低维原子晶体材料在金属基底上生长及物性的第一性原理计算

发布时间：2018-05-05 13:06

  本文选题：第一性原理计算 + 石墨烯　； 参考：《中国科学院大学(中国科学院物理研究所)》2017年博士论文

【摘要】：材料的发展史既是科学技术的发展史也是人类社会的发展史。一直以来,从天然材料到人工材料,从传统材料到新材料,人类孜孜不倦地汲取着材料大海里的营养。由于石墨烯——首个被成功制备的二维原子晶体材料有着诸如:高的电子迁移率、优良的力学性质、光学性质以及量子霍尔效应等新奇物性,使得关于各种新型二维原子晶体材料的研究倍受关注。但是,成功地应用这些二维原子晶体材料的首要条件就是能够实现高质量、大面积的材料制备,并且能够对其物理化学性质实现可控调制。本论文的工作就是从这两个目的出发,利用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法,结合扫描隧道显微镜的实验结果,开展了石墨烯以及硅二维结构在过渡金属Ru(0001)表面上的生长机制,以及掺杂石墨烯纳米带能带调控的研究。取得的主要研究成果如下:1.Ru(0001)表面石墨烯生长机制的研究。石墨烯在金属表面上的生长过程中,前驱体对于石墨烯生长的质量和尺寸有着至关重要的作用。目前关于石墨烯生长过程中的前驱体的构型众说纷纭。结合扫描隧道显微镜的实验,从第一性原理计算出发,研究了石墨烯成核阶段中前驱体的构型。计算结果表明,以乙烯分子作为C源在Ru(0001)上生长石墨烯时,前驱体是非平面的CH2单体和CH2二聚体组成的链状结构。这些非平面的CH2单体和二聚体吸附在Ru(0001)表面上的六方密堆积的空位,沿着表面上的三个高对称方向排列分布。这项工作揭示了石墨烯在Ru(0001)表面上生长时的前驱体构型,通过控制碳源及前驱体的量可以控制石墨烯的质量及尺寸。2.Ru(0001)表面上一系列硅二维结构的生长:硅鱼骨结构、硅鱼骨和类硅烯共存结构和硅烯。硅烯不仅本身具有优异性质,比石墨烯更有吸引力的一点在于其可以与硅基半导体器件更好的兼容。目前人们仅在少数基底上,如:Ag(111)、Ir(111)和ZrB2(0001)等,制备出硅烯。最近,第一个基于硅烯的场效应晶体管的问世更是激起了人们对于硅烯研究的热潮。通过理论计算研究发现,与在Ag(111)表面上生长硅烯不同,随着硅原子覆盖度的不同,在Ru(0001)表面上会生长出一系列不同的硅二维结构。在50%的覆盖度下,Si原子形成一种之前从未被报道过的硅二维鱼骨结构;随着Si覆盖度增加至85.7%时,Ru(0001)表面被硅烯覆盖。通过模拟硅鱼骨向硅烯的转变过程,证实了硅烯是从硅鱼骨的elbow位置开始生长的。Ru(0001)表面上的这些硅二维结构以及硅鱼骨结构向硅烯的转变均得到了实验的证实。该研究成果为硅二维原子晶体材料的生长和性质的研究提供了有价值的参考。3.通过掺杂异质原子调控石墨烯纳米带的能带结构。理论研究表明,石墨烯纳米带的能带结构可以通过调节边界类型、宽度以及掺杂原子种类实现调控。然而,在实验上真正实现石墨烯纳米带能带性质的精确调控仍然存在着巨大的挑战。N掺杂仅仅是同幅度地平移了石墨烯纳米带的价带顶和导带底的位置,并未改变其带隙大小。基于前期N掺杂肩章型石墨烯纳米带的工作,第一性原理计算的研究结果显示,在不同位置掺杂S原子的前驱体分子具有不同的最高占据轨道和最低未被占据轨道差。同时,计算结果还表明利用这种S掺杂的前驱体分子构筑的肩章型石墨烯纳米带具有不同大小的带隙。进一步的扫描隧道显微镜以及扫描隧穿谱的实验结果证实了不同位置掺杂S原子确实实现了石墨烯纳米带的能带调控。S掺杂为有效调控石墨烯纳米带的带隙开辟了新的方向。
[Abstract]:The development history of graphene is not only the development history of science and technology , but also the development history of human society . The research on the growth mechanism of graphene and silicon two - dimensional structure on the surface of Ru ( 0001 ) has been studied . The results also show that the shoulder - type graphene nanoribbons constructed by the S - doped precursor molecules have band gaps of different sizes . Further scanning tunneling microscopy and the experimental results of the scanning tunneling spectra confirm that the doping of the S atoms in different positions does realize the energy band regulation of the graphene nanoribbons . The S - doping opens up a new direction for effectively controlling the band gap of the graphene nanoribbons .

【学位授予单位】：中国科学院大学(中国科学院物理研究所)
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：O469

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本文编号：1847798