要受孔隙特征控制。样品系列孔隙演化可以分为三个主要阶段,分别对应微米级孔隙衰减—纳米级孔隙发育—纳米级孔隙衰减,与烟煤至无烟煤的跃变具有良好的对应关系。通过Particles (Pores) and Cracks Analysis System图像处理软件建立了SEM-PCAS孔隙定量表征技术,对南方的三套黑色页岩孔隙发育特征进行定量评价,获取了孔径,孔面积等常规孔径参数,并将概率熵,形状系数与周长面积法分形维数引入孔隙图像学定量分析。SEM-PCAS的主要优势在于能针对不同赋存位置的孔隙进行分类研究。按孔隙类型对孔隙参数进行统计,发现有机质气孔孔径小(均值为60 nm),形状较为规则(形状系数0.6)。实验发现含气性较好的龙马溪组黑色页岩中有机质气孔占主导地位,其比例高达85.3%,远高于大隆组和荷塘组样品。龙马溪组黑色页岩以有机质气孔为主体的孔隙组成决定了其较小的平均孔径(61.1 nm)和较大的形状系数(0.67)。荷塘组和大隆组样品中有机质气孔比例分别为32.2%与11.3%,形状系数总体相对较小,分别为0.49和0.59,表明纳米孔隙特别是气孔后期遭受破坏,这可能是荷塘组黑色页岩含气性较低的原因之一。通过N_2等温吸附实验,获取了三组系列样品的孔径分布,孔隙体积,BET比表面积等数据。对比分析AFM-Gwyddion技术、SEM-PCAS技术与N_2等温吸附实验,发现AFM-Gwyddion技术主要优点在于表征孔径段较广,覆盖微孔至大孔段,但对非均性强的泥页岩样品仍存在测量技术上的缺陷。SEM-PCAS技术能针对不同赋存位置的孔隙进行精细研究,但基于分辨率的限制,一般5nm以下的微孔和细介孔难以表征。N_2等温吸附实验属于非绝对意义的测试,获取的信息量大,可测量5 nm以下的微孔和细介孔,但测定结果受样品特征、实验模型和计算方法的选择等多种因素的限制,其结果一般用于系列样品的对比研究。基于三种技术的适应性特征,建立了AFM-Gwyddion技术表征煤纳米孔隙,SEM-PCAS技术与气体吸附技术联合表征泥页岩纳米孔隙的表征模式。在总结研究的各项实验数据并综合前人研究的相关成果基础上,阐明了煤和泥页岩的孔隙发育的控制因素主要为有机质特征(总有机碳含量,有机质类型,热成熟度),矿物组成(石英含量,粘土矿物组成与含量,碳酸盐矿物含量)及成岩作用。热成熟度与有机质类型控制着有机质热成因孔的形成与演化,总有机碳含量决定着热成因孔的发育程度。粘土矿物常与有机质结合,共同控制着泥页岩中的纳米级孔隙。总体来说,煤中孔隙主要受热成熟度控制,而有机质特征和粘土矿物组成及含量是泥页岩纳米孔隙的主要控制因素。

【关键词】：
【学位授予单位】：南京大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：P618.13
【目录】：

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