高压下AlAs、SnSe及GeTe的结构和电输运性质研究

发布时间：2019-02-28 08:56

【摘要】：本文利用金刚石对顶砧(diamond anvil cell,DAC)高压装置,结合原位高压同步辐射X射线衍射、电输运性质测量以及第一性原理计算等手段对Ⅲ-Ⅴ族二元化合物半导体AlAs及Ⅳ-Ⅵ族化合物半导体SnSe、GeTe的结构和电输运性质进行了系统研究。研究发现:在压力作用下AlAs、SnSe和GeTe均发生了压致结构相变,伴随结构转变其电输运性质也发生一系列新奇的不连续变化,根据相关结果深入讨论了结构相变和电输运性质的变化机制及其内在关联。1、利用原位高压同步辐射X射线衍射和交流阻抗谱等测量方法,系统地研究了Ⅲ-Ⅴ族二元化合物半导体AlAs的高压结构和电输运性质变化。结果显示:随着压力增加到11.7GPa,AlAs发生了从立方相到六角相的结构相变,伴随着晶界电阻和晶粒电阻在10.9GPa的不连续变化。继续增加压力,AlAs的电输运机制由晶界作用主导转变为晶粒作用主导,最后晶界效应消失,体系总电阻急剧下降三个数量级。卸压至常压后,随着晶界作用的恢复,晶界效应重新出现,其晶界电阻值也回到初始值。晶界效应随压力的增加而减弱可以理解为:“晶界由无序的原子组成,包含由于不完整的键而形成的大量缺陷,这些缺陷会束缚自由载流子,使其形成复合中心,因此只留下少量的载流子参与电传输。这些被束缚的载流子会导致晶界的散射作用增强,结果阻碍了晶界传导,表现为晶界电阻很大。在压力作用下由于带隙的减小使得自由载流子数量逐渐增加,从而使得复合中心逐渐趋于饱和而不再束缚自由载流子,因此晶界电阻逐渐减小,最终与载流子在晶粒中传导相比在晶界处的传导可以忽略不计。”通过变温阻抗谱研究,我们发现AlAs始终保持着半导体属性。通过拟合R-T曲线,我们发现AlAs的激活能随压力的增大而逐渐减小,但在14GPa激活能随压力的变化趋势发生明显变化,这是由于AlAs的压致结构相变引起的。这也合理地解释了AlAs电输运性质在这个压力范围内发生的不连续变化。此外,我们还发现压力可以调控界面效应,通过调节界面效应的大小可以实现对样品电输运性质的调控,从而使界面效应在器件应用中起到积极作用,比如增大两相之间电阻的差异;另外,在一些器件制备过程中晶界效应是人们极力避免的,通过压力的调控可以使晶界效应减小甚至消失,这为设计以AlAs为基础的应用程序开辟了一个新的可能途径,也可能适用于优化相变存储的性能。2、利用高压XRD、变温电阻率、霍尔效应测量等试验方法以及第一性原理模拟计算理论方法,我们对高压下SnSe的结构和电输运性质进行了系统研究。研究结果表明SnSe在12.6GPa发生半导体到半金属特性的电子结构转变,并伴随着从正交相到单斜相的结构相变。同时SnSe的载流子浓度和迁移率在半导体到半金属特性的电子结构相变过程中均发生了不连续变化。第一性原理计算进一步证明了这一半导体-半金属的电子结构转变,并且预言引起这一变化的直接原因是在压力作用下原子间距缩短,Sn-5s,Sn-5p以及Se-4p轨道耦合作用增强,能带展宽,带隙变窄最后闭合而引起的。卸压后样品的透射电镜(TEM)测试表明,SnSe的平均晶粒尺寸随着压力的增加迅速减小。研究结果表明,压力对电输运性质和结构的调节作用可能是一种进一步提高SnSe热电性能的有效手段。3、我们对Ⅳ-Ⅵ族化合物半导体GeTe的高压结构和电输运性质也进行了深入探究。原位高压Hall效应测量结果表明,在压力的调制作用下,GeTe的电阻率、霍尔系数、载流子浓度和载流子迁移率等电输运物理量在8.5和14.1GPa附近发生异常变化,这与前人报道的GeTe的压致斜方六面体相(常压相)─面心立方相(高压Ⅰ相)─正交相(高压Ⅱ相)的结构转变相关联。为了进一步判别高压相的输运特性,我们进行了变温电阻率测量。实验结果表明在常压条件下,GeTe的电阻率随着温度的上升而增大,表现出金属传导特性,我们认为这是由于GeTe常压条件下带隙非常小,大量已经被电离的杂质能级存在于带隙之中,从而使得载流子浓度处于饱和状态造成的。而在高压相时,GeTe仍然表现为金属导电特性,我们认为这是由于高压诱导的能带闭合引起的。第一性原理计算进一步验证了我们的实验结果。此外,霍尔效应测量结果还表明在8.5GPa时GeTe发生了由以空穴导电为主到以电子导电为主的载流子类型转变。
[Abstract]:......
【学位授予单位】：吉林大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O469

