长江及东海沉积物中的黑碳分布及与多环芳烃的相关性研究

发布时间：2019-01-06 14:07

【摘要】：黑碳(black carbon, BC)是燃料燃烧过程或岩石风化的产物,在不同的介质中表现出不同的环境效应。长江流域作为中国的经济中心之一,每年通过燃烧活动排放的黑碳及多环芳烃可占到全国总量的三分之一以上,这些物质除埋藏在土壤以外,还可通过长江携带及大气输送进入到东海。虽然我国已有不少研究对长江及东海沉积物中的黑碳的分布及环境意义进行了研究,但大范围、系统的研究却鲜见报道,有鉴于此,关于黑碳及多环芳烃的在长江及东海颗粒物和沉积物中的分布及迁移过程的研究对丰富全球的相关研究具有重要意义。本文通过测定长江及东海颗粒物和沉积物中黑碳的含量,结合沉积物的粒度、总有机碳含量、碳稳定同位素和放射性碳同位素,研究了长江及东海陆架沉积物中黑碳的分布特征及来源,结合沉积速率等数据,对黑碳在东海沉积物中的埋藏过程进行了初步的讨论。沉积物中BC的分布主要与人类活动、沉积物的类型、黑碳的类型及来源等因素有关。例如长江沉积物中BC含量从上游至下游呈逐渐增大的趋势,与沿途各省黑碳排放相吻合,同时其浓度与沉积物平均粒径成反比。东海沉积物BC的含量与平均粒径成U形变化,表明不同区域的BC的类型及来源有明显区别,即内陆架、冲绳海槽等细颗粒沉积物中主要以燃烧来源的烟炱为主,而残留沉积区主要以岩石风化的石墨型黑碳为主。在长江沉积物中,由于BC与TOC有相似的来源,例如人类活动、土壤流失,因此二者之间具有显著的相关性；但是在东海沉积物中,BC和有机质的来源差异较大,因此二者之间无相关性。根据黑碳的14C值进行估算,长江及东海沉积物中来自化石燃料的燃烧和岩石风化的黑碳分别为78.2%～88.1%和52.2～71.3%。多环芳烃(Polycyclic aromatic hydeocarbons, PAHs)作为一类持久性有机污染物,其在长江和东海沉积物中含量均较低,处于低至中等程度的污染水平。长江沉积物中,大多数站位主要以来自燃烧活动的大分子量的四环、五环及六环多环芳烃为主,而东海沉积物中却以源自石油源的小分子量的三环多环芳烃及源自生物降解的花为主；且长江沉积物中PAHs来自燃料燃烧及炼焦活动占到总量的64%,而东海沉积物中只有46.5%。因此长江沉积物中BC与多数PAHs单体的相关性要大于TOC,而东海细颗粒沉积物恰好相反。对于东海沉积物细颗粒沉积物和粗颗粒沉积物中PAHs与TOC、BC相关性之间的差别,可能与BC类型差异有关。东海陆架不同区域BaP/BeP、BaA/Chry比值的差异表明内陆架及冲绳海槽的PAHs主要来自陆源输送,残留沉积区的PAHs主要来自大气沉降。根据不同源的花与5环多环芳烃比值间的差异,估算长江输入对东海沉积物中PAHs的贡献。对在27°N至31.5°N的陆架区,多环芳烃的陆源输送比例从高于90%向南递减至65%,跨过123°E则降为不到50%。冲绳海槽区较高的陆源输送比例说明这里的沉积物可能主要来自长江。每年有(1.29±0.10)×106 t BC埋藏在东海陆架沉积物中,其中占总量72.1%的BC埋藏在浙闽沿岸。通过河流输送、海岸侵蚀及气溶胶输送的BC约为1.47×106t/yr,其中气溶胶输入占到总输入的28%;河流输送及海岸侵蚀是东海BC的主要来源。综上所述,沉积物中BC的含量分布主要受人类活动及本身性质的控制,而黑碳、TOC与PAHs的来源差异是致使三者之间相关性变化的主要原因。由于较高的沉积速率,单位面积黑碳埋藏的通量要高于世界其它区域,表明东海陆架沉积区在全球黑碳循环的具有重要地位。
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【学位授予单位】：华东师范大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X55
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本文编号：2402889