有机卤化钙钛矿材料的合成及其光物理特性的研究
本文选题：有机卤化钙钛矿材料 + 发光缺陷态 ； 参考：《吉林大学》2017年博士论文
【摘要】：2009年,钙钛矿材料CH_3NH_3Pb Br_3和CH_3NH_3Pb I3第一次被Miyasaka课题组应用在了光电器件,并且获得了非常高的能量效率转换。自这篇报道以后,关于不同架构的有机卤化钙钛矿材料的合成及其相应的光物理特性的研究也越来越受到人们的重视。有机卤化钙钛矿材料作为一种有巨大发展潜力的新型光学材料,在太阳能电池领域中有体现出了巨大的应用价值,并且在发光器件的应用领域中也表现出了令人满意的不菲表现。然而对于钙钛矿材料的一些基本的认知,比如表面晶体形貌和光物理特性之间的强烈依赖关系依旧没有被深入的了解过。本论文针对这个问题,做了以下系统的研究工作:1.搭建了常规的和微米尺度分辨的宽谱(350-800 nm)测量/激发可调谐(330-800 nm)的瞬态飞秒泵浦-探测系统。激光器的时间分辨率约为100飞秒,延时线所决定的测试窗口范围是1500皮秒。2.搭建了透射式和反射式的微米尺度分辨的吸收和荧光光谱测试系统,用于研究大尺寸晶体的空间分辨光物理特性。3.阐述了有/无杂质掺杂的CH_3NH_3Pb I3-x Clx钙钛矿薄膜的能带结构和自由电荷载流子的传输特性。实验数据表明CH_3NH_3Pb I3-x Clx薄膜的光物理特性对环境参数,如退火量和湿度都非常敏感,极其容易变成杂质Pb I2晶体掺杂的薄膜,进而严重影响光物理特性;纯的CH_3NH_3Pb I3-x Clx晶格的带隙结构只有一个导带和一个价带而不是双价带,并且会在同一激发功率下被激发出更多量的更长寿命的自由电荷载流子。4.用皮秒时间分辨的吸收和纳秒时间分辨的荧光测量系统研究了有机卤化CH_3NH_3Pb Br_3钙钛矿薄膜和量子点架构中的自由电荷载流子的发光复合动力学特性,尤其是缺陷态诱导的载流子复合过程。实验数据显示CH_3NH_3Pb Br_3薄膜的整个动力学的复合模式特别依赖于钙钛矿材料中的光生载流子浓度,动力学数据表明薄膜中的缺陷态效应会随着载流子浓度的提升而逐渐的被削弱。而量子点自身表面大量的悬挂键钝化掉了几乎全部的缺陷态,优化了量子点的发光特性。5.用单光子和双光子的泵浦方式研究了有机卤化CH_3NH_3Pb Br_3钙钛矿微米立方晶体的自发辐射和放大自发辐射特性。实验数据表明晶体的光学特性非常依赖于大晶体的尺寸。相对于单光子泵浦来讲,由于其超长的线增益长度(由800 nm激光的强穿透力所导致),双光子的泵浦方式将放大自发辐射的阈值降低到了一个数量级。时间分辨的荧光动力学数据也证实较大尺寸的钙钛矿微米立方晶体有着更高纯度更快寿命的放大自发辐射。6.搭建微米尺度空间分辨和时间分辨的吸收/荧光光谱探测了系统实验揭示了CH_3NH_3Pb Br_3钙钛矿大尺寸立方晶体中的体效应和面效应诱导的光物理特性。为了更好将体效应和面效应区分开来,我们采用了穿透力极强的800 nm泵浦激光。实验结果表明CH_3NH_3Pb Br_3钙钛矿大晶体的吸收和荧光特性是由体相诱导的跃迁和面相诱导的跃迁共同来主导,体相效应主要存在于较大尺寸的晶体中心处,并且有着更长的自由载流子寿命。
[Abstract]:In 2009 , CH _ 3NH _ 3Pb Br _ 3 and CH _ 3NH _ 3Pb I3 have been applied to photovoltaic devices for the first time , and a very high energy efficiency conversion has been obtained .
【学位授予单位】：吉林大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：O48
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，本文编号：2001100
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