【相似文献】

相关期刊论文 前10条

1 胡伟;王传奎;;压力对分子结电输运性质的影响[J];济南大学学报(自然科学版);2010年01期

2 盖家祥;李宗良;;平面性和长度对苯胺分子电输运性质的影响[J];济南大学学报(自然科学版);2010年01期

3 胡伟;李宗良;马勇;李英德;王传奎;;单硫醇分子结的几何结构和电输运性质:压力效应与末端基团效应[J];物理学报;2011年01期

4 李英德;;分子链长对分子结电输运性质的影响[J];潍坊学院学报;2011年06期

5 张丽霞;李伟;王传奎;;侧基对π—π耦合双分子结电输运性质的影响[J];原子与分子物理学报;2011年06期

6 赵文兵,张晓东,张金龙,李传义,顾镇南,周锡煌;碱金属掺杂C_(60)超导外延薄膜的制备及其电输运性质[J];物理;1993年12期

7 夏蔡娟;刘汉臣;房常峰;;并苯分子电输运性质的第一性原理研究[J];鲁东大学学报(自然科学版);2010年03期

8 李英德;李宗良;王传奎;;分子间相互作用对硫醇分子膜电输运性质的影响[J];计算物理;2011年04期

9 李英德;刘玉兰;;末端基团对硫醇分子结电输运性质的影响[J];低温物理学报;2013年06期

10 刘瑞金;;有机分子结构对其电输运性质的影响[J];低温物理学报;2009年02期

相关会议论文 前3条

1 张丽霞;李伟;王传奎;;侧基对π-π耦合双分子结电输运性质的影响[A];第十六届全国原子与分子物理学术会议论文摘要集[C];2011年

2 刘兴民;唐贵德;张敬晶;侯登录;陈伟;;La_(0.67)Sr_(0.33-x)Ag_xMnO_3/Fe_3O_4复合体系电输运性质的研究[A];2004年材料科学与工程新进展[C];2004年

3 刘兴民;唐贵德;张敬晶;侯登陆;陈伟;;La_(0.67)Sr_(0.33-x)Ag_xMnO_3/Fe_3O_4复合体系电输运性质的研究[A];2004年中国材料研讨会论文摘要集[C];2004年

相关博士学位论文 前8条

1 闫杰娟;高压下AlAs、SnSe及GeTe的结构和电输运性质研究[D];吉林大学;2016年

2 夏蔡娟;苯基分子器件电输运性质第一性原理研究[D];山东大学;2008年

3 李宗良;分子功能器件的设计与性质研究[D];山东师范大学;2007年

4 贺春元;高压下Ⅱ-Ⅵ族化合物CdX（X=S、Se、Te）的电输运性质[D];吉林大学;2007年

5 李玉强;高压下三氧化钨和钨酸钡的电输运性质与结构研究[D];吉林大学;2013年

6 柯峰;高压下SnS，SnTe，In_2Se_3及Alq_3的结构和电输运性质研究[D];吉林大学;2015年

7 王庆林;高压下MNbO_3（M=Li，Na，K）及B_(12)As_2的结构和电输运性质研究[D];吉林大学;2013年

8 李岩;高压下CaB_4、MTeO_3（M=Ba，，Sr）、CuInX_2（X=S，Se）的结构和电输运性质研究[D];吉林大学;2012年

相关硕士学位论文 前10条

1 盖家祥;芳香类分子电输运性质的研究[D];山东师范大学;2010年

2 胡伟;外加压力对分子器件电输运性质影响的研究[D];山东师范大学;2010年

3 张丽霞;双分子器件电输运性质研究[D];山东师范大学;2012年

4 闫循旺;π共轭分子体系电输运性质的理论研究[D];山东师范大学;2007年

5 马勇;有机分子器件电输运性质的理论研究[D];山东师范大学;2006年

6 刘兰峰;稠环芳香烃分子器件电输运性质的理论研究[D];山东师范大学;2008年

7 韦贝佩;关联电子体系热电输运性质的研究[D];吉林大学;2015年

8 李岩;高压下VO_2的电输运性质及其金属化相变研究[D];吉林大学;2012年

9 张燕;高压下有机半导体并四苯和并五苯的电输运性质研究[D];吉林大学;2014年

10 林晓那;低聚苯亚乙炔基分子结电输运性质的理论研究[D];山东师范大学;2014年

本文编号：2431676