稀土氟化物高压结构相变和发光性能的研究

发布时间：2016-11-14 11:51

  本文关键词：稀土氟化物高压结构相变和发光性能的研究，由笔耕文化传播整理发布。

《吉林大学》 2015年

稀土氟化物高压结构相变和发光性能的研究

宫晨  

【摘要】：稀土氟化物及其稀土离子掺杂材料是一类重要的功能材料，在光电通讯、激光、诊断学和生物标记等领域有着广阔的应用前景而成为材料科学的研究热点。利用高压这种极端条件来研究材料结构和性质的变化，是当前高压物理学领域的重要研究方向，对获得新结构﹑合成新材料﹑发现新现象、总结新规律具有重要的指导意义和潜在的应用价值。对稀土氟化物高压下的结构相变规律、其掺杂发光材料高压下的发光特性、以及纳米效应对其结构相变和发光性能影响的研究是重要的研究课题，对深入探索稀土氟化物的应用前景具有重要的指导意义。然而，目前对于稀土氟化物高压行为的研究还局限在具有较大的稀土离子半径、常压结构为六角结构的稀土氟化物。对于具有较小离子半径、常压结构为正交结构的稀土氟化物的高压研究目前还未见报道。因此，针对以上研究课题，我们开展了对具有较小稀土离子半径的一类稀土氟化物的研究工作。在本论文中，我们以这一类稀土氟化物中的典型材料YF333、Eu+掺杂的YF3、Eu+掺杂的YF3纳米材料和在这一类稀土氟化物中具有相对较大稀土离子半径的GdF3为研究对象，利用金刚石对顶砧高压装置对它们开展了详细的高压结构相变和发光性能的研究，主要结果如下： 1.对YF3高压结构相变的研究。 利用原位高压同步辐射X射线衍射的实验方法首次研究了亚微米YF3的高压结构相变，实验最高压力为31.9GPa。发现YF3在7.5GPa时发生了高压结构相变，并在压力升高到15.4GPa时完全转变为高压相。这一高压相结构可以稳定的保持到实验的最高压力，并在卸压后回到初始的正交结构。我们指认这一新高压结构为六角结构，空间群为P3c1。通过体模拟合得到YF3正交相和六角相结构的体弹模量分别为146(6) GPa和267(45) GPa。这一实验结果揭示了具有较小稀土离子半径的稀土氟化物的高压结构相变规律，丰富了对稀土氟化物高压结构相变的认识，对稀土氟化物高压行为的研究具有重要的指导意义。 2.对YF33:Eu+的高压结构相变和发光性能的研究。 利用原位高压同步辐射X射线衍射技术和原位高压发光技术研究了亚微米YF+3:Eu3的高压结构相变和发光性能，实验的最高压力分别为24.5GPa和25GPa。发现样品的相变压力与YF3相近，为8.4GPa；相变次序与YF3完全相同，也是由正交结构转变为六角结构并在卸压后回到正交结构；并且具有与YF3相近的体弹模量。Eu3+离子的掺杂对YF3的高压结构相变行为几乎没有影响。YF3:Eu3+的发光光谱强度在相变前随着压力的升高而增强。这些实验结果丰富了对掺杂稀土发光材料高压行为的认识，对利用高压手段获得新型发光材料具有重要指导意义。 3.对YF3:Eu3+纳米颗粒的高压结构相变和发光性能的研究。 利用原位高压同步辐射X射线衍射技术和原位高压发光技术研究了YF3:Eu3+纳米颗粒（40nm）的高压行为，实验最高压力分别为31.1GPa和25GPa。发现样品发生结构相变的压力为11.8GPa，高于其亚微米掺杂材料，这是由于纳米材料具有更高的表面能使其相变压力提高。高压下YF33:Eu+的相变次序与其亚微米尺寸材料相同，也是由正交结构转变为六角结构，并且在卸压后回到正交结构。YF33:Eu+纳米材料高压相体模要明显小于其亚微米尺寸材料，，这与纳米颗粒内外壳层原子排布差异有关。随着样品发生结构相变，Eu3+的发光光谱随基质环境对称性的改变出现了明显的变化。这一研究结果填补了对稀土氟化物纳米材料高压行为的认识的空白，对稀土氟化物纳米材料高压行为的研究具有重要的指导意义。 4.对GdF3高压结构相变的研究。 利用原位高压X射线衍射技术研究了GdF3高压下的结构相变，实验的最高压力为29.5GPa。发现GdF3与YF3的高压相变次序完全相同，由初始的正交结构转变为六角结构，并在卸压后回到初始的正交相结构。GdF3的高压相变的初始压力为3.2GPa，远小于YF3的相变压力。GdF3与YF3初始正交结构的体弹模量基本相似，但GdF3的高压相体模稍小。我们推测稀土氟化物的相变压力和高压相体弹模量的差异与其稀土离子半径大小有关，稀土离子的半径越大，其相变压力越低，高压相体模越小。这一研究结果对总结具有较小离子半径的一类稀土氟化物的高压相变规律具有重要意义。

【关键词】：
【学位授予单位】：吉林大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：O521.23
【目录】：

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